1. Angewandte Chemie International Edition：動(dòng)態(tài)鋅/電解液界面及溶膠電解質(zhì)增強(qiáng)的陽(yáng)離子轉(zhuǎn)移實(shí)現(xiàn)全天候水系鋅金屬電池

電池頂刊集錦！楊劍、龐全全、王建軍、支春義、焦樹(shù)強(qiáng)、劉金平、Seok Woo Lee、歐陽(yáng)曉平等成果

鋅金屬作為有前途的水系電池負(fù)極之一，具有顯著的優(yōu)勢(shì)，但它面臨著嚴(yán)重的副反應(yīng)和臭名昭著的枝晶生長(zhǎng)等嚴(yán)峻挑戰(zhàn)。

在此，山東大學(xué)楊劍教授&汪冬冬等人探索了α-磷酸鋯(ZrP)超薄納米片作為電解液添加劑。納米片不僅在Zn電池中形成動(dòng)態(tài)且可逆的界面，而且還促進(jìn)電解質(zhì)中Zn²⁺的傳輸，特別是在ZrP附近的外亥姆霍茲平面上。

受益于增強(qiáng)的動(dòng)力學(xué)和動(dòng)態(tài)界面，在以鋅粉為負(fù)極、有限N/P比、高質(zhì)量負(fù)載和寬溫度等惡劣條件下，使用該電解質(zhì)的Zn||LiMn₂O₄軟包電池表現(xiàn)出顯著改善的電化學(xué)性能。

圖1. 超薄納米片(ZrP)的結(jié)構(gòu)表征及BE-ZrP的物理性質(zhì)

具體而言，本工作在室溫下通過(guò)簡(jiǎn)單的胺輔助插層法制備了ZrP超薄納米片，并將其加入堿性電解質(zhì)中形成溶膠電解質(zhì)。電解液中的ZrP由于提高了外亥姆霍茲平面的電荷遷移率，大大提高了Zn²⁺的電荷轉(zhuǎn)移和轉(zhuǎn)移數(shù)。同時(shí)，電解液中的ZrP在循環(huán)過(guò)程中可以在Zn/電解質(zhì)界面動(dòng)態(tài)吸附/解吸。動(dòng)態(tài)界面相不僅減少了ZrP的損耗，而且抑制了副反應(yīng)，促進(jìn)了Zn²⁺的均勻沉積。

因此，制得的溶膠電解質(zhì)表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。以BE-ZrP為電解液的Zn||LMO軟包電池在有限N/P為3、高負(fù)極質(zhì)量(10-20 mg cm^-2)和寬溫度(-20℃~50℃)等惡劣條件下均表現(xiàn)出強(qiáng)的循環(huán)穩(wěn)定性。并且，通過(guò)對(duì)鋅鹽、鋅負(fù)極和正極材料的優(yōu)化，可以進(jìn)一步提高其性能。

圖2. 基于BE-ZrP溶膠電解質(zhì)的電化學(xué)性能

Dynamic Zn/Electrolyte Interphase and Enhanced Cation Transfer of Sol Electrolyte for All-Climate Aqueous Zinc Metal Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202308068

2. Nature Communications：溶液到固體的轉(zhuǎn)化化學(xué)物質(zhì)可實(shí)現(xiàn)超快速充電和長(zhǎng)壽命的熔鹽鋁電池

電池中傳統(tǒng)的固-固轉(zhuǎn)換型正極存在擴(kuò)散/反應(yīng)動(dòng)力學(xué)差、體積變化大和結(jié)構(gòu)嚴(yán)重退化的問(wèn)題，特別是可充電鋁電池（RAB）。

在此，北京大學(xué)龐全全教授團(tuán)隊(duì)報(bào)告了一類(lèi)高容量氧化還原電對(duì)，其特點(diǎn)是溶液到固體的轉(zhuǎn)化類(lèi)型，作為正極具有良好控制的溶解度，該電解質(zhì)可以實(shí)現(xiàn)快速充電和長(zhǎng)壽命的 RAB。?

具體而言，該工作展示了一種高度可逆的氧化還原電對(duì)：高溶解度的 InCl 和微溶的 InCl₃——它表現(xiàn)出約 327 mAh g^?1 的高容量，在 1 C、150°C 條件下電池的過(guò)電勢(shì)僅為 35 mV。?此外，電池在 20 C 倍率下經(jīng)過(guò) 500 次循環(huán)后幾乎沒(méi)有容量衰減且可以在 50 C 下維持 100 mAh g^?1。

圖1. 熔鹽電解質(zhì)中銦轉(zhuǎn)化電化學(xué)的電化學(xué)表征

總之，該工作報(bào)道了在RABs中成功實(shí)現(xiàn)溶液到固體的轉(zhuǎn)化化學(xué)且具有快速充電能力和長(zhǎng)壽命。這種溶液到固體的反應(yīng)有效地解決了傳統(tǒng)電極固體到固體轉(zhuǎn)化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢的問(wèn)題。基于這種具有高度可逆InCl和固體InCl₃化學(xué)反應(yīng)的RAB表現(xiàn)出快速充電容量能力（50 C時(shí)~100 mAh g^?1）和穩(wěn)定的循環(huán)（充電500次循環(huán)后沒(méi)有容量衰減）。因其能夠控制 In⁺/InCl₃ 的溶解度，因此 RAB 中使用的氯鋁酸鹽熔融電解質(zhì)至關(guān)重要。?

此外，氯鋁酸鹽熔融電解質(zhì)在中等溫度下的快速Al³⁺去溶劑化動(dòng)力學(xué)對(duì)快速充電能力有顯著貢獻(xiàn)。?總之，不可燃的無(wú)機(jī)熔體確保了電池的本質(zhì)安全，一定程度上推動(dòng)了電網(wǎng)規(guī)模的應(yīng)用發(fā)展。

圖2. 基于溶液到固體轉(zhuǎn)化電化學(xué)的 Al|ACC/InCl 電池的電化學(xué)性能

A solution-to-solid conversion chemistry enables ultrafast-charging and long-lived molten salt aluminium batteries, Nature Communications 2023 DOI: 10.1038/s41467-023-39258-y

3. Energy & Environmental Science：共晶電解質(zhì)原位生成梯度固態(tài)電解質(zhì)界面實(shí)現(xiàn)超長(zhǎng)壽命Zn//V₂O₅電池

可充電含水鋅離子電池（AZIBs）由于其優(yōu)越的安全性、豐富的鋅資源和成本效益，是未來(lái)電池技術(shù)的一個(gè)有前途的候選。然而，由于復(fù)雜混亂的界面化學(xué)環(huán)境和不可控的枝晶生長(zhǎng)導(dǎo)致較差的可逆性和有限的循環(huán)壽命，阻礙了它們的廣泛應(yīng)用。

在此，山東大學(xué)王建軍教授、劉宏教授，東北師范大學(xué)吳興隆教授等團(tuán)隊(duì)基于界面化學(xué)和配位化學(xué)設(shè)計(jì)了一種混合共晶電解質(zhì)，通過(guò)整合原位生成的梯度有機(jī)/無(wú)機(jī)雜化固體-電解質(zhì)界面(GHS)來(lái)穩(wěn)定ZMA。

電解液由BF4和DME組成，占據(jù)了鋅離子的溶劑層，破壞了氫鍵網(wǎng)絡(luò)。具有不同熱力學(xué)穩(wěn)定性的不同物種通過(guò)界面化學(xué)反應(yīng)在ZMA上原位形成梯度有機(jī)/無(wú)機(jī)雜化SEI層。SEI層能有效阻擋水分子和陰離子的滲透，抑制HER和ZMA的鈍化。此外，GHS層可以調(diào)節(jié)鋅離子的遷移并使鋅離子流動(dòng)正?；?，從而形成高度定向的鋅沉積層。

圖1. 作用機(jī)制探究

具體而言，該工作引入了一種集成的共晶電解液，通過(guò)原位化學(xué)重構(gòu)在鋅負(fù)極上構(gòu)建了梯度有機(jī)/無(wú)機(jī)雜化SEI(GHS)層。揭示了配位狀態(tài)下物種的熱力學(xué)平衡與GHS層演化之間的關(guān)系。具有梯度結(jié)構(gòu)和成分的GHS層減輕了鋅負(fù)極的腐蝕和鈍化，并減少了析氫反應(yīng)。

此外，優(yōu)化了鋅離子在界面的擴(kuò)散行為，允許沿(002)晶面外延沉積鋅離子以消除鋅枝晶的生長(zhǎng)，進(jìn)而獲得一種超穩(wěn)定的鋅負(fù)極，在1200次循環(huán)中，CE大幅提高了99.8%，在5 mA cm^-2時(shí)，累積沉積容量達(dá)到5.57Ah cm^-2。鋅//V₂O₅電池22000次循環(huán)的超長(zhǎng)壽命證明了這種方法的有效性?？傊?，該工作提供了一種有前途的方法來(lái)優(yōu)化電解質(zhì)化學(xué)和 EEI 環(huán)境，從而提高ZMA 的壽命和穩(wěn)定性。

圖2. Zn//V₂O₅全電池的電化學(xué)性能

Eutectic Electrolyte towards Ultralong-Lived Zn//V2O5 Cell: In-Situ Generated Gradient Solid–electrolyte Interphase, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee01447a

4. Advanced Materials：解鎖高性能銨離子電池：激活層內(nèi)通道以增強(qiáng)離子存儲(chǔ)和遷移

利用非金屬銨離子的銨離子電池已成為當(dāng)下有前途的電化學(xué)儲(chǔ)能系統(tǒng)。然而，由于高性能銨離子儲(chǔ)存材料的稀缺性，它們的發(fā)展受到了阻礙。

在此，香港城市大學(xué)支春義教授、深圳大學(xué)劉卓鑫研究員以及松山湖材料實(shí)驗(yàn)室李洪飛研究員等人提出了一種利用電化學(xué)相變方法原位合成層狀VOPO₄2H₂O(E-VOPO)。其主要生長(zhǎng)在(200)平面上，對(duì)應(yīng)于(001)層上的四方通道。研究結(jié)果表明，四邊形層內(nèi)通道不僅提供了NH⁴⁺的儲(chǔ)存位點(diǎn)，而且提供快速的跨層遷移途徑提高了轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)。

因此，得到的E-VOPO電極具有優(yōu)異的氨存儲(chǔ)性能：顯著增加的比容量，增強(qiáng)的倍率能力和強(qiáng)大的循環(huán)穩(wěn)定性。組裝的全電池可以穩(wěn)定運(yùn)行12500次，在2Ag^-1下超過(guò)70天。

圖1. E-VOPO和VOPO的電化學(xué)性能

總之，該工作提出了一種新的電化學(xué)相變方法來(lái)合成EVOPO。重點(diǎn)突出了(200)平面和層內(nèi)四邊形通道在E-VOPO中的重要作用，它們不僅有利于NH⁴⁺離子的儲(chǔ)存，而且加速了它們的遷移。所制得的E-VOPO電極表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能，包括大比容量(在0.2Ag^-1時(shí)從61.7 mAh g^-l增加到122.4 mAh g^-l)和顯著的倍率容量(在20Ag時(shí)47.4 mAh g^-1,對(duì)應(yīng)2920 W kg)，超過(guò)或與最先進(jìn)的儲(chǔ)存材料相媲美。

此外，該電極還表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性(在三電極配置下1500次循環(huán)后容量保持率為92.4%，在CuFePBA//E-VOPO全電池中12500次循環(huán)超過(guò)70天后容量保持率為75.3%)。因此，該工作強(qiáng)調(diào)了精心設(shè)計(jì)電極材料以增強(qiáng)離子在層內(nèi)途徑的儲(chǔ)存和遷移的重要性。同時(shí)為潛在的NH⁴⁺儲(chǔ)存機(jī)制提供了有價(jià)值的見(jiàn)解，為開(kāi)發(fā)更有效和可持續(xù)的離子儲(chǔ)存材料鋪平了道路。

圖2. 全電池的電化學(xué)性能

Unlocking High-Performance Ammonium-Ion Batteries: Activation of In-Layer Channels for Enhanced Ion Storage and Migration, Advanced Material 2023 DOI: 10.1002/adma.202304209

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5. Advanced Materials：用于快速存儲(chǔ)波動(dòng)能量的碳?xì)饽z輕質(zhì)鋁電池

鋁電池具有成本低、容量大、安全等優(yōu)點(diǎn)，具有很大的可再生能源存儲(chǔ)潛力。高能量密度和對(duì)波動(dòng)電力的適應(yīng)性是主要的挑戰(zhàn)。

在此，北京科技大學(xué)焦樹(shù)強(qiáng)&王明涌團(tuán)隊(duì)基于新型分層多孔無(wú)枝晶碳?xì)饽z膜（CAF）負(fù)極和集成石墨復(fù)合碳?xì)饽z膜（GCAF）正極構(gòu)建了一種用于快速存儲(chǔ)波動(dòng)能量的輕質(zhì)鋁電池。證實(shí)了CAF負(fù)極上含O官能團(tuán)的新誘導(dǎo)機(jī)制可實(shí)現(xiàn)均勻的Al沉積。與傳統(tǒng)涂層正極相比，GCAF正極由于石墨材料的負(fù)載質(zhì)量極高（9.5–10.0 mg cm^-2）而具有更高的質(zhì)量利用率。

同時(shí)，GCAF正極的體積膨脹較小，從而具有更好的循環(huán)穩(wěn)定性。輕質(zhì)的CAF‖GCAF全電池由于其分級(jí)多孔結(jié)構(gòu)，可以很好地適應(yīng)大且波動(dòng)的電流密度。同時(shí)獲得了2000次循環(huán)后的高放電容量（115.6 mAh g^-1）和高電流密度下的短充電時(shí)間（7.0 min）。

圖1. 通過(guò)吸附AlCl_3-x^x+離子，含氧官能團(tuán)在CAF負(fù)極上誘導(dǎo)鋁沉積的新機(jī)制

具體而言，該工作設(shè)計(jì)了一種新型自支撐分層多孔CAF作為負(fù)極和GCAF作為正極來(lái)構(gòu)建輕質(zhì)鋁電池。CAF作為主體負(fù)極，在2500小時(shí)內(nèi)表現(xiàn)出穩(wěn)定的沉積/剝離行為?；贑AF上的含O官能團(tuán)和AlCl_3-x^x+離子之間的有效吸附，提出并證實(shí)了一種無(wú)枝晶Al沉積的新誘導(dǎo)機(jī)制，從而產(chǎn)生了豐富且均勻的Al沉積活性位點(diǎn)。此外，具有高載量（約10.0 mg cm^-2）的集成GCAF正極在900次循環(huán)后表現(xiàn)出較大的比容量（111.4 mAh g^-1），并且在大循環(huán)次數(shù)下表現(xiàn)出極高的面容量（1.1 mAh cm^-2）。

特別是，與GP正極50倍的大體積膨脹相比，GCAF正極幾乎不發(fā)生體積膨脹。低成本、輕量化的CAF‖GCAF全電池對(duì)500~1000 mA g^-1范圍內(nèi)的波動(dòng)電流具有良好的適應(yīng)性，并具有7.0 min的快速充電能力。在1000 mA g^-1的高電流密度下循環(huán)2000次后，放電容量保持在115.6 mA g^-1。因此，該工作促進(jìn)了快速存儲(chǔ)波動(dòng)的高能量密度鋁電池的發(fā)展。

圖2. 高容量、波動(dòng)、大電流密度快速充電CAF‖GCAF全電池

Carbon Aerogel Lightweight Al Battery for Fast Storage of Fluctuating Energy, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202303943

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6. Angewandte Chemie International Edition ：具有界面化學(xué)調(diào)節(jié)功能的聚烯烴基隔膜適用于堅(jiān)固的鉀金屬電池

因鉀金屬的電化學(xué)電位低且成本低，鉀金屬電池（KMB）成為高能量密度存儲(chǔ)系統(tǒng)的理想選擇。然而，KMB的實(shí)際應(yīng)用受到內(nèi)在活性K負(fù)極的影響。

在此，武漢理工大學(xué)劉金平教授團(tuán)隊(duì)報(bào)告了一種通用的策略，通過(guò)引入定制設(shè)計(jì)的具有多個(gè)功能單元金屬有機(jī)骨架(MOF)，使商用聚烯烴隔膜具有所需的特性以用于KMBs。引入的MOF提供了一系列所需的特性來(lái)抑制鉀枝晶，整體的MOF涂層提高了隔膜的彈性模量，引入的官能團(tuán)和明確定義的孔控制著離子物種在電解液中的傳輸和分布。這些功能單元在改性層中的協(xié)同作用有效地提高了KMBs的性能。

圖1. 功能隔膜物理化學(xué)表征

具體而言，該工作提出了一種使用功能單元對(duì)隔膜改性的策略，以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的KMBs。納米功能層的引入不僅提高了K⁺的導(dǎo)電性，而且使負(fù)極-電解液-隔膜界面K⁺的分布更加均勻。

同時(shí)，涂層提高了隔膜的彈性模量，表現(xiàn)出較強(qiáng)的抗枝晶生長(zhǎng)能力。通過(guò)使用該功能隔膜，不同的KMBs系統(tǒng)顯示出優(yōu)越的倍率和穩(wěn)定的長(zhǎng)期循環(huán)性能。因此，這種新型的PEP-NM隔膜有望替代目前用于KMBs的厚而昂貴的玻璃纖維隔膜。

圖2. 基于普魯士藍(lán)鉀納米顆粒正極的全電池性能

Polyolefin-Based Separator with Interfacial Chemistry Regulation for Robust Potassium Metal Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202306325

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7. Advanced Materials：通過(guò)熱再生電化學(xué)循環(huán)中的結(jié)構(gòu)振動(dòng)熵提高低級(jí)熱量收集的效率

大部分廢熱能以低品位熱量（<100°C）的形式存在，使用傳統(tǒng)的能量收集系統(tǒng)很難將其轉(zhuǎn)化為可用能源。熱再生電化學(xué)循環(huán)（TREC）集成了電池和熱能收集功能，被認(rèn)為是低品位熱量收集的一個(gè)有吸引力的系統(tǒng)。

在此，韓國(guó)蔚山國(guó)立科技大學(xué) Dong-Hwa Seo、Hyun-Wook Lee&新加坡南洋理工大學(xué) Seok Woo Lee等人研究了結(jié)構(gòu)振動(dòng)模式在增強(qiáng) TREC 系統(tǒng)功效中的作用。?同時(shí)分析了受結(jié)構(gòu)水分子數(shù)量影響的鍵合價(jià)的變化是如何影響振動(dòng)模式。?

研究發(fā)現(xiàn)，即使是少量的水分子也能誘導(dǎo)具有強(qiáng)結(jié)構(gòu)振動(dòng)能的氰化物配體的 A1g 伸縮模式，這對(duì) TREC 系統(tǒng)中較大的溫度系數(shù)（ɑ）有顯著貢獻(xiàn)。?利用這些見(jiàn)解，該工作設(shè)計(jì)并實(shí)施了一種使用鈉離子水電解質(zhì)的高效 TREC 系統(tǒng)。

圖1. TREC的原理和水分子在PBA結(jié)構(gòu)中的作用

總之，該工作提出了一種 TREC 系統(tǒng)的設(shè)計(jì)，該系統(tǒng)通過(guò)控制結(jié)構(gòu)振動(dòng)熵的變化來(lái)實(shí)現(xiàn)高效率。?研究結(jié)果表明，受結(jié)構(gòu)中水分子數(shù)量影響的結(jié)構(gòu)振動(dòng)模式在確定結(jié)構(gòu)振動(dòng)熵變程度方面起著重要作用。?通過(guò)拉曼光譜分析和計(jì)算模擬的結(jié)合，確定配位和間隙水分子具有調(diào)節(jié)過(guò)渡金屬和氰化物配體的共價(jià)性的能力。?

在沒(méi)有這些水分子的情況下，Cu-N鍵中較強(qiáng)的共價(jià)鍵和Fe-C鍵中較弱的共價(jià)鍵增強(qiáng)了A1g振動(dòng)模式，導(dǎo)致更高的結(jié)構(gòu)能和大的結(jié)構(gòu)熵變。?因此，通過(guò)利用其固有特性可以設(shè)計(jì)出具有高熱電轉(zhuǎn)換效率的 TREC 系統(tǒng)。該研究為 TREC 系統(tǒng)的潛力提供了寶貴的見(jiàn)解，同時(shí)更深入地了解受結(jié)構(gòu)振動(dòng)模式調(diào)節(jié)的普魯士藍(lán)類(lèi)似物 (PBA) 的內(nèi)在特性，為增強(qiáng) TREC 系統(tǒng)的能量收集能力開(kāi)辟了新的途徑。

圖2. TREC全電池演示

Enhancing Efficiency of Low-Grade Heat Harvesting by Structural Vibration Entropy in Thermally Regenerative Electrochemical Cycles, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202303199

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8. Advanced Materials: 氟化石墨烯納米片的表面工程使超快鋰/鈉/鉀一次電池成為可能

氟化碳（CF?_x）被認(rèn)為是一種有前途的鋰/鈉/鉀原電池正極材料，具有優(yōu)異的理論能量密度。然而，由于高度氟化的CF _x中C-F鍵的強(qiáng)共價(jià)性，因此實(shí)現(xiàn)高能量和功率密度仍然是一個(gè)巨大挑戰(zhàn)。

在此，湘潭大學(xué)歐陽(yáng)曉平研究員、潘勇教授、潘俊安等人結(jié)合表面脫氟和氮摻雜的有效表面工程策略使氟化石墨烯納米片（DFG-N）具有可控的導(dǎo)電納米層和可控的C-F鍵。DFG-N為鋰原電池提供了前所未有的雙重性能，在50 C的超快倍率下，功率密度為77456 W kg^-1，能量密度為1067 Wh kg^-1，這是迄今為止報(bào)道的最高水平。?

DFG-N 的鈉原電池和鉀原電池在 10 C 時(shí)分別實(shí)現(xiàn)了 15256 W kg^-1 和 17881 W kg^-1 的創(chuàng)紀(jì)錄功率密度。?表征結(jié)果和密度泛函理論計(jì)算表明，DFG-N的優(yōu)異性能歸因于表面工程策略，該策略在不犧牲高氟含量的情況下顯著提高了電子和離子電導(dǎo)率。?

圖1. DFG-N的結(jié)構(gòu)表征

總之，該工作對(duì)氟化石墨烯納米片進(jìn)行了一種有效的表面工程策略，該策略結(jié)合表面脫氟和氮摻雜來(lái)構(gòu)建具有厚度可控的納米級(jí)導(dǎo)電層，以增強(qiáng)電子和離子電導(dǎo)率。采用表面工程技術(shù)從FG中獲得納米片結(jié)構(gòu)的DFG-N材料，保留了高氟含量、高N摻雜含量、層間間距擴(kuò)大、潤(rùn)濕性好、比表面積大、電化學(xué)活性的C-F鍵等優(yōu)勢(shì)。因此，首次在Li/CFx原電池中實(shí)現(xiàn)了創(chuàng)紀(jì)錄的高功率密度。Li/DFG-N電池在50 C的超快倍率下具有77456Wkg-1的功率密度，在1C下具有1828 Wh kg1的超高能量密度。

此外，在Na/CFx和K/CFx電池中實(shí)現(xiàn)了前所未有的放電倍率(10C)和超高功率能量(SPBs為15256 W kg-l,PPBs為17881Wkg-l)，高于文獻(xiàn)報(bào)道的多數(shù)L/CFX電池。因此，該工作展示了一種通過(guò)表面工程實(shí)現(xiàn)超高功率密度而不降低氟含量和能量密度的策略，并為開(kāi)發(fā)先進(jìn)的超快Li/Na/K一次電池指明了道路。

圖2.電池性能

Surface Engineering of Fluorinated Graphene Nanosheets Enables Ultrafast Lithium/Sodium/Potassium Primary Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202303444

原創(chuàng)文章，作者：菜菜歐尼醬，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/12/28/72d27da1e3/

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