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黃小青/韓佳甲/徐勇JACS：ZnIn2S4納米片中引入S空位，實現(xiàn)可見光和無犧牲劑下光合成H2O2

H₂O₂通過人工光合作用將H₂O和O₂轉(zhuǎn)化為H₂O₂被認為是一個環(huán)境友善的策略來取代傳統(tǒng)的H₂O₂生產(chǎn)途徑。該過程原則上涉及兩個半反應(yīng): O₂的雙電子還原(O₂+2H⁺+2e^?→H₂O₂，0.68 V_RHE)和H₂O的氧化(2H₂O→H₂O₂+2H⁺+2e^?，1.78 V_RHE)。目前，許多光催化劑已被開發(fā)耦合氧氣還原和水氧化生成H₂O₂。然而，大多數(shù)光催化劑具有可見光吸收弱、帶隙不匹配、電子-空穴對快速復(fù)合和產(chǎn)生的H₂O₂分解等缺點。

在這種情況下，引入犧牲劑被認為是消耗額外光生空穴和促進電荷分離的流行策略。然而，犧牲劑的加入不僅增加了成本，而且影響了揭示機理和評價本征催化效率。因此，開發(fā)可見光敏感的光催化劑以在無犧牲劑的情況下合成H₂O₂具有重要意義。

近日，廈門大學黃小青、韓佳甲和廣東工業(yè)大學徐勇等合成了具有S空位的超薄ZnIn₂S₄納米片(S_v-ZIS)以通過O₂/H₂O氧化還原高效合成H₂O₂。實驗結(jié)果和理論計算表明，ZIS中的S_v能夠促進光生電子和空穴的分離，從而提高H₂O₂的產(chǎn)率；并且，S_v在ZIS的內(nèi)層形成時，可以強烈改變ZIS的配位結(jié)構(gòu)，調(diào)節(jié)催化劑對中間體的吸附強度，避免反應(yīng)過程中H₂O₂過度氧化為O₂，從而促進O₂還原反應(yīng)和雙電子H₂O氧化反應(yīng)，實現(xiàn)超高的H₂O₂產(chǎn)率。

因此，在沒有犧牲劑的情況下，最優(yōu)的S_v-ZIS催化劑在可見光照射下表現(xiàn)出1706.4 μmol g^?1 h^?1的H₂O₂產(chǎn)率，是ZIS (59.4 μmol g^?1 h^?1)的29倍，并且顯著超過了以前報道的大多數(shù)光催化劑。值得注意的是，該催化劑在420 nm處的表觀量子效率(AOY)高達9.9%，太陽能-化學能的轉(zhuǎn)換效率達到0.81%。同時，S_v-ZIS在經(jīng)過三個循環(huán)反應(yīng)后活性略有下降，反應(yīng)后材料的形貌和結(jié)構(gòu)基本保留。

此外，在環(huán)境條件下利用S_v-ZIS光催化H₂O₂光合作用，150天后H₂O₂產(chǎn)率仍保持穩(wěn)定。綜上，該項工作本提供了一種通過O₂還原和H₂O氧化分離ZIS中光生電子和空穴的簡便方法，這有望推進太陽能電池催化劑設(shè)計的進一步發(fā)展。

Defective ZnIn₂S₄ nanosheets for visible-light and sacrificial-agent-free H₂O₂ photosynthesis via O₂/H₂O redox. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c10390

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