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?麥立強(qiáng)EES：雙金屬位點(diǎn)與相鄰Fe納米團(tuán)簇的電子協(xié)同作用實(shí)現(xiàn)高效氧電催化

具有 M-N4 構(gòu)型的單原子催化劑在氧電催化方面大有可為，因此受到了廣泛的研究。然而，它們?cè)阡\-空氣電池中的實(shí)際應(yīng)用仍然受到較差的活性和耐久性阻礙。

在此，武漢理工大學(xué)麥立強(qiáng)團(tuán)隊(duì)通過簡(jiǎn)單地?zé)峤饨饘偬己蚇摻雜的碳前驅(qū)體，開發(fā)出了一種含有 Fe 納米簇的雙金屬單原子 NiFe-N-C 催化劑。研究表明，Ni-N4 和 Fe-N4 配位結(jié)構(gòu)以及相鄰耦合鐵納米團(tuán)簇的共存和電子協(xié)同作用，調(diào)節(jié)了催化活性位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)，優(yōu)化了它們對(duì)含氧中間產(chǎn)物的吸附/解吸，加速了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，降低了氧電催化的能量勢(shì)壘。

因此，NiFe-N-C 具有競(jìng)爭(zhēng)性的氧催化/還原反應(yīng)（OER/ORR）活性和耐久性，?E 為 0.68 V，E1/2 和 Ej10 在 50 000 和 90 000 電位循環(huán)后的衰減可忽略不計(jì)。此外，基于 NiFe-N-C 電催化劑的鋅-空氣電池具有高功率密度、高比放電容量和超長(zhǎng)壽命。

圖1. 電化學(xué)性能

總之，該工作設(shè)計(jì)并合成了一種具有Ni-N4和Fe-N4位的雙金屬單原子NiFe-N-C催化劑。研究表明，NiFe-N-C中的Fe納米團(tuán)簇和Ni-N4以及Fe-N4活性位點(diǎn)的電子協(xié)同作用優(yōu)化了含氧中間體，降低氧電催化的能壘。因此，它表現(xiàn)出優(yōu)異的雙功能OER/ORR性能與超小?E=0.68 V。

此外，以NiFe-N-C電催化劑為空氣正極的可充鋅空氣電池在251 mA cm^-2的電流密度下表現(xiàn)出153 mW cm^-3的高功率密度，在10 mAcm^-2的電流密度下具有818 mAh g^-1的高比放電容量，以及在10 mAcm^-2的電流密度下具有750h的超長(zhǎng)循環(huán)壽命。因此，該工作為OER/ORR過程中金屬納米簇和單原子位點(diǎn)的協(xié)同電子調(diào)節(jié)提供了新的見解，并激發(fā)了高效雙功能氧電催化劑的合理設(shè)計(jì)。

圖2. 電池性能

Optimizing Electronic Synergy of Atomically Dispersed Dual-Metal Ni-N4 and Fe-N4 Sites with Adjacent Fe Nanoclusters for High-efficiency Oxygen Electrocatalysis, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee03383j

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