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石墨界面是鋰離子電池（LIB）負(fù)極的重要組成部分，顯著影響鋰嵌入動力學(xué)。

在此，中國科學(xué)院深圳先進技術(shù)研究院彭超，南安普頓大學(xué)Denis Kramer等人通過第一原理計算，全面探討了高鋰濃度時石墨非基底邊緣附近鋰插層和鋰擴散的能量學(xué)和動力學(xué)問題。

研究發(fā)現(xiàn)，表面效應(yīng)在第二階段依然存在，使得鋰與邊緣位點緊密結(jié)合。其中”之”字形邊緣的獨特表面在石墨負(fù)極鋰化初期會顯著影響和限制充電速率，但隨著鋰化程度的增加，這種影響會逐漸減弱。在高電荷狀態(tài)下，由于電荷排斥作用，Li從 LiC₆ 的人字形邊緣跳轉(zhuǎn)到塊狀位點的擴散時間較長。因此，在這一階段有效控制鋰的擴散動力學(xué)對于提高電荷率至關(guān)重要。

圖1. Li吸附的電荷密度差

總之，該工作利用第一性原理計算全面研究邊緣 GIC 中鋰濃度對鋰嵌入的影響。對II期 (LiC1₂) 和I期 (LiC₆) GIC中Li和Li空位的能量學(xué)和動力學(xué)進行了全面討論，得出以下結(jié)論：首先，在 LiC1₂中石墨烯片邊緣附近的獨特表面狀態(tài)相對于原始石墨，其表面狀態(tài)大大降低。此外，LiC1₂ 和 LiC₆ GIC 的鋰化層中的 Li空位擴散預(yù)計與 LiC1₂ 空層中的 Li 擴散具有相同的數(shù)量級。最后，可調(diào)節(jié)的層間距對 LiC1₂ 中快速 Li空位擴散的擴散勢壘有顯著影響。

相反，LiC1₂ 空層中層間距離的減小增加了擴散勢壘并減慢了 Li 擴散。因此，在高鋰化程度下，預(yù)計兩個邊緣對鋰的吸收/釋放的貢獻(xiàn)相同，而在低鋰化程度下，扶手椅邊緣將占主導(dǎo)地位。

圖2. LiC1₂ GIC 空層中的 Li 擴散

Edge and lithium concentration effects on intercalation kinetics for graphite anodes，Journal of Energy Chemistry 2023 DOI: 10.1016/j.jechem.2023.11.036

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?JEC：邊緣和鋰濃度對石墨負(fù)極插層動力學(xué)的影響

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