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?哈工大張乃慶/張宇A(yù)EM：鋰-硫電池硫氧化還原電催化劑應(yīng)變效應(yīng)的成因

在鋰-硫電池（LSB）中，引入應(yīng)變被認(rèn)為是提高宿主材料催化活性的有效策略。然而，通過化學(xué)方法引入應(yīng)變往往不可避免地會導(dǎo)致化學(xué)成分和相結(jié)構(gòu)的變化，從而難以真正揭示催化活性增強(qiáng)的本質(zhì)和根本原因。

在此，哈爾濱工業(yè)大學(xué)張乃慶，張宇等人通過簡單的熱處理和淬火將應(yīng)變引入MoS₂。研究表明，應(yīng)變將 Mo-S 鍵中的部分反鍵軌道提升到費米級以上，并削弱了 Li-S 和 S-S 鍵，從而使其緊密錨定，加速了多硫化鋰（LiPS）的轉(zhuǎn)化。

基于高應(yīng)變MoS₂的電池在 0.2 C條件下的初始放電比容量高達(dá) 1265 mAh g^-1，在1 C條件下循環(huán)1500 次，每次循環(huán)的平均容量衰減僅為 0.041%。

圖1. 作用機(jī)制

總之，該工作從電子結(jié)構(gòu)和幾何結(jié)構(gòu)方面揭示了硫氧化還原電催化劑應(yīng)變效應(yīng)的起源。通過淬火在 MoS₂ 中引入拉伸應(yīng)變，由于 MoS₂ 和石墨烯的熱膨脹系數(shù)不同，淬火會產(chǎn)生內(nèi)應(yīng)力。具體而言，拉伸應(yīng)變提高了 D 波段中心，將部分反鍵軌道推至 EF 以外，從而使電子更容易占據(jù)成鍵軌道。此外，拉伸應(yīng)變拉長了 MoS₂ 的晶格，削弱了 Li─S 和 S─S 鍵，從而降低了 Li₂S 分解的能壘和 SRR 中的 RDS。

結(jié)果表明，高應(yīng)變的 MoS₂/rGO 對 LiPSs 具有更高的錨定能力和催化性能。以MoS₂/rGO -5.6 作為電催化劑，電池在 0.2 C條件下的初始放電比容量高達(dá) 1265 mAh g_-1，在 1 C條件下循環(huán) 1500 次，平均容量衰減率僅為 0.041%。因此，該工作揭示了硫氧化還原電催化劑應(yīng)變效應(yīng)的起源，未來可根據(jù)這一原理設(shè)計出更先進(jìn)的催化劑，加快實用 LSB 的發(fā)展。

圖2. 電池性能

The Origin of Strain Effects on Sulfur Redox Electrocatalyst for Lithium Sulfur Batteries, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202302586

原創(chuàng)文章，作者：wdl，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/01/16/fac2ca8516/

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