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研究背景

水泥基材料幾乎從人類文明誕生之初就開始被人類使用，至今仍是世界上使用最廣泛的建筑材料，2022年，全球水泥基材料消費(fèi)量超過40億噸。然而，水泥基材料的固有缺陷顯著影響其性能和使用壽命，特別是脆性和低韌性，這主要是由于其水化產(chǎn)物(主要是水化硅酸鈣，C-S-H)的無序和隨機(jī)分布以及孔隙結(jié)構(gòu)造成的。

水泥基材料可以通過在基體中加入增強(qiáng)材料來增韌，從而有助于彌合裂縫，增強(qiáng)材料的抗變形和斷裂能力，或者通過改變水泥漿本身的性質(zhì)來提高其延展性和韌性。然而，這種增韌方法只能導(dǎo)致機(jī)械性能的適度改善，由此產(chǎn)生的延展性和韌性的增加通常限制在不超過兩倍。此外，這種方法可能會(huì)對(duì)漿料制備過程的粘結(jié)性產(chǎn)生負(fù)面影響，導(dǎo)致抗壓強(qiáng)度降低。

成果簡(jiǎn)介

由于水泥基材料水化產(chǎn)物和孔隙結(jié)構(gòu)的無序，其固有的準(zhǔn)脆性給定向基體增韌帶來了重大挑戰(zhàn)。近日，東南大學(xué)材料學(xué)院周揚(yáng)副教授、章煒副教授團(tuán)隊(duì)等人采用簡(jiǎn)化冰模板法制備了水泥漿的剛性層狀骨架，隨后將柔性聚乙烯醇水凝膠引入相鄰水泥薄片之間的單向孔隙中，形成多層水泥基復(fù)合材料。通過植入這種軟硬交替層狀微觀結(jié)構(gòu)，其韌性提高了175倍以上，這是已經(jīng)報(bào)道過的最具韌性的水泥基材料，堪稱“史上最韌水泥”。

其增韌機(jī)制是水凝膠在納米尺度上的拉伸和界面微裂紋的撓曲，避免了應(yīng)力集中，耗散了巨大的能量。此外，這種水泥-水凝膠復(fù)合材料還具有低導(dǎo)熱系數(shù)(約為普通水泥的1/10)和低密度、高比強(qiáng)度和自愈性能，可用于隔熱、抗震高層建筑和大跨度橋梁。這項(xiàng)工作以“Multi-layered cement-hydrogel composite with high toughness, low thermal conductivity, and self-healing capability”為題發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)期刊《Nature Communications》上。祝賀！

史上最韌復(fù)合水泥問世！東南大學(xué)重磅成果，登上Nature子刊！

圖文導(dǎo)讀

圖1 水泥水凝膠復(fù)合材料的制備工藝示意圖

圖2 水泥-水凝膠復(fù)合材料顯微結(jié)構(gòu)圖像

在這項(xiàng)工作中，作者采用冰模板法構(gòu)建了具有單向孔隙的層狀水泥骨架，其中采用原位水化而不是冷凍干燥，有效地簡(jiǎn)化了程序。由于水化反應(yīng)在解凍過程中自動(dòng)發(fā)生，因此無需冷凍干燥處理即可保留有序的微觀結(jié)構(gòu)。隨后，通過負(fù)壓浸漬將低粘度PVA溶液填充到單向孔隙中，并進(jìn)行兩次凍融循環(huán)，原位制備PVA水凝膠，如圖1所示。通過精心設(shè)計(jì)這種高度排列的水泥漿與PVA水凝膠之間的有序微觀結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)了膠凝基質(zhì)的韌性增加超過175倍，這是迄今為止報(bào)道的水泥基材料韌性的最大改善。

基于分子動(dòng)力學(xué)模擬和有限元分析，進(jìn)一步揭示了水凝膠在水泥層壓板中間優(yōu)先拉伸變形誘發(fā)裂縫撓曲的增韌機(jī)理。與傳統(tǒng)水泥基材料相比，該水泥-水凝膠復(fù)合材料的密度和導(dǎo)熱系數(shù)分別為1.44 g/cm³和0.21 W/m K，分別降低了約40%和80%，并具有自愈性，可彌合微裂縫。

如圖2所示，采用冰模板法可以制備出多尺度有序分層結(jié)構(gòu)的水泥漿體。在更大的長(zhǎng)度尺度上(圖2a, d)，X射線計(jì)算機(jī)斷層掃描(XCT)和能量色散光譜(EDS)制圖結(jié)果表明，水泥漿體在長(zhǎng)尺度上表現(xiàn)出良好的層狀結(jié)構(gòu)，而相鄰的水泥漿體薄片之間存在定向孔隙。在較小的長(zhǎng)度尺度下(圖2b)，經(jīng)PVA溶液的吸力和2~3次凍融循環(huán)后，PVA水凝膠可以有效填充在這些單向孔隙中。在微長(zhǎng)度尺度上(圖2c)，掃描電子顯微鏡(SEM)圖像顯示，層間的PVA水凝膠形成聚合物網(wǎng)絡(luò)，結(jié)合相鄰的水泥漿片層。此外，PVA水凝膠還以膜狀方式包覆在水泥薄片表面，可以填充水泥漿體中的微孔和微裂縫，有效提高界面粘結(jié)。需要注意的是，經(jīng)過2~3次凍融循環(huán)后，水泥基體未見明顯損傷，如圖2a、b所示。

圖3 水泥漿體、冰模板水泥和水泥-水凝膠復(fù)合材料的力學(xué)性能

圖4 水泥-水凝膠界面粘結(jié)的實(shí)驗(yàn)表征

圖5 多功能性水泥-水凝膠復(fù)合材料的示意圖

除了增韌效果外，水泥-水凝膠復(fù)合材料還具有多種功能性。圖5a為相同W/C（water-cement ratio）= 0.6時(shí)，純水泥、冰模板水泥和水泥-水凝膠復(fù)合材料沿垂直于片層平面方向的密度、比抗壓強(qiáng)度和導(dǎo)熱系數(shù)。與純水泥相比，經(jīng)歷冰模板過程的另外兩種材料的密度明顯較低，盡管由于冰模板混合而存在定向孔隙，但在片層平面垂直方向上的比抗壓強(qiáng)度仍然大于純水泥。應(yīng)該注意的是，這是該復(fù)合材料相對(duì)于抗壓強(qiáng)度最弱的方向。此外，也有報(bào)道稱冰模板水泥在其他抗壓方向上具有顯著更高的比強(qiáng)度。此外，由圖5a可知，冰模板法由于孔隙結(jié)構(gòu)取向均勻，也有效降低了導(dǎo)熱系數(shù)，從而減緩了傳熱速度。與冰模板水泥相比，水泥-水凝膠復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)更低。這與圖2c所示的交聯(lián)聚合物網(wǎng)絡(luò)有關(guān)，交聯(lián)聚合物網(wǎng)絡(luò)將較大的層間孔隙分隔成較小的層間孔隙，從而提高了保溫性能。這種多層結(jié)構(gòu)可以將純水泥漿體的導(dǎo)熱系數(shù)降低近一個(gè)數(shù)量級(jí)，甚至接近加氣混凝土的導(dǎo)熱系數(shù)，而加氣混凝土是一種強(qiáng)度低得多的常用建筑材料。該復(fù)合材料具有低密度、保溫隔熱和高力學(xué)性能的綜合性能，在航空航天、軍事、建筑節(jié)能等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。

此外，作者還對(duì)水泥-水凝膠復(fù)合材料的增韌機(jī)理進(jìn)行了分析。水泥-水凝膠界面的結(jié)合強(qiáng)度接近于PVA水凝膠本身的抗拉強(qiáng)度，表現(xiàn)出軟硬相之間的超高親和力。優(yōu)異的界面相容性源于PVA分子在水泥基體上的穩(wěn)定吸附。

分子動(dòng)力學(xué)模擬表明，施加拉應(yīng)力時(shí)，PVA水凝膠可以在界面脫鍵前充分拉伸和變形，顯著提高水泥-水凝膠復(fù)合材料的延展性。此外，有限元模擬結(jié)果表明，在界面逐漸破壞過程中，這種多層結(jié)構(gòu)導(dǎo)致裂紋尖端附近存在明顯的微裂紋偏轉(zhuǎn)，并伴有界面滑動(dòng)和片狀拔出。這些機(jī)制有效地避免了應(yīng)力集中，耗散了巨大的能量，這也解釋了彎曲應(yīng)力-應(yīng)變曲線延性增加較大的原因。

總結(jié)展望

水泥-水凝膠復(fù)合材料除了具有增韌強(qiáng)化作用外，還具有低密度(約為純水泥體的2/3)、隔熱(比純水泥低一個(gè)數(shù)量級(jí))、自愈等多種功能。隨著未來建筑工業(yè)化的發(fā)展趨勢(shì)，工廠的流水線生產(chǎn)可以使這種水泥基復(fù)合材料的大規(guī)模制備成為可能，降低成本。因此，可以相信這種復(fù)合材料可能會(huì)推動(dòng)一場(chǎng)重大的建筑材料革命，它可以廣泛應(yīng)用于抗震高層或節(jié)能建筑，以及大跨度橋梁。

文獻(xiàn)信息

Multi-layered cement-hydrogel composite with high toughness, low thermal conductivity, and self-healing capability. (Nat. Commun. 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-39235-5)

https://www.nature.com/articles/s41467-023-39235-5

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