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?北理李麗/陳人杰Nat. Commun.：缺氧惰性相穩(wěn)定高壓富鎳陰極用于高能鋰離子電池

將層狀正極推向更高的工作電壓可促進(jìn)高能鋰離子電池的實現(xiàn)。然而，在高脫鋰狀態(tài)下，材料表面釋放出的氧物種會與電解質(zhì)發(fā)生嚴(yán)重反應(yīng)，加速結(jié)構(gòu)退化并引發(fā)熱降解。

圖1.?氧錨定和儲存策略

北京理工大學(xué)李麗、陳人杰等通過調(diào)節(jié)退火溫度，提出了一種具有豐富氧空位（約41%）的La₂Mo₂O₉惰性相，以對陰極界面進(jìn)行了超越傳統(tǒng)改性的工程設(shè)計。

基于以下幾個方面，這項工作選擇了鉬酸鑭（La₂Mo₂O₉：LMO）沉積物：（1）由于鑭（La）和鉬（Mo）離子與氧的結(jié)合能很高，電子會從La和Mo轉(zhuǎn)移到氧，因此它可以作為”氧錨”來穩(wěn)定表面氧；（2）LMO中約41%的固有氧空位可有效捕獲和保留未被La和Mo錨定的表面氧；（3）惰性（β）和活性（α）LMO 之間的相變溫度為580℃，遠(yuǎn)低于 LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（P-NCM）的合成溫度，可消除高溫操作對塊狀材料的影響。

圖2.?扣式和軟包電池性能

因此，通過P-NCM為模型系統(tǒng)并擴(kuò)展到更高電壓運行的LiCoO₂和富鋰陰極，作者證明了引入的鑭和鉬離子會轉(zhuǎn)移電子以提高表面氧的電負(fù)性，從而作為”氧錨”來緩解氧的釋放。

此外，β相La₂Mo₂O₉沉積物可捕獲并保留可能釋放的氧，以利用其固有的高氧空位形成能。從根本上減少了氧物種與電解質(zhì)的反應(yīng)，從而有效緩解了結(jié)構(gòu)失效，提高了電化學(xué)性能，這使得1.5 Ah軟包全電池在400次循環(huán)后的容量損失僅為6.0%，幾乎可以忽略不計。

圖3.?理論計算

Defective oxygen inert phase stabilized high-voltage nickel-rich cathode for high-energy lithium-ion batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-43792-0

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