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?松山湖實(shí)驗(yàn)室Angew：沸石基隔膜抑制陰極活性材料溶解，獲得耐用水系鋅電池

水系鋅電池因其安全性和低成本而成為前景廣闊的儲(chǔ)能設(shè)備。然而，它們也面臨著陽(yáng)極枝晶形成和陰極化合物溶解等挑戰(zhàn)。

圖1.?Zn/V電池面臨的挑戰(zhàn)以及所制備的隔膜的工作機(jī)制示意圖

松山湖材料實(shí)驗(yàn)室王欣等設(shè)計(jì)了一種雙功能隔膜，以應(yīng)對(duì)鋅/釩電池系統(tǒng)中釩離子溶解和枝晶生長(zhǎng)所帶來(lái)的挑戰(zhàn)。具體而言，作者通過(guò)在海藻酸鈉（SA）聚合物膜上原位生長(zhǎng)沸石材料（ZIF），合成了一種聚合物基質(zhì)沸石隔膜（簡(jiǎn)稱 SZ）。之所以選擇海藻酸鈉作為基底膜，主要是因?yàn)楹Ｔ逅徕c的羧酸基團(tuán)可與Zn²⁺通過(guò)離子交聯(lián)作用發(fā)生強(qiáng)絡(luò)合反應(yīng)，從而合成SZ。因此，這種絡(luò)合Zn²⁺可作為ZIF在海藻酸鈉基底上完全均勻、安全生長(zhǎng)的源泉，從而生產(chǎn)出一種具有高Zn²⁺遷移數(shù)、良好的電解液吸收能力和出色的機(jī)械性能的堅(jiān)固電解質(zhì)型隔膜。

密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，SZ上的N原子能通過(guò)絡(luò)合作用有效固定V離子，形成離子屏障，有利于抑制V的溶出和穿梭，從而減少ZVO的生成。此外，N原子與Zn²⁺之間的相互作用有助于Zn²⁺在陽(yáng)極表面的重新分布，從而減少枝晶的生長(zhǎng)。

圖2.?SZ電池的電化學(xué)性能

結(jié)果，這種雙功能隔膜使Zn/V全電池能夠在15 A g^-1的高電流密度下提供188 mAh g^-1的高充電比容量，同時(shí)顯著提高對(duì)稱電池的壽命，使其超過(guò)2500小時(shí)，并具有抑制枝晶生長(zhǎng)的能力。

有趣的是，如果在組裝電池前將SZ浸入V溶液中，人為地在SZ上構(gòu)建離子屏障，則電池的循環(huán)性能會(huì)進(jìn)一步提高。Zn/V全電池可以在5 A g^-1的條件下穩(wěn)定運(yùn)行1000次，容量損失僅為5.4%。這些結(jié)果強(qiáng)調(diào)，當(dāng)使用可溶性陰極材料時(shí)，將相應(yīng)的離子結(jié)合到隔膜上可以極大地抑制活性材料的溶解，從而顯著提高電化學(xué)性能。

圖3.?SZ在Zn/V電池中的作用機(jī)制分析

Preventing Dissolution of Cathode Active Materials by Ion-anchoring Zeolite-based Separators for Durable Aqueous Zinc Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.20231546

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