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來(lái)源丨廣西師大科研微服務(wù)、科研大匠

5月17日，廣西師范大學(xué)化學(xué)與藥學(xué)學(xué)院/省部共建藥用資源化學(xué)與藥物分子工程國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)的潘英明教授/唐海濤副教授團(tuán)隊(duì)與清華大學(xué)李亞棟院士/王定勝副教授團(tuán)隊(duì)合作，在電化學(xué)領(lǐng)域取得重要研究進(jìn)展，相關(guān)成果以“CO2-mediated organocatalytic chlorine evolution under industrial conditions”為題，在《Nature》上發(fā)表。

唐海濤副教授為該項(xiàng)成果的共同第一作者，實(shí)現(xiàn)了廣西師范大學(xué)在《Nature》上發(fā)文的歷史性突破。

氯堿行業(yè)是目前我國(guó)重要的基礎(chǔ)化學(xué)工業(yè)之一，在我國(guó)國(guó)民經(jīng)濟(jì)中占有很大的比重，是我國(guó)國(guó)民經(jīng)濟(jì)的重要組成部分，其主要是以原鹽和電為原料生產(chǎn)燒堿、氯氣、氫氣的基礎(chǔ)原材料產(chǎn)業(yè)，后續(xù)可進(jìn)一步進(jìn)行化學(xué)轉(zhuǎn)化得到更多的氯堿產(chǎn)品。氯堿產(chǎn)品種類(lèi)多，關(guān)聯(lián)度大，其下游產(chǎn)品達(dá)到上千個(gè)品種，它廣泛應(yīng)用于農(nóng)業(yè)、石油化工、輕工、紡織、建材、電力、冶金、國(guó)防軍工等國(guó)民經(jīng)濟(jì)各命脈部門(mén)，我國(guó)一直將主要氯堿產(chǎn)品產(chǎn)量作為國(guó)民經(jīng)濟(jì)統(tǒng)計(jì)和考核的重要指標(biāo)。

但是氯堿行業(yè)非常耗能，其能耗占到了全世界總發(fā)電量的4%(約150TWh)。所以對(duì)該電解過(guò)程進(jìn)行優(yōu)化，是一項(xiàng)具有挑戰(zhàn)性的工作，即便是輕微地提高該電解反應(yīng)的效率也可以節(jié)約大量成本和能源。該電解過(guò)程的一個(gè)重要反應(yīng)就是陽(yáng)極的析氯反應(yīng)（CER），對(duì)于該反應(yīng)，最先進(jìn)的電極仍然是幾十年前開(kāi)發(fā)的涂層鈦陽(yáng)極（DSA陽(yáng)極）。鑒于此，我?；瘜W(xué)與藥學(xué)學(xué)院/省部共建藥用資源化學(xué)與藥物分子工程國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)的潘英明教授/唐海濤副教授團(tuán)隊(duì)與清華大學(xué)李亞棟院士/王定勝副教授團(tuán)隊(duì)合作發(fā)現(xiàn)酰胺類(lèi)有機(jī)小分子修飾后的電極，在二氧化碳?xì)怏w的催化下可以極大地促進(jìn)CER。他們發(fā)現(xiàn)在

10kAm-2的電流密度下過(guò)電位僅為89mV，可以實(shí)現(xiàn)99.6%的反應(yīng)選擇性；相比于電極直接的CER，酰胺與二氧化碳形成的N-COOH中間體可以起到一個(gè)間接氧化產(chǎn)生氯自由基的作用（類(lèi)似于Kolbe電解機(jī)理）。

作者在文中根據(jù)三電極測(cè)試發(fā)現(xiàn)在工業(yè)工況下，NCOOH電極在10kAm-2時(shí)的過(guò)電位明顯小于商業(yè)DSA的過(guò)電位（119mV）。而在雙電極系統(tǒng)中，NCOOH電極表現(xiàn)良好，如在4kAm-2的情況下，使用文中開(kāi)發(fā)的電極生產(chǎn)每噸NaOH的用電量為1337千瓦時(shí)，而使用DSA生產(chǎn)每噸NaOH的用電量為1402千瓦時(shí)，可節(jié)省4.6%的電力消耗。而且，由Ti網(wǎng)支撐的NCOOH電極表現(xiàn)出了優(yōu)異的穩(wěn)定性。

潘英明教授和唐海濤副教授提到：CER過(guò)程中形成的氯自由基和酰胺自由基不僅可以促進(jìn)氯堿工業(yè)的發(fā)展，同時(shí)還可以將這些高活性自由基中間體與其它物質(zhì)反應(yīng)，從而實(shí)現(xiàn)一些復(fù)雜有機(jī)合成反應(yīng)，以及藥物的合成和結(jié)構(gòu)修飾等，目前這些后續(xù)相關(guān)工作正在進(jìn)行中。

論文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-05886-z

ium Batteries Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202303888.

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