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云南大學(xué)ACS Nano：Fe2P-Co2P/NPC助力高效耐用的AEMWE！

陰離子交換膜水電解槽（AEMWE）中的堿性析氫反應(yīng)（HER）是一種很有前途的大規(guī)模工業(yè)制氫氣方法，但由于無(wú)法在安培級(jí)電流密度下持續(xù)地在低過(guò)電位下操作HER催化劑，嚴(yán)重阻礙了其發(fā)展。

基于此，云南大學(xué)胡廣志教授等人報(bào)道了一種通用配體交換（MOF-on-MOF）調(diào)制策略，并合成了超細(xì)Fe₂P和Co₂P納米顆粒，錨定在N和P-雙摻雜的碳多孔納米片上（Fe₂P-Co₂P/NPC）。Fe₂P-Co₂P/NPC催化劑只需要175 mV的低過(guò)電位就能達(dá)到1000 mA cm^-2的電流密度。其中，太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的水電解系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)了創(chuàng)紀(jì)錄的穩(wěn)定的太陽(yáng)能-氫轉(zhuǎn)換效率，達(dá)到20.36%。此外，該催化劑可以在實(shí)際的AEMWE中穩(wěn)定地以1000 mA cm^-2的速度運(yùn)行1000 h。

VASP解讀

通過(guò)DFT計(jì)算，作者研究了Fe₂P-Co₂P/NPC催化劑的催化機(jī)理。與Fe₂P/NPC和Co₂P/NPC的電子分別富集在Fe和Co位點(diǎn)不同，F(xiàn)e₂P-Co₂P/NPC的電子密度通過(guò)從Fe和Co原子向P原子的電子流逆轉(zhuǎn)而在P位點(diǎn)重新分布和富集，可能導(dǎo)致氫中間體吸附較弱。Fe₂P-Co₂P/NPC的界面區(qū)域可以積累大量的電子，有利于反應(yīng)物與Fe₂P-Co₂P/NPC表面的界面反應(yīng)性。

此外，F(xiàn)e₂P/NPC、Co₂P/NPC和Fe₂P-Co₂P/NPC的投影態(tài)密度（PDOS）顯示，F(xiàn)e₂P/NPC、Co₂P/NPC和Fe₂P-Co₂P/NPC由于適當(dāng)?shù)馁M(fèi)米能級(jí)而表現(xiàn)出優(yōu)異的導(dǎo)電性。三種體系中Fe₂P-Co₂P/NPC的費(fèi)米能級(jí)DOS值最高，表明其電導(dǎo)率最大。Fe₂P-Co₂P/NPC中Fe和Co的d帶中心比Fe₂P/NPC中的Fe和Co的d帶中心和Co₂P/NPC中的Co的d帶中心離費(fèi)米能級(jí)遠(yuǎn)，與中間體的結(jié)合較弱。

結(jié)果表明，經(jīng)過(guò)快速配體交換反應(yīng)，F(xiàn)e₂P-Co₂P/NPC比Fe₂P/NPC和Co₂P/NPC更有效地優(yōu)化了Fe和Ni原子的電子態(tài)，顯著提高了其HER催化活性。

MOF-on-MOF-Derived Ultrafine Fe₂P-Co₂P Heterostructures for High-Efficiency and Durable Anion Exchange Membrane Water Electrolyzers. ACS Nano, 2023, DOI: 10.1021/acsnano.3c09020.

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