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1. Nature子刊：通過主動(dòng)熱交換助力商用鋰離子電池<15分鐘快充

電池頂刊集錦！黃云輝、鄭洪河、楊勇、董全峰、羅巍、黃興溢、王定勝、鄧永紅、鄒國強(qiáng)、鄭明森等成果！

由于商用高比能量（即>200Wh/kg）鋰離子電池（LIBs）的極端快速充電（XFC）性能不足（即充電時(shí)間少于15分鐘以達(dá)到80%的充電狀態(tài)），電動(dòng)汽車的大規(guī)模采用受到了阻礙。

圖1 XFC的主動(dòng)熱交換策略

美國勞倫斯伯克利國家實(shí)驗(yàn)室Ravi S. Prasher等建議通過主動(dòng)熱交換（ATS）來調(diào)節(jié)電池自身產(chǎn)生的熱量，以實(shí)現(xiàn)商業(yè)鋰離子電池的XFC。具體而言，這項(xiàng)工作提出了一種熱調(diào)制充電協(xié)議（TMCP），它通過主動(dòng)熱開關(guān)（ATS）結(jié)合了電池和系統(tǒng)級(jí)策略的理想特性。研究證明，在開關(guān)關(guān)閉的XFC期間保留熱量可以提高電池的動(dòng)力學(xué)性能，而在開關(guān)打開的XFC之后散去熱量可以減少電池中的有害反應(yīng)。

受益于對(duì)電池自發(fā)熱量的有效利用，這種方法不依賴于額外的熱源，因此是完全非侵入性的。此外，在各種熱協(xié)議下對(duì)商用高能量密度C||LCO LIBs的概念驗(yàn)證研究表明，這種TMCP始終優(yōu)于現(xiàn)有的熱協(xié)議。

圖2 不同XFC協(xié)議下的電池性能

結(jié)果，在不修改電池材料或結(jié)構(gòu)的情況下，所提出的XFC方法可在<15分鐘的充電和1小時(shí)的放電條件下使電池可靠運(yùn)行，這超過了美國能源部的關(guān)鍵目標(biāo)。電化學(xué)分析、光學(xué)顯微鏡、掃描電子顯微鏡（SEM）和X射線斷層掃描的表征表明，XFC性能的提高可歸因于XFC期間析鋰的緩解和ATS放電期間副反應(yīng)的減少。

此外，為將這種方法與現(xiàn)有的電池?zé)峁芾硐到y(tǒng)（BTMS）實(shí)際結(jié)合起來，作者采用一種具有成本效益的形狀記憶合金開發(fā)了一種質(zhì)量和體積都很小（與電池相比分別為1.4%和3.0%）的ATS裝置，它有可能在商用電池模組中實(shí)現(xiàn)XFC。

圖3 與BTMS集成后的性能

Extreme fast charging of commercial Li-ion batteries via combined thermal switching and self-heating approaches. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38823-9

2. 董全峰/鄭明森EES：通過原位預(yù)植入原子在鈉金屬上構(gòu)建穩(wěn)定SEI

對(duì)于鈉基電池來說，實(shí)現(xiàn)高可逆性的鈉沉積/剝離是非常具有挑戰(zhàn)性的。在鈉電極表面建立堅(jiān)固的固體電解質(zhì)界面（SEI）膜是一種務(wù)實(shí)而有效的方法。然而，現(xiàn)有的各種SEI層基本上都是簡單地覆蓋在金屬表面，因此它們之間的結(jié)合并不牢固，這就是為什么這些SEI層在電池循環(huán)中不穩(wěn)定的根本原因。

圖1 SEI設(shè)計(jì)

廈門大學(xué)董全峰、鄭明森等提出了一種獨(dú)特的SEI設(shè)計(jì)策略，即通過在鈉金屬上原位預(yù)植入原子氟根來重鑄SEI（RSEI）。在此，一種可溶性的多功能酰胺分子雙（三氟乙酰胺）（ECDA），作為氟的助推器，首次被應(yīng)用于鈉金屬電池（SMB）中的RSEI構(gòu)建，它可以有效地錨定在鈉電極上，并與FEC相互作用，釋放豐富的F原子。分子動(dòng)力學(xué)模擬（MD）和實(shí)驗(yàn)表明，在ECDA的參與下，鈉表現(xiàn)出強(qiáng)烈的靜電排斥和誘導(dǎo)效應(yīng)，驅(qū)動(dòng)FEC分解的F原子由外向內(nèi)高強(qiáng)度地深入到鈉中，獲得一個(gè)功能性的根基界面。然后，預(yù)植入形成的界面將依次促進(jìn)SEI的形成反應(yīng)并成為其一部分，最終獲得R-SEI。

此外，這個(gè)界面可以進(jìn)一步誘導(dǎo)更多的無機(jī)成分（如NaF、Na_xN、Na₂O）在SEI層內(nèi)積累，從而構(gòu)建一個(gè)多層、富含無機(jī)物、具有濃度梯度的R-SEI。這種R-SEI加速了Na⁺的運(yùn)輸并表現(xiàn)出良好的Na⁺滲透性，從而促進(jìn)具有較高表面積的納米球形沉積顆粒的形成。

圖2 半電池性能

因此，R-SEI使Na||Cu電池在碳酸酯電解液中的250次循環(huán)中實(shí)現(xiàn)了97.3%的超高CE，并使Na||Na對(duì)稱電池在1mA cm^-2下實(shí)現(xiàn)了1700小時(shí)的顯著壽命。此外，ECDA擴(kuò)大了以碳酸酯為基礎(chǔ)的SMB的電化學(xué)窗口，并提高了普魯士藍(lán)正極的循環(huán)穩(wěn)定性。Na||PB電池在4.5V的高壓下，在500次循環(huán)中的平均CE為99.6%，并具有出色的倍率性能（20C）。

此外，定制的碳酸酯電解液使Na||PB電池在-30至70℃的寬溫度范圍和4.7V的高電壓下具有優(yōu)異的電化學(xué)穩(wěn)定性。此外，在ECDA基碳酸酯電解液形成的R-SEI和正極-電解質(zhì)-界面相（CEI）使Na@Cu||PB全電池（N:P=4:1）具有令人印象深刻的循環(huán)性能（200次循環(huán)后容量保持率為86%，平均CE為99.4%）和倍率能力（20C）。顯然，上述優(yōu)秀的性能很好地證明了該策略的可行性。

圖3 Na ||PB電池性能

A rooted interphase on sodium via in-situ pre-implanting atom fluorine for high-performance sodium metal batteries. Energy & Environmental Science ( IF 39.714 ) Pub Date : 2023-06-04 , DOI: 10.1039/d3ee01016c

3. 黃興溢/王定勝AM：圖案化凝膠聚合物電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)耐用安全的固態(tài)鋰金屬電池

超薄和超韌凝膠聚合物電解質(zhì)（GPE）是耐用、安全和高能量密度固態(tài)鋰金屬電池（SSLMB）的關(guān)鍵技術(shù)，但極具挑戰(zhàn)性。均勻性和連續(xù)性有限的GPE通常表現(xiàn)出不均勻的Li⁺通量分布，這會(huì)導(dǎo)致沉積不均勻。

圖1 材料制備

上海交通大學(xué)黃興溢、清華大學(xué)王定勝等提出了一種通過近場(chǎng)靜電紡絲和工程化纖維GPE的纖維圖案化策略，以促進(jìn)和誘導(dǎo)聚合物纖維的有序排列聚集，從而獲得纖維圖案化GPE。得益于GPE的圖案引導(dǎo)排列結(jié)構(gòu)，與隨機(jī)分布的GPE相比，它們可以有效地使Li⁺通量均勻化，并提供有效的Li⁺傳輸通道。此外，PVDF的高介電常數(shù)和塑性變形性能可以溶解Li鹽以實(shí)現(xiàn)高離子導(dǎo)電性，并提供優(yōu)異的機(jī)械強(qiáng)度和高熱穩(wěn)定性。

因此，所獲得的超薄GPE（16μm）表現(xiàn)出高離子電導(dǎo)率（~0.4 mS cm^–1）和優(yōu)異的機(jī)械韌性（~613%）。同時(shí)，GPE中的FSI^?陰離子與第一溶劑化殼中的Li⁺離子配位，并進(jìn)一步沿著聚合物鏈和圖案化孔傳輸，從而產(chǎn)生更高的離子電導(dǎo)率，并形成富無機(jī)物（LiF和Li₃PO₄）的SEI。

圖2 圖案化GPE的表征

結(jié)果，在1.0 mA cm^-2、1.0 mAh cm^-2條件下，Li||P-PPL||Li電池表現(xiàn)出超過3000小時(shí)的穩(wěn)定的Li沉積/剝離，而LFP||P-PPL||Li全電池在5.0 C下提供了卓越的倍率性能（129.8 mAh g^-1）和超穩(wěn)定的長循環(huán)壽命，在1.0 C條件下超過1570次。此外，在有限的鋰源和高溫（55℃）的約束條件下，LFP||P-PPL||鋰全電池也可以顯示出長期的循環(huán)壽命。

總體而言，基于這項(xiàng)工作，所提出的圖案化GPE闡明了優(yōu)化GPEs結(jié)構(gòu)以實(shí)現(xiàn)均勻的Li⁺通量和穩(wěn)定鋰負(fù)極的意義，代表了開發(fā)耐用和安全的SSLMBs的一個(gè)有前景的途徑。

圖3 全電池性能

Engineering the Structural Uniformity of Gel Polymer Electrolytes via Pattern-guided Alignment for Durable, Safe Solid-state Lithium Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202303460

4. 南科大/華為ACS Energy Lett.：一種用于高壓鋰金屬電池的不燃性電解液

電解液中極性溶劑的電化學(xué)不穩(wěn)定性經(jīng)常導(dǎo)致高壓鋰金屬電池（LMBs）中鋰負(fù)極和富鎳正極表面的還原/氧化。

圖1 電解液設(shè)計(jì)

南方科技大學(xué)鄧永紅、華為技術(shù)有限公司中央研究院瓦特實(shí)驗(yàn)室Qiang Ma等設(shè)計(jì)了一種雙極分子調(diào)節(jié)的電解液，其具有膠囊狀的溶劑化結(jié)構(gòu)和不可燃性，以穩(wěn)定高壓LMBs。具體而言，這項(xiàng)工作精心設(shè)計(jì)了一種具有極性磺酰亞胺頭和全氟烷基尾的不燃性分子。

研究顯示，雙極全氟磺酰胺通過弱的配位作用解離Li⁺離子，并將活性的1,2-二甲氧基乙烷（DME）溶劑包裹在第一層溶劑殼內(nèi)，從而通過生成無機(jī)物豐富的界面層消除了鋰金屬負(fù)極和高壓正極處的有害溶劑分解。

圖2 鋰負(fù)極性能

結(jié)果，使用這種電解液，組裝的高壓電池在嚴(yán)苛的條件下（正極負(fù)載3.4 mAh cm^-2，截止電壓4.4 V，負(fù)/正比1.17，貧電解液3 g Ah^-1），在200次充/放電循環(huán)后提供了高容量保持率（Li||LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂：>90%）。

此外，膠囊狀電解液還能使420 mAh的小軟包電池實(shí)現(xiàn)440 Wh kg^-1的高電池級(jí)能量密度，同時(shí)具有150次以上的長循環(huán)穩(wěn)定性（容量保持率：92%）。這項(xiàng)工作所提供的分子設(shè)計(jì)原理和膠囊狀溶劑化結(jié)構(gòu)將促進(jìn)商業(yè)電解液在高比能LMB中的實(shí)際應(yīng)用。

圖3 全電池性能

A Nonflammable Electrolyte for High-Voltage Lithium Metal Batteries. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00706

5. 中南鄒國強(qiáng)AM：功能化MOF納米片提高固態(tài)電解質(zhì)的鋰離子傳輸性能

固態(tài)電池可以確保鋰金屬電池的高能量密度和安全性，但聚合物電解質(zhì)受到離子動(dòng)力學(xué)緩慢和Li⁺選擇性傳輸?shù)偷睦_。金屬有機(jī)框架（MOFs）已被提議作為固態(tài)聚環(huán)氧乙烷（PEO）電解質(zhì)的新興填料，然而，開發(fā)功能化MOFs并理解其在離子轉(zhuǎn)移中的作用極具挑戰(zhàn)性。

圖1 材料制備示意

中南大學(xué)鄒國強(qiáng)、阿貢國家實(shí)驗(yàn)室Khalil Amine、Tongchao Liu等結(jié)合計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果，揭示了MOFs中的官能團(tuán)調(diào)節(jié)可以有效地改變表面電荷分布和限制陰離子運(yùn)動(dòng)，這為上述問題提供了潛在的解決方案。

具體而言，通過分子工程設(shè)計(jì)，功能化的二維（2D）MOF片被用于構(gòu)建高性能復(fù)合電解質(zhì)，其中2D MOFs中取代基的給電子效應(yīng)有效地限制了ClO₄^?的運(yùn)動(dòng)，并促進(jìn)PEO的機(jī)械性能和離子遷移數(shù)（0.36至0.64）。

圖2 材料的形貌和表征

因此，在0.2 mA cm^?2的電流密度下，具有復(fù)合電解質(zhì)的Li/Li電池在1000小時(shí)內(nèi)表現(xiàn)出優(yōu)異的可循環(huán)性。同時(shí)，固態(tài)LiFePO₄/Li電池在200次循環(huán)后可提供148.8 mAh g^?1的高度可逆容量。

總體而言，這些發(fā)現(xiàn)突出了一種通過使用官能團(tuán)電子效應(yīng)來限制陰離子并提高離子導(dǎo)電性的新方法，這為高性能固態(tài)電池提供了可行的方向。

圖3 全電池性能

Engineering Functionalized 2D Metal-organic Frameworks Nanosheets with Fast Li+ Conduction for Advanced Solid Li Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202303193

6. 黃云輝/鄭洪河/羅巍AFM：在石墨表面錨定SEI前體獲得耐80℃軟包電池！

鋰離子電池（LIBs）的高溫（HT）運(yùn)行和存儲(chǔ)性能對(duì)于電動(dòng)汽車、電網(wǎng)存儲(chǔ)或國防任務(wù)的應(yīng)用至關(guān)重要。不幸的是，由于高溫下電極/電解質(zhì)界面越來越不穩(wěn)定，電池會(huì)發(fā)生嚴(yán)重的容量衰減。

圖1 Li-AMPS納米層的表征

華中科技大學(xué)黃云輝、蘇州大學(xué)鄭洪河、同濟(jì)大學(xué)羅巍等將電解液從成膜的任務(wù)中解放出來。相反，它利用了有利的固體電解質(zhì)界面（SEI）形成官能團(tuán)的優(yōu)勢(shì)，將它們優(yōu)先錨定在石墨（Gr）表面。具體而言，通過分子設(shè)計(jì)，作者同時(shí)將磺酸根、酰胺基和不飽和C=C鍵的有利SEI形成物種引入到Li-2-丙烯酰胺-2-甲基-1-丙磺酸（Li-AMPS）分子中，通過與Gr表面上殘留的-OH基團(tuán)的脫水反應(yīng)，構(gòu)成錨定在Gr表面的SEI形成前體。通過在電化學(xué)循環(huán)過程中接收電子，Li-AMPS的活性C=C鍵會(huì)轉(zhuǎn)變?yōu)樽杂苫?，從而誘導(dǎo)C=C之間的聚合，從而在Li-AMPS分子之間構(gòu)建聚合物網(wǎng)絡(luò)。

此外，分子先于電解液溶劑通過裂解C=N、C-S和S=O鍵的還原，導(dǎo)致SEI內(nèi)形成多種含N、S的化合物（如Li₂SO₃、ROSO₂Li、Li₃N等）。此外，與自然生長的SEI不同（隨著電解液中的殘留物而不斷積累），這種錨定納米層只作用于Gr表面。

圖2 高溫條件下的NCM523電池的性能

此外，這種SEI比在基礎(chǔ)電解液中形成的SEI具有更高的熱穩(wěn)定性，將SEI分解溫度從94℃提高到148℃。同時(shí)，Li-AMPS誘導(dǎo)的界面更加均勻，電阻更小，這證明了它在阻止電解液進(jìn)一步分解方面是有效的。因此，Gr/NCM電池的高溫性能在可逆容量、循環(huán)和儲(chǔ)存穩(wěn)定性方面得到了顯著改善。

本文通過采用改性石墨和LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂組裝全電池（正極負(fù)載≈18.5 mg cm^?2），在60°C下300次循環(huán)后，全電池的容量保持率從53.2%（原始石墨）提高到77.8%。另外，2 Ah、265 Wh kg^?1的軟包電池也能夠在80°C的極端溫度下運(yùn)行200次循環(huán)。

圖3 Li-AMPS衍生的SEI對(duì)Gr/NCM523軟包電池高溫儲(chǔ)存性能的影響

Liberating the Electrolyte via In Situ Conversion of an Amide, Sulfonate-Containing Monomer Precursor for High-Temperature Graphite/NCM Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202301550

7. 曹國忠/宗泉/張啟龍ACS Energy Lett.：基于介電有機(jī)無機(jī)涂層的無枝晶高穩(wěn)定鋅金屬負(fù)極

水系可充鋅金屬電池由于其高理論容量、高安全性和低成本而獲得了越來越多的關(guān)注。然而，它們的商業(yè)化一直受到由副反應(yīng)和枝晶生長在鋅負(fù)極上引起的快速循環(huán)惡化的阻礙。

圖1 有機(jī)無機(jī)薄膜的制備及表征

華盛頓大學(xué)曹國忠、中國計(jì)量學(xué)院宗泉、浙江大學(xué)張啟龍等探討了一種具有疏水表面的介電有機(jī)無機(jī)薄膜，以規(guī)避這些問題并抑制枝晶在鋅負(fù)極上的生長。具體而言，作者在Zn負(fù)極表面設(shè)計(jì)了一種由P(VDF-TrFE)和BaTiO₃納米顆粒（BTO/PVT@Zn）組成的新型復(fù)合膜，它可以防止表面腐蝕并促進(jìn)Zn均勻沉積。

其中，BaTiO₃的表面被來自α-萜品醇溶液的-OH修飾（α-BaTiO₃），以研究親水性對(duì)副反應(yīng)和Zn沉積的影響。研究顯示，與親水的α-BTO/PVT薄膜相比，這種疏水性薄膜被認(rèn)為有利于隔離活性水以抑制副反應(yīng)，并降低[Zn(H₂O)₆]²⁺的解溶劑化能以加速鋅離子的沉積動(dòng)力學(xué)。

圖2 半電池性能

此外，BTO/PVT層的三維滲流網(wǎng)絡(luò)將引導(dǎo)快速而均勻的Zn²⁺-離子通量，并適應(yīng)顯著的體積變化。這種介電薄膜可以提供薄膜和鋅金屬之間的局部靜電相互作用，以誘導(dǎo)鋅離子的均勻分布，并促進(jìn)鋅沿鋅表面的橫向生長。

由此產(chǎn)生的BTO/PVT@Zn負(fù)極表現(xiàn)出較長的壽命（在1 mA cm^-2時(shí)為3000小時(shí)）和較高的CEs（～99.6%），顯示了高可逆性和穩(wěn)定性。此外，BTO/PVT@Zn||NH₄V₄O₁₀全電池也表現(xiàn)出更好的循環(huán)穩(wěn)定性。

圖3 全電池性能

Dendrite-Free and Highly Stable Zn Metal Anode with BaTiO3/P(VDF-TrFE) Coating. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01017

8. 楊勇Nano Energy：硫化物基全固態(tài)電池自組裝彈性和粘性界面層

全固態(tài)鋰離子電池（ASSLB）最近引起了人們的極大關(guān)注，然而，ASSLB中復(fù)合正極界面的兩個(gè)主要退化過程，包括側(cè)面電化學(xué)反應(yīng)和形態(tài)/結(jié)構(gòu)降解，仍然嚴(yán)重阻礙了其發(fā)展。

圖1 裸NCM811和Al-GL-10@NCM811的結(jié)構(gòu)和（近表面）特征

廈門大學(xué)楊勇等提出并展示了利用先進(jìn)的分子層沉積（MLD）技術(shù)為ASSLB成功裝配彈性和粘性界面層，以同時(shí)克服上述兩個(gè)挑戰(zhàn)。光譜和機(jī)械表征結(jié)果表明，彈性和粘性的Al-GL涂層（楊氏模量=0.17GPa，k=3.300N m^-1）不僅抑制了界面副反應(yīng)，而且使單晶NCM811顆粒在反復(fù)循環(huán)中與硫化物電解質(zhì)緊密接觸。

與初始充電過程中裸露的NCM811和固態(tài)電解質(zhì)之間形成的不可逆界面電阻（51.74Ω cm^-2）相比，Al-GL改性后的不可逆電阻變得小得多（11.77Ω cm^-2）。

圖2 電化學(xué)性能對(duì)比

因此，它不僅使復(fù)合電極在30℃和質(zhì)量負(fù)載為10.2 mg cm^-2時(shí)在0.2 C（1 C = 180 mA g^-1）下經(jīng)過100次循環(huán)后，獲得88.0%的容量保持率，這比裸NCM811（59.9%）的容量保持率高出近30 %。此外，即使在60℃和質(zhì)量負(fù)載為20.4 mg cm^-2時(shí)，在1 C下進(jìn)行1000次循環(huán)后，容量保持率也達(dá)到了80.0%。

總體而言，這項(xiàng)工作強(qiáng)調(diào)了彈性和粘性涂層在維持復(fù)合正極材料的電化學(xué)-機(jī)械完整性方面的關(guān)鍵作用，并為開發(fā)機(jī)械上可靠的ASSLB正極材料提供了一條有希望的途徑。

圖3 原位阻抗研究

Assembly of an elastic & sticky interfacial layer for sulfide-based all-solid-state batteries. Nano Energy 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108572

原創(chuàng)文章，作者：菜菜歐尼醬，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/01/04/22d1cc9322/

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