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為了防止副反應(yīng)發(fā)生并保持鋰金屬負(fù)極的界面穩(wěn)定性，必須在鋰金屬和電解質(zhì)之間形成穩(wěn)定的固體電解質(zhì)界面（SEI）。近年來，提高鋰金屬負(fù)極界面穩(wěn)定性的有效策略主要集中在電解質(zhì)設(shè)計方面。其中一種策略是通過調(diào)節(jié)電解質(zhì)的降解過程或消耗電解質(zhì)的特定成分來引入穩(wěn)定的SEI層。盡管如此，在使用碳酸鹽電解質(zhì)時，鋰金屬負(fù)極表面仍然會發(fā)生寄生反應(yīng)。

此外，由于鋰的高反應(yīng)性，即使在低污染的手套箱中儲存，鋰表面也會形成鈍化層。即使采用最有效的電解質(zhì)設(shè)計，這些鈍化層也無法從鋰表面完全去除。在自發(fā)的化學(xué)反應(yīng)過程中，鈍化層的化學(xué)成分會沿著鋰表面發(fā)生變化。因此，電化學(xué)動力學(xué)也會在金屬負(fù)極的不同位置產(chǎn)生變化，導(dǎo)致不均勻的鋰離子通量，并導(dǎo)致鋰枝晶的生長。

在此，廈門大學(xué)固體表面物理化學(xué)國家重點實驗室孫世剛院士、黃令教授，海南師范大學(xué)王崇太教授等團(tuán)隊提出了用七氟丁酸進(jìn)行表面改性制備高穩(wěn)定性鋰金屬負(fù)極的技術(shù)。通過使用七氟丁酸對金屬鋰進(jìn)行表面改性。鋰和有機(jī)酸之間的原位自發(fā)反應(yīng)產(chǎn)生了七氟丁酸鋰的親鋰界面，用于無枝晶物的均勻鋰沉積，這大大改善了傳統(tǒng)碳酸酯基電解質(zhì)中的循環(huán)穩(wěn)定性（在1.0 mA cm^?2，鋰/鋰對稱電池>1200 h）和庫倫效率（>99.3%）。

這種親鋰界面還能使全電池在實際測試條件下的300次循環(huán)中實現(xiàn)83.2%的容量保持。七氟丁酸鋰界面作為電橋，在鋰負(fù)極和電鍍鋰之間形成均勻的鋰離子通量，最大限度地減少了曲折的鋰枝晶的發(fā)生，降低了界面阻抗。

圖1. HFA-Li對抑制鋰枝晶生長的作用

具體而言，該工作證明了七氟丁酸鹽可以同時去除表面鈍化層，并在Li表面構(gòu)建氟羧酸鋰保護(hù)界面。特別地，碳鏈長度為4的七氟丁酸鋰為Li負(fù)極提供了最好的保護(hù)。HFA處理后產(chǎn)生的保護(hù)界面提高了Li表面與碳酸鹽基電解質(zhì)的化學(xué)親和力，促進(jìn)了Li的均勻沉積，從而增強(qiáng)了Li金屬負(fù)極的循環(huán)穩(wěn)定性。

與使用裸Li生產(chǎn)的電池相比，使用HFA-Li負(fù)極組裝的Li/Li對稱電池和Li||NMC811全電池表現(xiàn)出顯著提高的循環(huán)穩(wěn)定性。這項工作中提出的路線被證明在下一代LMB的穩(wěn)定鋰金屬負(fù)極的設(shè)計和開發(fā)中是有用的。

圖2. HFA-Li負(fù)極的界面性質(zhì)

Surface modification using heptafluorobutyric acid to produce highly stable Li metal anodes,Nature Communications?2023 OI:?10.1038/s41467-023-38724-x

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