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研究背景

導(dǎo)電性水凝膠由于其與生物組織的相似性(高含水量、柔軟性)和導(dǎo)電性的獨(dú)特組合，已成為生物電子界面?zhèn)鹘y(tǒng)金屬電極的有希望的替代品。特別是，導(dǎo)電聚合物水凝膠——基于導(dǎo)電聚合物的導(dǎo)電水凝膠——與其他基于濃離子鹽、金屬 (例如Ag、Au、Pt)或碳納米材料 (例如碳納米管、石墨烯及其衍生物)的導(dǎo)電水凝膠相比，顯示出一系列優(yōu)勢，包括良好的電性能、生理環(huán)境中的穩(wěn)定性、生物相容性和完全有機(jī)特性。盡管最近在模擬生物組織的機(jī)械強(qiáng)韌水凝膠方面取得了進(jìn)展，但機(jī)械強(qiáng)韌導(dǎo)電聚合物水凝膠的開發(fā)仍面臨著持續(xù)的挑戰(zhàn)。

成果簡介

由于導(dǎo)電聚合物水凝膠具有獨(dú)特的導(dǎo)電性和類似組織的機(jī)械性能，因此它已成為生物電子與生物系統(tǒng)界面連接的有前途的候選材料。然而，盡管近年來取得了一些進(jìn)展，但在生理環(huán)境中開發(fā)具有優(yōu)異電學(xué)和力學(xué)性能的水凝膠仍然具有挑戰(zhàn)性。近日，麻省理工學(xué)院趙選賀教授、Hyunwoo Yuk教授和江西科技師范大學(xué)盧寶陽教授等人合作報(bào)道了一種雙連續(xù)導(dǎo)電聚合物水凝膠，它在生理環(huán)境中同時(shí)實(shí)現(xiàn)了高導(dǎo)電性(超過11 S cm^-1)、拉伸性(超過400%)和斷裂韌性(超過3300 J m^-2)，并且很容易適用于包括3D打印在內(nèi)的先進(jìn)制造方法。

利用這些特性，作者進(jìn)一步展示了單片全水凝膠生物電子界面的多材料3D打印，用于大鼠模型中各種器官的長期電生理記錄和刺激。這項(xiàng)工作以“3D printable high-performance conducting polymer hydrogel for all-hydrogel bioelectronic interfaces”為題發(fā)表在國際頂級(jí)期刊《Nature Materials》上。

他！手握Nature/Science，h指數(shù)90，被引36000次，再發(fā)Nature Materials！

趙選賀，美國麻省理工學(xué)院機(jī)械工程系教授。2003 年畢業(yè)于天津大學(xué)，2009 年博士畢業(yè)于哈佛大學(xué)機(jī)械工程系，師從國際著名力學(xué)家鎖志剛教授。課題組致力于人與機(jī)器之間的界面上發(fā)展科學(xué)技術(shù)，以應(yīng)對(duì)健康和可持續(xù)性方面的巨大社會(huì)挑戰(zhàn)。當(dāng)前研究的重點(diǎn)是軟材料和系統(tǒng)的研究與開發(fā)，包括聚合物，水凝膠，生物粘合劑，生物電子學(xué)和醫(yī)療機(jī)器人。近年來，趙選賀團(tuán)隊(duì)在Nature, Science, Nature Materials, Science Advances, Science Robotics, Advanced Materials, PNAS, Nature Communications, Physical Review Letters等學(xué)術(shù)雜志上發(fā)表論文160余篇。谷歌學(xué)術(shù)顯示，趙選賀教授h指數(shù)90，論文被引36000次，膜拜大佬！

圖文導(dǎo)讀

圖1 BC-CPH的設(shè)計(jì)與實(shí)現(xiàn)

圖2 BC-CPH的電學(xué)性能和穩(wěn)定性

在這里，作者報(bào)道了一種雙連續(xù)導(dǎo)電聚合物水凝膠(BC-CPH)，通過在不犧牲其機(jī)械性能的情況下實(shí)現(xiàn)高導(dǎo)電性來克服前述挑戰(zhàn)。BC-CPH可以很容易地從由電相(PEDOT:PSS)和機(jī)械相(親水聚氨酯)組成的相分離油墨中制備，允許使用各種先進(jìn)的制造策略，包括旋轉(zhuǎn)涂層和靜電紡絲(低粘度油墨)以及微成型和3D打印(高粘度油墨)。由此產(chǎn)生的BC-CPH(圖1a)在生理環(huán)境中同時(shí)具有高導(dǎo)電性(超過11 S cm^?1)、拉伸性(超過400%)、斷裂韌性(超過3300 J m^?2)、含水量(~ 80%)和組織樣柔軟性(楊氏模量低于1Mpa)。

為了得到BC-CPH，作者選擇PEDOT:PSS作為電相，親水聚氨酯作為機(jī)械相溶解在水和乙醇的混合溶劑中。由于親水聚氨酯和PEDOT:PSS在乙醇和水中的溶解度不同，親水聚氨酯在低于70 v/v%乙醇濃度的混合溶劑中出現(xiàn)相分離。而PEDOT:PSS在高于70 v/v%乙醇濃度的混合溶劑中顯示相分離。值得注意的是，在70 v/v%乙醇和30 v/v%水的混合溶劑中，親水性聚氨酯和PEDOT:PSS都是適度的相分離，沒有大量的聚集和沉淀。結(jié)果表明，在乙醇濃度為70 v/v%的混合溶劑中制備的BC-CPH墨水具有獨(dú)特的墨水級(jí)相分離特性，即機(jī)械相分離和電相分離。

圖3 適用于多種制造方法

圖4 全水凝膠生物電子界面

圖5 體內(nèi)生物相容性

BC-CPH的設(shè)計(jì)允許從粘性油墨簡單方便地制造，這很容易適用于各種制造方法。BC-CPH油墨的粘度可以通過控制油墨中溶劑(70 v/v%乙醇和30 v/v%水)的量來輕松調(diào)節(jié)(圖3a)。值得注意的是，油墨層相分離機(jī)械和電相和隨后的溶劑蒸發(fā)驅(qū)動(dòng)壓實(shí)成雙連續(xù)相，使得從不同粘度的油墨制備的BC-CPH保持一致的電氣和機(jī)械性能(圖3b,c)。低粘度BC-CPH油墨可用于各種制造方法，包括旋轉(zhuǎn)涂層 (圖3d)和電紡絲 (圖3e)。高粘度BC-CPH油墨作為一種可模塑和可印刷的材料顯示出良好的流變特性，允許通過基于軟光刻的微模塑制造BC-CPH微結(jié)構(gòu)(圖2)以及3D打印 (圖3g) 。

利用BC-CPH對(duì)多材料3D打印的適用性，作者展示了基于打印的全水凝膠生物電子界面制造(圖4a)。結(jié)合可打印的生物粘合劑和絕緣水凝膠油墨，BC-CPH能夠在不到10分鐘的時(shí)間內(nèi)，以多材料打印為基礎(chǔ)制造具有組織樣柔軟度和含水量 (圖4b)的全水凝膠生物電子界面。打印的生物電子界面采用單片水凝膠的形式(BC-CPH電極，通過絕緣水凝膠封裝，通過生物粘附水凝膠進(jìn)行生物整合)，在生理環(huán)境中具有組織般的柔軟性和高柔韌性(圖4c)。

總結(jié)與展望

通過解決導(dǎo)電水凝膠領(lǐng)域的難題，BC-CPH為類組織生物電子界面提供了一種很有前景的材料。在BC-CPH的獨(dú)特優(yōu)勢下，作者3D打印了單片全水凝膠生物電子界面，能夠長期高效地進(jìn)行電生理刺激，并在大鼠模型中記錄多種組織和器官。這項(xiàng)工作可能為水凝膠生物電子學(xué)提供一個(gè)多功能的工具和平臺(tái)，不僅可以實(shí)現(xiàn)機(jī)器和生物系統(tǒng)之間更好的電接口，還可以在組織工程和再生醫(yī)學(xué)中廣泛應(yīng)用導(dǎo)電聚合物水凝膠。

文獻(xiàn)信息

3D printable high-performance conducting polymer hydrogel for all-hydrogel bioelectronic interfaces. (Nat. Mater. 2023, DOI: 10.1038/s41563-023-01569-2)

https://www.nature.com/articles/s41563-023-01569-2

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