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?西安理工李喜飛AFM：LiZn/Li2O 誘導(dǎo)化學(xué)限制實(shí)現(xiàn)無枝晶鋰金屬負(fù)極

盡管不可控的鋰枝晶生長(zhǎng)會(huì)縮短鋰金屬負(fù)極的循環(huán)壽命，但鋰金屬已被認(rèn)為是下一代高能鋰金屬電池的潛在負(fù)極候選者。

在此，西安理工大學(xué)李喜飛團(tuán)隊(duì)通過基于原子層沉積的親鋰 ZnO 誘導(dǎo)化學(xué)限制，原位生成 LiZn/Li₂O 陣列，制備了無枝晶鋰金屬負(fù)極。其中，均勻分布的LiZn和Li₂O相組成的陣列，具有有利的Li擴(kuò)散勢(shì)壘；親鋰Li₂O相保證了Li優(yōu)先均勻成核。同時(shí)，電子導(dǎo)電的 LiZn 相確保了整個(gè)結(jié)構(gòu)中電子的高效傳輸。

?因此，LiZn/Li₂O衍生的化學(xué)限制能夠?qū)崿F(xiàn)均勻的鋰沉積。?所制備的鋰金屬負(fù)極在對(duì)稱電池中在 15 mA cm^?2 時(shí)呈現(xiàn) <45 mV 的過電勢(shì)。此外，具有 LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂ (NCM622) 正極的全電池具有更好的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能。

圖1. LiZn/Li₂O誘導(dǎo)化學(xué)限制促進(jìn)均勻鋰沉積機(jī)制

總之，該工作通過鋰吸附能計(jì)算和熔鋰實(shí)驗(yàn)研究了鋅基化合物中非金屬元素（O、S、Se）對(duì)鋰親和性的影響。結(jié)果表明，ZnO的親鋰性優(yōu)于 ZnS 和 ZnSe。通過精確的 ZnO ALD 和隨后的熔融鋰注入，開發(fā)了高性能 CC@ZnO@Li 復(fù)合負(fù)極。由 ZnO 化學(xué)轉(zhuǎn)化原位形成的 LiZn/Li₂O 構(gòu)型誘導(dǎo) Li₂O親鋰位點(diǎn)上的定向 Li 沉積，從而促進(jìn)更均勻的 Li 沉積并保證有效的電荷轉(zhuǎn)移。

因此，LiZn/Li₂O誘導(dǎo)的化學(xué)限制不僅可以防止不可控鋰枝晶的形成，而且可以在電化學(xué)循環(huán)過程中穩(wěn)定CC@ZnO@Li負(fù)極的結(jié)構(gòu)和電解質(zhì)/負(fù)極界面。所制備的 CC@ZnO@Li 負(fù)極分別在對(duì)稱電池和全電池中提供了優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能。該項(xiàng)工作所提出的該種可行且簡(jiǎn)便的策略對(duì)于高功率鋰金屬電池的開發(fā)非常有益。

圖2. 電池性能

LiZn/Li2O Induced Chemical Confinement Enabling Dendrite-Free Li-Metal Anode， Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202310143

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