由于惰性的鋰親和力和較差的Li ⁺調(diào)節(jié)能力，金屬鋰容易沉積在基底材料的頂部，進(jìn)一步增加了短路的風(fēng)險。因此，引導(dǎo)鋰沉積并調(diào)整基材底部的Li ⁺通量是非常必要的。

在此，廣州工業(yè)大學(xué)劉全兵，懷柔實驗室Zhang Rui等人制備了雙梯度框架以誘導(dǎo)Li⁺遷移和沉積。雙梯度框架結(jié)合具有較低Li⁺遷移勢壘的上部Ni₃S₂納米線和具有較強Li親和力的底部Ni₂P納米線，這種合理的組分分布克服了離子濃度梯度，獲得了“階梯堆積”的鋰沉積模式。

此外，原位形成富含Li₂S/Li₃P的SEI進(jìn)一步促進(jìn)Li⁺向內(nèi)部骨架的傳輸。因此，在230個循環(huán)中實現(xiàn)了98%的高平均庫侖效率和180小時的循環(huán)壽命（10 mA cm ^-2、5 mAh cm ^-2 ）。LiFePO₄全電池還表現(xiàn)出相當(dāng)大的容量保持率。

圖2. 鋰沉積示意圖

總之，該工作精心構(gòu)建了一種雙梯度框架（Ni₂P/Ni₃S₂ NWs-NF），通過調(diào)節(jié)定向鋰成核和鋰擴散實現(xiàn)無枝晶鋰沉積。納米線結(jié)構(gòu)不僅加強了導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)的連接，還為鋰沉積提供了空間，緩解了反復(fù)充放電過程中的體積變化。同時，富含Li₂S和Li₃P的SEI層進(jìn)一步推動了鋰在骨架中的快速傳輸滲透。在實際條件下（10 mA cm^-2、5 mAh cm^-2），該電池在 230 次循環(huán)中實現(xiàn)了 98% 的超高平均庫侖效率和 180 h 的穩(wěn)定壽命。

此外，鋰-Ni₂P/Ni₃S₂ NWs-NF||LFP (10 mg cm^-2)也表現(xiàn)出優(yōu)異性能和容量保持率?？傊?，該項工作為實現(xiàn)均勻鋰沉積效應(yīng)提供了一種出色的策略，并展示了梯度框架在實際 LMA 中應(yīng)用的無限潛力。

圖2. 電池性能

Lithium Dredging and Capturing Dual-Gradient Framework Enabling Step-Packed Deposition for Dendrite-Free Lithium Metal Anodes, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202302862