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楊旋/張博威Nature子刊：原位ATR-SEIRAS起大作用，揭示Cu單原子催化劑的結(jié)構(gòu)-穩(wěn)定性關(guān)系

通過電化學(xué)還原CO₂反應(yīng)(CO₂RR)將CO₂轉(zhuǎn)化為高附加值的化學(xué)品和燃料，對(duì)于減少CO₂排放和實(shí)現(xiàn)碳循環(huán)具有重要意義。在過去的幾十年里，人們致力于開發(fā)高活性的CO₂RR催化劑。由于理論上的最大利用效率，單原子催化劑(SACs)在CO₂RR反應(yīng)中顯示出巨大的潛力。其中，具有獨(dú)特配位結(jié)構(gòu)的單活性位點(diǎn)(M-N₄)能夠降低形成中間體*COOH的活化能，并且由于*CO中間體在高度分散的金屬位點(diǎn)上的低覆蓋率，C-C偶聯(lián)被大大抑制，從而導(dǎo)致C₁產(chǎn)物的優(yōu)越選擇性。

盡管人們對(duì)SACs的構(gòu)效關(guān)系進(jìn)行了廣泛的探索，但對(duì)其在CO₂RR過程中的結(jié)構(gòu)-穩(wěn)定性關(guān)系仍缺乏相應(yīng)的研究。因此，了解和控制SAC的穩(wěn)定性，對(duì)于優(yōu)化整體CO₂RR性能至關(guān)重要。

基于此，華中科技大學(xué)楊旋和華東理工大學(xué)張博威等將Cu單位點(diǎn)分別錨定在氮化碳、酞菁、氮摻雜碳基體和氮硫修飾碳載體上(Cu/C₃N₄，CuPc，Cu-NC和Cu-SNC)，并利用原位衰減全反射表面增強(qiáng)紅外吸收光譜(ATR-SEIRAS)來監(jiān)測CO₂RR期間幾個(gè)Cu SAC的重建過程。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Cu單位點(diǎn)轉(zhuǎn)化為納米粒子的速率與外加電位密切相關(guān)，在低電位時(shí)速率急劇增加；在?1.2 V_RHE下金屬Cu位點(diǎn)的形成速率比在?0.6 V_RHE下高約2個(gè)數(shù)量級(jí)。同時(shí)，Cu SAC的穩(wěn)定性與Cu位點(diǎn)和催化劑載體之間的親和力密切相關(guān)，強(qiáng)相互作用導(dǎo)致高穩(wěn)定性。

在四種不同類型的Cu SAC催化劑中，Cu/C₃N₄催化劑的穩(wěn)定性最差，在?1.2 V下反應(yīng)20 min后，重構(gòu)效果明顯。SEIRAS結(jié)果表明，Cu/C₃N₄催化劑在?1.2 V下的Cu位點(diǎn)析出速率為1.35×10^?3 min^?1；同時(shí)，CuPc和Cu-NC催化劑在?1.2 V下電解60 min和165 min后出現(xiàn)重構(gòu)現(xiàn)象，析出速率分別為6.87×10^?4 min^?1和2.97×10^?4 min^?1。在?1.2 V的CO₂RR中，Cu-SNC催化劑的析出速率為1.18×10^?4 min^?1。

值得注意的是，CO₂RR過程中，在Cu SAC轉(zhuǎn)化為Cu納米粒子之前，沒有C₂₊產(chǎn)物產(chǎn)生。結(jié)合實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算結(jié)果，Cu-SACs的穩(wěn)定性依賴于Cu-X位點(diǎn)(X指C、N、S等)的形成能，可以通過控制Cu位點(diǎn)的配位以及載體與Cu位點(diǎn)之間的親和力來調(diào)控Cu-SACs的穩(wěn)定性。總的來說，該項(xiàng)工作展示了原位ATR-SEIRAS在CO₂還原反應(yīng)過程中定量監(jiān)測催化劑結(jié)構(gòu)演化的成功應(yīng)用，為理解催化劑結(jié)構(gòu)-穩(wěn)定性關(guān)系以及通過調(diào)控催化劑的配位環(huán)境來提高催化劑穩(wěn)定性提供了新的途徑。

Elucidating the structure-stability relationship of Cu single-atom catalysts using operando surface-enhanced infrared absorption spectroscopy. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-44078-1

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