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超燃！八旬院士，2023年連發(fā)Nature/Science，破解近30年超導(dǎo)難題！

人物介紹

朱靜，清華大學(xué)教授、清華大學(xué)校務(wù)委員會(huì)委員。1995年當(dāng)選為中國(guó)科學(xué)院院士，2007年當(dāng)選為發(fā)展中國(guó)家科學(xué)院院士。朱靜院士是我國(guó)分析電子顯微學(xué)領(lǐng)域的學(xué)術(shù)帶頭人之一，長(zhǎng)期從事應(yīng)用和發(fā)展電子顯微學(xué)方法，在合金鋼、高溫合金、金屬和合金及其氧化物粉末顆粒、鐵電陶瓷等材料領(lǐng)域，進(jìn)行精細(xì)結(jié)構(gòu)的檢測(cè)、分析和材料的結(jié)構(gòu)與性能關(guān)系研究。在上世紀(jì)60年代末至80年代末，她系統(tǒng)的進(jìn)行了超高強(qiáng)度馬氏體時(shí)效鋼的合金化原理、強(qiáng)韌化本質(zhì)等一系列應(yīng)用基礎(chǔ)研究。

朱靜院士提出了納米區(qū)域有序度的測(cè)定方法和原理，發(fā)現(xiàn)了在加硼富鎳的Ni3Al晶界存在無(wú)序區(qū)；近年，她的研究組從事于球差校正電子顯微學(xué)研究和發(fā)展納米結(jié)構(gòu)制備與特性檢測(cè)表征的綜合技術(shù)，并從事工程材料及其部件的研制。在一維納米材料和原型器件的制備及尺度與結(jié)構(gòu)和性能關(guān)系研究等方面有創(chuàng)新性成果；相關(guān)研究被邀請(qǐng)?jiān)趪?guó)內(nèi)外學(xué)術(shù)會(huì)議上作大會(huì)報(bào)告和特邀報(bào)告三十余次；發(fā)表在 Science, PRL, Nano Letters, Advanced Materials, Angew. Chem，Acta Materialia, 等學(xué)術(shù)刊物的論文約300篇。獲國(guó)家科技進(jìn)步獎(jiǎng)、自然科學(xué)獎(jiǎng)及冶金部、中國(guó)科學(xué)院、國(guó)家教委科技進(jìn)步獎(jiǎng)等九項(xiàng)獎(jiǎng)勵(lì)及何梁何利科技進(jìn)步獎(jiǎng)。和合作者主編我國(guó)在分析電子顯微學(xué)方面的第一部專(zhuān)著《高空間分辨分析電子顯微學(xué)》和《納米材料和器件》等書(shū)籍。獲國(guó)家發(fā)明專(zhuān)利六項(xiàng)。

簡(jiǎn)介網(wǎng)站：https://www.mse.tsinghua.edu.cn/info/1023/1043.htm

成果簡(jiǎn)介

氧化銅材料中高溫超導(dǎo)的機(jī)理在最初被發(fā)現(xiàn)30多年后仍然是一個(gè)謎。闡明這一點(diǎn)的一種方法是尋找銅酸鹽家族中不同可觀(guān)察量之間的相關(guān)性。作為CuO₂的數(shù)量層數(shù)n，在銅酸鹽族的每個(gè)晶胞中增加，最大轉(zhuǎn)變溫度（T_C,max）表現(xiàn)出一條通用鐘形曲線(xiàn)，其峰值在 n=3 處。這種趨勢(shì)的微觀(guān)機(jī)制仍然難以捉摸。

在這項(xiàng)研究中，清華大學(xué)朱靜院士與王亞愚教授使用先進(jìn)的電子顯微鏡對(duì)Bi₂Sr₂Ca_n-1Cu_nO_2n+4+δ家族中銅酸鹽的原子結(jié)構(gòu)進(jìn)行了成像?？梢酝瑫r(shí)測(cè)量電荷轉(zhuǎn)移間隙尺寸（Δ）隨n的演化，確定D的n依賴(lài)性遵循一個(gè)倒鐘形曲線(xiàn)，D值在n = 3。Δ、n、T_C,max之間的相關(guān)性可以闡明銅酸鹽中超導(dǎo)性的起源。

值得注意的是，朱靜院士年初聯(lián)合復(fù)旦大學(xué)車(chē)仁超教授和北京大學(xué)李源副教授已經(jīng)Nature上發(fā)表了以“Topological spin texture in the pseudogap phase of a high-Tc superconductor”為題的論文，首次闡述了在PG狀態(tài)下的未摻雜銅酸鹽YBa₂Cu₃O_6.5中直接觀(guān)察到的拓?fù)渥孕y理。

相關(guān)文章以“Correlating the charge-transfer gap to the maximum transition temperature in Bi₂Sr₂Ca_n-1Cu_nO_2n+4+δ”為題發(fā)表在Science上。

研究背景

確定超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度（T_c）及其與其他物理參數(shù)的相關(guān)性可能為闡明超導(dǎo)性的起源提供關(guān)鍵線(xiàn)索。例如，同位素效應(yīng)中，其中M是同位素質(zhì)量，啟發(fā)了聲子介導(dǎo)的配對(duì)圖，以建立金屬和合金中常規(guī)超導(dǎo)性的微觀(guān)理論。自從在氧化銅材料（稱(chēng)為銅酸鹽）中發(fā)現(xiàn)高高溫超導(dǎo)性以來(lái)，在理解控制Tc的因素方面做出了相當(dāng)大的努力。

關(guān)于銅酸鹽中的Tc有兩個(gè)確定的趨勢(shì)：一種是特定銅酸化合物Tc的圓頂形摻雜依賴(lài)性，其中最大Tc（T_C,max）位于孔濃度p~0.16；另一種是Tc隨同源序列中每個(gè)晶胞CuO₂平面數(shù)（n）的變化最大，當(dāng)n =3時(shí)變化最大。了解這些經(jīng)驗(yàn)規(guī)則背后的物理起源可能會(huì)有助于銅酸鹽配對(duì)機(jī)制問(wèn)題的最終解決方案。

雖然第二種趨勢(shì)在許多銅酸鹽家族中仍然普遍存在（圖1A），但在三層銅酸鹽Bi₂Sr₂Ca_n-1Cu_nO_2n+4+δ中顯然違反了第一種趨勢(shì)。在Bi₂Sr₂Ca_n-1Cu_nO_2n+4+δ化合物中具有最高的Tc，最大~115 K。

最近的掃描隧道顯微鏡（STM）研究表明，在過(guò)摻雜狀態(tài)下，Bi-2223的超導(dǎo)間隙隨p單調(diào)減小。出乎意料的是，在這個(gè)摻雜范圍內(nèi)的T_c表現(xiàn)出不是連續(xù)下降，很可能是由于存在兩種不等的CuO₂平面。

相比之下，Bi-2223系統(tǒng)為研究T_C,max的演化和控制T_C,max的物理參數(shù)提供了一個(gè)理想的平臺(tái)。先前在Bi₂Sr₂Ca_n-1Cu_nO_2n+4+δ和Ca_n+1Cu_nO_n+2Cl₂的n=1和2中表明，Tc，max與D無(wú)關(guān)，并結(jié)合了理論計(jì)算。

然而，由于兩個(gè)主要障礙，覆蓋整個(gè)同源銅酸鹽系列的測(cè)量尚未實(shí)現(xiàn)。首先，在任何一個(gè)銅酸鹽家族中，都難以合成高質(zhì)量的n≥4單晶，甚至更難以達(dá)到p ~ 0的極限。其次，大部分關(guān)于銅酸鹽的光譜信息不能區(qū)分n≥3的不同CuO₂平面。

主要內(nèi)容

通過(guò)使用先進(jìn)的電子顯微鏡的發(fā)展使人們能夠?qū)崿F(xiàn)通過(guò)深度（本文定義為沿晶體c軸）成像，并進(jìn)行高空間（亞埃）分辨率的電子能量損失光譜（EELS）實(shí)驗(yàn)。因此，能夠?qū)κ芟蘧О墓逃薪Y(jié)構(gòu)和電子特性進(jìn)行局部探針。作者使用掃描透射電子顯微鏡（STEM）和EELS技術(shù)直接成像雙族銅酸鹽的逐層晶格結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)，覆蓋了一個(gè)1≤n≤9的前所未有層結(jié)構(gòu)范圍。

基于1≤n≤9成像雙族化合物的原子結(jié)構(gòu)

在圖1A中，雙族銅酸鹽的T_C,max與n的演化用橙色線(xiàn)表示，顯示了普遍的鐘形趨勢(shì)。由于STEM技術(shù)的高空間分辨率，可以清晰地看到層狀原子結(jié)構(gòu)，對(duì)于最佳摻雜的Bi- 2223樣品，如圖1B所示。

內(nèi)部CuO₂平面（IP）中的每個(gè)Cu原子形成一個(gè)平面內(nèi)的CuO₄格子，而在外部CuO₂平面（OP）中，其結(jié)構(gòu)是一個(gè)具有一個(gè)頂端氧的CuO₅金字塔（圖1b，右）。先前的一些研究表明，IP和OP的不同環(huán)境可能會(huì)對(duì)它們的超導(dǎo)性能產(chǎn)生深遠(yuǎn)的影響，但它們的層分辨電子性能仍有待揭示。

圖1C~K顯示了一系列高質(zhì)量的橫截面STEM圖像，其中Bi₂Sr₂Ca_n-1Cu_nO_2n+4+δ均為1≤n≤9。作者或通過(guò)在十幾個(gè)Bi-2223樣本中仔細(xì)搜索獲得了n≥3的數(shù)據(jù)，這些樣本包括非常稀缺的區(qū)域，每個(gè)單元格有4個(gè)或更多的CuO₂平面。

由于雙族銅酸鹽的準(zhǔn)二維性質(zhì)，最近的研究表明，所有基本的電子性質(zhì)都包含在一個(gè)晶胞、BiO/SrO電荷儲(chǔ)層和CuO₂層中，這為研究多層銅酸鹽打開(kāi)了一扇大門(mén)。

圖1. Bi₂Sr₂Ca_n-1Cu_nO_2n+4+δ銅酸鹽的T_C,max和原子分辨晶體結(jié)構(gòu)

圖2.?使用STM和STEM-EELS技術(shù)探測(cè)Δ

圖3. 雙族銅酸鹽中Δ與n的演化過(guò)程

圖4.?Δ，n，和T_C,max之間的相關(guān)性

綜上，本文使用電子能量損失光譜法測(cè)量一類(lèi)鉍基銅酸鹽中的電荷轉(zhuǎn)移間隙，該銅酸鹽在晶胞中具有不同數(shù)量的氧化銅平面。測(cè)得的間隙與最大轉(zhuǎn)變溫度呈負(fù)相關(guān)，為進(jìn)一步提高銅酸鹽超導(dǎo)體的工作溫度提供了設(shè)計(jì)原理。

研究表明，CuO₂具有不同頂端環(huán)境的平面具有非常規(guī)的Δ，這不僅體現(xiàn)在n的演化中，而且IP總是比同一化合物的OP具有更小的Δ尺寸。因此，IP的J_eff大于OP，這與之前對(duì)配對(duì)強(qiáng)度的研究一致。

因此，Δ和同源序列中不同n的Tc,max有很大差異，其最終原因很可能與CuO₂平面外的軌道有關(guān)，表明銅酸鹽的潛在電子結(jié)構(gòu)和軌道參數(shù)對(duì)稱(chēng)性之間存在相互作用。

文獻(xiàn)信息

Zechao Wang?, Changwei Zou?, Chengtian Lin, Xiangyu Luo, Hongtao Yan, Chaohui Yin,

Yong Xu, Xingjiang Zhou, Yayu Wang*, Jing Zhu*,?Correlating the charge-transfer gap to the maximum transition temperature in Bi₂Sr₂Ca_n-1Cu_nO_2n+4+δ.?Science?(2023). https://www.science.org/doi/10.1126/science.add3672

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