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?鮑哲南/崔屹/秦健JMCA：醚基電解質(zhì)溶劑氟化度對(duì)鋰金屬電池性能的影響

研究證明，使用氟化溶劑的電解質(zhì)可以通過(guò)陰離子和氟化溶劑分子的分解形成堅(jiān)固的固體電解質(zhì)界面，從而有效提高鋰金屬電池的循環(huán)壽命。

在此，美國(guó)斯坦福大學(xué)鮑哲南教授、崔屹教授以及秦健教授等人通過(guò)調(diào)節(jié)醚基電解質(zhì)溶劑的氟化度來(lái)研究其在鋰金屬電池中的性能。具體而言，作者通過(guò)在 1,2-二乙氧基乙烷 (DEE) 的一個(gè)乙氧基上連接一氟取代基并改變另一個(gè)乙氧基上的氟化度，從而提供三種氟化 DEE 溶劑分子（即 F1F0、F1F1 和 F1F2）。

與之前的高度氟化DEE 電解質(zhì)相比，三種電解質(zhì)均表現(xiàn)出更高的溶劑化強(qiáng)度和離子電導(dǎo)率，同時(shí)保持良好的氧化穩(wěn)定性。鋰金屬負(fù)極和富鎳正極的全電池測(cè)試表明，較高的氟化程度有利于循環(huán)性能，循環(huán)穩(wěn)定性遵循F1F0 < F1F1 < F1F2。其中F1F0 由于其對(duì)負(fù)極和正極的不穩(wěn)定性而表現(xiàn)出較差的循環(huán)穩(wěn)定性。雖然 F1F1 和 F1F2 對(duì)鋰金屬負(fù)極都表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性，其中 F1F1 和 F1F2 實(shí)現(xiàn)80% 的容量保留時(shí)的循環(huán)次數(shù)分別為約 20 和約 80 。最后，作者證明 F1F2 在實(shí)際磷酸鐵鋰 (LFP) 軟包電池中能夠?qū)崿F(xiàn) 90 次循環(huán)后才能達(dá)到 80% 的容量保持率。

圖1. Li||NCM811全電池性能

總之，該工作通過(guò)調(diào)節(jié)醚基電解質(zhì)中溶劑的氟化度進(jìn)而調(diào)整溶劑化強(qiáng)度和長(zhǎng)期氧化穩(wěn)定性。結(jié)果顯示，低氟化度呈現(xiàn)相對(duì)較強(qiáng)的溶劑化作用，但氧化穩(wěn)定性較差，且可通過(guò)增加氟化度以犧牲溶劑化強(qiáng)度為代價(jià)來(lái)提高氧化穩(wěn)定性。在氟化度相對(duì)較低的醚溶劑中，F(xiàn)1F0對(duì)鋰金屬負(fù)極和NMC正極的穩(wěn)定性特別差。

雖然 F1F1 和 F1F2 顯示出相當(dāng)?shù)恼龢O穩(wěn)定性，但 F1F2 具有更好的負(fù)極穩(wěn)定性，因此增強(qiáng)了電池的循環(huán)性能。該系列電解質(zhì)的性能并不優(yōu)于之前所報(bào)道的FDEE電解質(zhì)，但改進(jìn)的離子電導(dǎo)率有利于具有較低過(guò)電勢(shì)的電池系統(tǒng)的高電流密度（> 1 mAh/cm²）。因此，該項(xiàng)工作表明調(diào)節(jié)電解質(zhì)溶劑氟化度的重要性，并且該方法適用于各種正極材料。

圖2. 鋰金屬半電池循環(huán)分析

Impact of Fluorination Degree of Ether-Based Electrolyte Solvent on Li-metal Battery Performance，Journal of Materials Chemistry A 2023 DOI: 10.1039/d3ta05535c

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