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張健/張華彬Nano Letters：構(gòu)建仿生聚氧鈦團簇，顯著增強太陽能驅(qū)動的CO2還原

太陽能驅(qū)動的二氧化碳(CO₂)轉(zhuǎn)化為增值燃料有助于緩解溫室效應(yīng)，實現(xiàn)社會的可持續(xù)發(fā)展。天然催化劑由于其環(huán)境友好、高效、精確的底物特異性而備受關(guān)注。自然界中酶的催化活性通常來源于它們確定的金屬位點。例如，葉綠體的光合水分解酶在其活性位點有一個Mn₄Ca簇。

然而，由于生物催化劑固有的缺點，如熱穩(wěn)定性差、耐酸堿性差、在有機溶劑中的性能下降等，其廣泛應(yīng)用仍然面臨挑戰(zhàn)。通過模擬天然酶的關(guān)鍵催化中心，具有確定結(jié)構(gòu)的原子精度的鈦氧團簇有望替代傳統(tǒng)的金屬酶，并且結(jié)合均相和多相催化的優(yōu)點，從而促進仿生催化的發(fā)展。鈦氧團簇的結(jié)構(gòu)和性能主要取決于所選擇的金屬和有機節(jié)點的幾何和電子特性，其中未配位的金屬位點可以完全暴露出來，從而激活CO₂分子。此外，其精確的晶體結(jié)構(gòu)有利于從分子角度理解光化學(xué)還原CO₂的反應(yīng)機理。

近日，中國科學(xué)院福建物構(gòu)所張健和阿卜杜拉國王科技大學(xué)(KAUST)張華彬等設(shè)計了一個界面清晰的Ti₄Mn₃團簇用于光催化還原CO₂。這些Ti₄Mn₃團簇排列成具有蜂窩狀通道的超結(jié)構(gòu)，這種高度有序的堆積賦予了它們先進的結(jié)構(gòu)排列和光誘導(dǎo)載流子的定向遷移，并且通過表面反應(yīng)可以有效地利用光生載流子。

實驗結(jié)果表明，在光照下，Ti₄Mn₃團簇的CO產(chǎn)率高達37.8 μmol g^?1 h^?1，在365 nm處CO₂光還原為CO的量子效率(QE)為0.01%，周轉(zhuǎn)頻率(TOF)為0.05 h^?1。此外，Ti₄Mn₃團簇經(jīng)過三次循環(huán)反應(yīng)后活性未發(fā)生明顯下降，且形貌和結(jié)構(gòu)仍保持完整。

光譜表征和理論計算結(jié)果顯示，Ti₄Mn₃團簇較高的CO₂還原活性歸因于活性Mn位點和周圍功能微環(huán)境之間的協(xié)同作用。具體而言，與Ti₄Co₃團簇和Ti₄團簇相比，Ti₄Mn₃團簇中Mn位點上捕獲電子的能力更強，光生電子-空穴對的分離效率更高。

同時，與Co-CO*相比，Mn-CO*表現(xiàn)出較低的鍵軌道填充和較高的反鍵饋贈，表明Mn活性位點與吸附的CO*之間的相互作用相對較弱，有助于反應(yīng)過程中CO產(chǎn)物的釋放。綜上，欠配位的Mn位點不僅降低了反應(yīng)能壘，而且具有適中的CO*吸附強度，從而加速了電荷分離動力學(xué)，提高了CO₂光還原活性。

Bioinspired polyoxo-titanium cluster for greatly enhanced solar-driven CO₂ reduction. Nano Letters, 2023. DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c03304

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