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設(shè)計和開發(fā)高效經(jīng)濟的氧還原反應(yīng)(ORR)電催化劑對于質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFCs)和金屬-空氣電池的發(fā)展至關(guān)重要。單原子催化劑(SACs)具有最大的金屬原子利用率和明確的活性中心而被認為是一種高效的ORR催化劑，特別是以FeN_x物種為活性中心的原子分散的Fe-N-C催化劑。FeN_x對ORR的內(nèi)在催化活性與活性位點的電子結(jié)構(gòu)高度相關(guān)，這可以通過原子水平的調(diào)控來實現(xiàn)。有文獻報道，在SACs中引入雜原子如S、P、Cl等能夠有效提升催化劑的活性。然而，對這些雜原子在SACs中的作用仍缺乏深入的研究，因此迫切需要在原子水平上研究其催化機理以為高效催化劑的設(shè)計提供指導(dǎo)。

基于此，悉尼科技大學(xué)劉浩、上海大學(xué)吳明紅、多倫多大學(xué)張晉強和江蘇師范大學(xué)聶新明等通過實驗和理論計算對含硫和氧官能團(N-S和C-O-C)的單原子FeN₄催化劑(Fe₁/NSOC)進行了全面的研究。密度泛函理論(DFT)計算表明，S物種的存在導(dǎo)致在中心金屬單原子附近形成氧官能團(環(huán)氧基)，調(diào)節(jié)了Fe原子的電子結(jié)構(gòu)；此外，在ORR過程中，C-O-C鍵的可逆裂解可以作為OH*中間體的錨定位點，有效地降低了反應(yīng)能壘，進一步促進了ORR反應(yīng)。

因此，所制備的Fe₁/NSOC催化劑表現(xiàn)出優(yōu)越的ORR活性，其起始電位和半波電位分別為1.08和0.92 V_RHE，高于Fe₁/NC(1.06和0.89 V_RHE)、NSC(1.02和0.86 V_RHE)和商業(yè)Pt/C(1.02和0.88 V_RHE)。此外，該催化劑在恒定電壓下連續(xù)30000秒后保持了初始電流的97.5 %，并且反應(yīng)后其結(jié)構(gòu)沒有發(fā)生明顯變化，證明了Fe₁/NSOC在ORR過程中的顯著穩(wěn)定性。

總的來說，這項工作在原子水平上闡述了錨定位點上物種的功能作用，這為設(shè)計具功能作用的單原子催化劑以提高能量轉(zhuǎn)換和存儲系統(tǒng)的催化性能提供了理論指導(dǎo)。

Epoxy-rich Fe Single Atom Sites Boost Oxygen Reduction Electrocatalysis. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202308349

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