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光驅(qū)動CH₄轉(zhuǎn)化為多碳產(chǎn)物和H₂具有吸引力，但具有挑戰(zhàn)性，因此開發(fā)高效催化系統(tǒng)至關(guān)重要。

基于此，廈門大學(xué)王野教授和謝順吉教授等人報道了一個太陽能驅(qū)動的鐵離子氧化還原循環(huán)，用于CH₄轉(zhuǎn)化和H₂生產(chǎn)。對于CH₄轉(zhuǎn)化，實現(xiàn)了94%的C₂選擇性和8.4 μmol h^?1的C₂H₆形成速率。

作者利用時間依賴密度泛函理論（TDDFT）進行激發(fā)態(tài)分析表明，在300 nm和380 nm的光激發(fā)下，復(fù)合分子可以發(fā)生兩種電荷轉(zhuǎn)移躍遷。鑒于光化學(xué)反應(yīng)所用的波長遠高于300 nm，作者主要考慮相應(yīng)波長范圍內(nèi)的激發(fā)方式。

380 nm處的吸附峰歸因于電子從1e_g軌道轉(zhuǎn)移到1t_2g軌道[最高已占據(jù)分子軌道（HOMO）→最低未占據(jù)分子軌道（LUMO）+ 2]，對應(yīng)于計算的激發(fā)能（3.23 eV）和吸收波長（383 nm）。在此過程中，F(xiàn)e³⁺作為電子受體被還原為Fe²⁺，配體上給電子最多的羥基（-OH）被氧化為?OH。

此外，計算表明?OH活化CH₄生成?CH₃具有非常小的反應(yīng)勢壘（0.02 eV），并且?CH₃與C₂H₆的偶聯(lián)是一個熱力學(xué)有利的過程。

結(jié)合實驗結(jié)果，作者提出了以下反應(yīng)機理：Fe³⁺在水溶液中水解形成[Fe(H₂O)₅OH]²⁺配合物，該配合物吸收紫外光進行分子內(nèi)氧化還原反應(yīng)，得到Fe²⁺與游離?OH的配合物。CH₄被?OH氧化生成甲基自由基（?CH₃），兩個?CH₃通過C-C偶聯(lián)生成C₂H₆。

Photo-Driven Iron-Induced Non-Oxidative Coupling of Methane to Ethane. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202303405.

https://doi.org/10.1002/anie.202303405.

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