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上大蔣永/趙兵/徐毅Nano Energy：雙層電子屏蔽界面助力高穩(wěn)定無枝晶固態(tài)鋰金屬電池

全固態(tài)鋰金屬電池（ASSLMB）因其高能量密度和更強(qiáng)的安全性能，已成為前景廣闊的儲能設(shè)備。然而，與鋰/電解質(zhì)界面穩(wěn)定性和離子傳輸效率有關(guān)的挑戰(zhàn)阻礙了硫化物基ASSLMB的實際應(yīng)用。

圖1. 雙層界面的概念示意

上海大學(xué)蔣永、趙兵、徐毅等提出了一種新穎的雙層界面概念，即通過鋰金屬與有機(jī)氟化物（雙(2-甲氧基乙基)氨基三氟化硫：BASF₃）的原位轉(zhuǎn)化反應(yīng)，調(diào)節(jié)Li/Li₆PS₅Cl界面人工層的組成和表面均勻性。

通過密度泛函理論（DFT）計算，精心設(shè)計的保護(hù)層展示了富含有機(jī)物的柔性上層和富含LiF的下層的分層梯度結(jié)構(gòu)，并證明了它們的優(yōu)勢。具體而言，具有高附著功（Wad）的柔性層的加入改善了界面潤濕性，防止了鋰負(fù)極的體積膨脹，并保護(hù)了固態(tài)電解質(zhì)的完整性。

此外，由于具有高界面能，LiF在抑制鋰枝晶生長方面發(fā)揮了關(guān)鍵作用。另外，雙層結(jié)構(gòu)還起到電子阻擋層的作用，阻礙電子隧穿，最大限度地減少硫化物固態(tài)電解質(zhì)的電流泄漏。

圖2.?半電池性能

因此，分層梯度結(jié)構(gòu)設(shè)計實現(xiàn)了無枝晶的致密鋰沉積，保證了整個循環(huán)過程中界面的穩(wěn)定和安全接觸。作為對這一概念的證明，對稱電池的臨界電流密度（CCD）已提高到1.9 mA cm^-2，并在基于FeS₂和LiCoO₂正極的ASSLMB中實現(xiàn)了穩(wěn)定的長期循環(huán)性能。

圖3.?ASSLMB的電化學(xué)性能

A tailored dual-layer electronic shielding interface enables highly stable and dendrite-free solid-state lithium metal batteries. Nano Energy 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.109150

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