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電池頂刊集錦：黃云輝、黃佳琦、王俊杰、曾林、吳孟強(qiáng)、張治安等成果！

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1.?Advanced Materials：通過弛豫時間檢測實現(xiàn)快速充鋰離子電池的原位鍍鋰診斷
電池頂刊集錦：黃云輝、黃佳琦、王俊杰、曾林、吳孟強(qiáng)、張治安等成果！
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由于缺乏可靠的鋰沉積起始指標(biāo)，鋰離子電池在快速充電條件下的鋰沉積行為難以捉摸。在此，北京理工大學(xué)黃佳琦教授、閆崇教授團(tuán)隊利用弛豫時間檢測實現(xiàn)快速充鋰離子電池的原位鍍鋰診斷。研究發(fā)現(xiàn)，電荷轉(zhuǎn)移過程的弛豫時間常數(shù)(τCT)被認(rèn)為有望用于確定鋰沉積的起始時間。一種新穎的脈沖/弛豫測試方法能夠在電池運(yùn)行過程中快速獲得石墨負(fù)極的τCT，適用于半電池和全電池。在不同溫度和充電速率下對鋰沉積的診斷豐富了對鋰沉積行為的認(rèn)知。由于電池電壓的限制，在低溫和快充倍率下可以避免析鋰。
然而，在苛刻的充電條件下，嚴(yán)重的鋰沉積現(xiàn)象開始后會迅速發(fā)展，而在良性充電條件下，鋰沉積過程同時伴隨著析鋰過程。定量估算表明，高溫/快充電條件下的析鋰過程會導(dǎo)致更多的不可逆容量損失。
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圖1.檢測方法示意圖
總之，該工作提出了一種基于RT檢測方法的新型析鋰起始指標(biāo)和一種脈沖/弛豫測試程序，作為傳統(tǒng)EIS的替代方法，用于快速獲得電池工作過程中Gr負(fù)極電荷轉(zhuǎn)移過程的RT常數(shù)。通過Mittag-Leffler方程對弛豫數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，得到的確定系數(shù)大于0.99，并在半電池中證明了RT驟降與鋰沉積開始之間的關(guān)系。利用RT檢測方法提出了不同倍率下的不同析鋰模式。通過修改擬合方程，將同樣的析鋰起始判定原理應(yīng)用到Gr||LFP全電池中，展示了定量識別可逆和不可逆析鋰的前景。
本文研究了不同溫度和倍率下鋰離子沉積圖譜，總結(jié)了鋰離子沉積行為。當(dāng)電池在有利條件下充電時，更容易獲得與鋰沉積起始點相對應(yīng)的電池電壓?；陔姵仉妷旱脑u價指標(biāo)對于建立鋰離子電池的安全充電協(xié)議具有重要意義。
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圖2. RT檢測方法在各種充電程序中的應(yīng)用
In-Situ Li Plating Diagnosis for Fast-Charging Li-Ion Batteries Enabled by Relaxation Time Detection, Advanced Materials 2023 DOI:10.1002/adma.202301881

2. Angewandte Chemie International Edition：二維六方MBene HfBO的發(fā)現(xiàn)及其鋰離子儲存潛力探索

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由于傳統(tǒng)的正交對稱三元MAB相(ort-MAB)難以選擇性刻蝕，獲取的二維（2D)過渡金屬硼化物(MBenes)的實際應(yīng)用受到嚴(yán)重阻礙。
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在此，西北工業(yè)大學(xué)王俊杰教授團(tuán)隊通過預(yù)測和實驗發(fā)現(xiàn)了一類三元六邊形MAB(h-MAB)相和二維六邊形MBenes(h-MBenes)相。計算表明，三元h-MAB相比ort-MAB相更適合作為MBene的前軀體。在此基礎(chǔ)上，通過選擇性去除h-MAB Hf2InB2中的In來合成h-MBene HfBO的實驗，合成的2DHfBO作為鋰離子電池的負(fù)極材料，其比容量為420 mAh g-1。
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圖1.篩選與實驗
總之，本研究結(jié)合DFT計算和實驗發(fā)現(xiàn)了一類三元hMAB相及其衍生物h-MBenes。研究發(fā)現(xiàn)，三元h-MAB相具有相當(dāng)穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)、顯著的各向異性。通過理論計算預(yù)測了20種穩(wěn)定的h-MBenes，包括3種二維M2B、MB和M3B4(M=TiZr、HfSc、Ta和Nb)結(jié)構(gòu)原型。h-MBenes中元素和晶體結(jié)構(gòu)的多樣性使得現(xiàn)有二維材料中缺乏的特性和應(yīng)用具有廣泛的可調(diào)性。
此外，通過選擇性蝕刻Hf2InB2的In層，成功合成了二維HfBO，作為三元h-MAB相衍生的第一個六方MBene(h-MBene)。電化學(xué)結(jié)果表明，合成的二維HfBO具有較高的容量和良好的循環(huán)穩(wěn)定性，使其成為電化學(xué)儲能器件中很有應(yīng)用前景的負(fù)極材料。
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圖2. 二維HfBO h-MBene的電化學(xué)表征
Discovery of Two-dimensional Hexagonal MBene HfBO and Exploration on its Potential for Lithium-Ion Storage, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI:?10.1002/anie.202308436

3.Nature Communications：3D分層石墨烯基質(zhì)為水系鋅電池提供穩(wěn)定的鋅負(fù)極

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水系鋅離子電池的金屬鋅負(fù)極存在不可控的枝晶生長和副反應(yīng)問題，導(dǎo)致循環(huán)穩(wěn)定性差，特別是在高倍率和高容量時尤為嚴(yán)重。
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在此，南方科技大學(xué)曾林教授、趙天壽院士等人開發(fā)了兩種三維分層石墨烯，由氮摻雜石墨烯納米纖維團(tuán)簇組成，錨定在改性多通道碳的垂直石墨烯陣列上。擁有徑向碳通道的石墨烯基體具有高的比表面積和孔隙率，其可以有效地減小表面局部電流密度，操縱Zn2+離子濃度梯度，均勻化電場分布，調(diào)節(jié)Zn沉積。
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圖1. 結(jié)構(gòu)和形態(tài)特征
總之，該工作利用獨(dú)立的、親鋅的3D分層石墨烯：包括n摻雜GF簇，VGS和多通道碳來構(gòu)建具有高性能和穩(wěn)定的Zn復(fù)合負(fù)極。通過一步熱CVD工藝合成的3D-RFGC基質(zhì)具有高表面積、均勻孔隙率，有效減輕局部電流密度，降低Zn2+離子濃度梯度，保證電場分布均勻，調(diào)節(jié)Zn沉積。對具有豐富親鋅位點的垂直石墨烯 (VGs)和石墨烯納米纖維團(tuán)族(GFs)進(jìn)行表面改性，可實現(xiàn)具有高電流密度和高表面積容量的高性能鋅金屬負(fù)極。
因此，該工程3D-RFGC@Zn負(fù)極在120mAcm-2的高電流密度下，在3000次循環(huán)后仍保持99.67%的CE和較低的過電位，采用3D-RFGC@Zn負(fù)極的對稱電池在7200次循環(huán)中表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。因此，這種采用3D石墨烯基質(zhì)作為鋅負(fù)極的策略為開發(fā)能夠在高倍率、高容量和高放電深度條件下工作的金屬負(fù)極提供了一個有希望的途徑。
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圖2. 3D-RFGC@Zn負(fù)極組裝全電池和電容器的電化學(xué)性能
3D hierarchical graphene matrices enable stable Zn anodes for aqueous Zn batteries, Nature Communications 2023 DOI:10.1038/s41467-023-39947-8

4. Angewandte Chemie International Edition：通過均勻的納米結(jié)構(gòu)調(diào)控穩(wěn)定鋰金屬電池固體電解質(zhì)界面

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高能量密度鋰金屬電池的穩(wěn)定性取決于金屬負(fù)極固體電解質(zhì)界面(SEI)的均勻性。由于對SEI結(jié)構(gòu)和成分均勻性認(rèn)識的不足，阻礙了其發(fā)展。
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在此，北京理工大學(xué)黃佳琦教授團(tuán)隊證明硝酸異山梨酷(ISDN)添加劑在局部高濃度電解質(zhì)中形成的SEI雙層結(jié)構(gòu)可以改善SEI的均勻性。在雙層SEI中，ISDN產(chǎn)生的LiNOy占據(jù)頂層，LiF占據(jù)底層，靠近負(fù)極。雙層SEI顯著提高了鋰沉積的均勻性，降低了電解質(zhì)的消耗率。實際條件下，雙層SEI的鋰金屬電池循環(huán)壽命是普通陰離子衍生SEl金屬電池的3倍。
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圖1. 不同電解質(zhì)下沉積形成的SEl的表征
總之，該工作揭示了硝酸鹽可在LHCE中形成的雙層SEI，其中ISDN衍生的LiNOy分布在頂層，LiF在底層靠近Li金屬負(fù)極。雙層SEl改善了沉積的均勻性，減輕了電解質(zhì)與金屬負(fù)極之間的副反應(yīng)，減少了長循環(huán)中電解質(zhì)的消耗。在實際條件下，雙層SEI電池的壽命是裸陰離子衍生SEI電池的3.2倍。在電池水平上具有430Wh kg-1比能量的LiNCM811軟包電池可實現(xiàn)173個穩(wěn)定循環(huán)。
因此，本工作論證了合理的SEI結(jié)構(gòu)對提高SEI均勻性的積極作用，對實際高能量密度金屬電池SEl的設(shè)計具有啟發(fā)意義。
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圖2. ISDN-LHCE軟包電池的電化學(xué)性能
Reforming the uniformity of solid electrolyte interphase by nanoscale structure regulation for stable lithium metal batteries, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI:10.1002/anie.202306889
5. Nano Energy：重新解讀鋰離子電池中富鎳層狀氧化物正極的循環(huán)穩(wěn)定性與充電截止電壓之間的相關(guān)性
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傳統(tǒng)觀點認(rèn)為，提高充電截止電壓會降低鎳鈷錳酸鋰（NCM811）的循環(huán)壽命，這是因為電極-電解質(zhì)界面反應(yīng)加劇，而界面反應(yīng)與界面化學(xué)性質(zhì)密切相關(guān)。
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在此，華中科技大學(xué)黃云輝、韓建濤、方淳團(tuán)隊發(fā)現(xiàn)當(dāng)NCM811在TLE電解液（三元氟化鋰鹽電解液）中循環(huán)時，出現(xiàn)了不同的趨勢。具體來說，充電截止電壓越高，循環(huán)穩(wěn)定性越好。在4.5V/4.7V下循環(huán)1000次，而在4.3V下循環(huán)500次（容量保持率>80%）。
因此，作者重新研究了循環(huán)穩(wěn)定性與充電截止電壓之間的相關(guān)性，發(fā)現(xiàn)NCM811的循環(huán)穩(wěn)定性與界面化學(xué)性質(zhì)的關(guān)系更為密切。在TLE電解液中4.5/4.7 V充電時，由于鋰鹽的前線分子軌道能級較高，正極-電解液-界面(CEI)和負(fù)極-電解液-界面(AEI)中的無機(jī)成分含量遠(yuǎn)高于4.3 V時的含量，從而具有更強(qiáng)的抗氧化性和更高的機(jī)械強(qiáng)度來抑制顆粒裂紋。更重要的是，富含無機(jī)物的界面可以防止正負(fù)極之間的交叉反應(yīng)。
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圖1. 鎳鈷錳鋰電池在不同截止電壓
總之，該工作重新審視了NCM811電池的充電截止電壓與可充電性之間的相關(guān)性，以理解界面化學(xué)與電池性能之間的關(guān)系。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，使用TLE電解液的NCM811電池在4.5 V以上的高電壓下比4.3 V下表現(xiàn)出更好的循環(huán)穩(wěn)定性，這歸因于在4.5 V以上的高電壓下，TLE形成了高穩(wěn)定的富含LiF的CEI和AEI。這一發(fā)現(xiàn)與傳統(tǒng)觀點相反，傳統(tǒng)觀點認(rèn)為提高充電截止電壓會降低NCM811的循環(huán)壽命。相反，這表明循環(huán)穩(wěn)定性與界面化學(xué)性質(zhì)密切相關(guān)，而陰極上富含無機(jī)物的界面相具有更強(qiáng)的抗氧化性和更高的機(jī)械強(qiáng)度，可抑制顆粒裂紋。
更重要的是，負(fù)極上的富無機(jī)界面可以防止正負(fù)極間的交叉反應(yīng)。即使在4.8V的超高電壓下充電，該電池在400次循環(huán)后仍能保持80.1%的高容量保持率。該研究強(qiáng)調(diào)了界面膜中無機(jī)組分對提高高電壓穩(wěn)定性的重要意義，為高電壓下高性能富鎳層狀氧化物正極的商業(yè)化應(yīng)用提供了有價值的電解液配方。
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圖2. 不同電解液下NCM811/Li電池在4.8V截止電壓下的電池性能
Reinterpreting the correlation between cycling stability of Ni-rich layered oxide cathode and the charging cut-off voltage in Li-ion batteries, Nano Energy 2023 DOI:10.1016/j.nanoen.2023.108699
6. Science Advances：原位表征液態(tài)電池SEI
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鋰離子電池在最初的幾個充放電循環(huán)中，在電極-電解質(zhì)界面處形成了脆弱的多組分結(jié)構(gòu)（SEI），這一結(jié)構(gòu)對電極的化學(xué)和結(jié)構(gòu)完整性起著關(guān)鍵作用，因而被廣泛稱為LIB中最重要和最不為人所知的成分。
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在此，美國加州大學(xué)洛杉磯分校的B. C. Regan團(tuán)隊在掃描透射電子顯微鏡（STEM）中使用電子能量損失光譜（EELS）演示了鋰離子電池負(fù)極在多個充放電循環(huán)中的原位光譜成像。本文使用超薄鋰離子電池，獲得了固體電解質(zhì)界面層（SEI）的各種成分的參考EELS光譜，然后將這些“化學(xué)指紋”應(yīng)用于相應(yīng)物理結(jié)構(gòu)的高分辨率真實空間映射，觀察了SEI中Li和LiH枝晶的生長，并對SEI本身進(jìn)行了指紋識別。
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圖1. 嵌鋰的單晶石墨片
總之，作者觀察到主要由無機(jī)Li化合物組成的化學(xué)非均相SEI，正如之前使用其他方法所看到的一樣。然而，原位STEM EELS利用空間分辨率和化學(xué)識別相結(jié)合，允許在界面層生長時觀察到它，這是其他技術(shù)無法比擬的。本研究不僅清楚地看到了Li和LiH枝晶，還看到了它們的納米級氧化物殼層，但是只能檢測和繪制符合已知條件的SEI化合物。擴(kuò)展的EELS指紋庫將允許這些方法在不增加實驗復(fù)雜性的情況下提供SEI的形式和功能的更完整的圖片。
因此，該工作為理解鋰離子電池的空氣敏感液態(tài)化學(xué)的高空間和光譜分辨率原位成像影響電池安全、容量和壽命的復(fù)雜動態(tài)機(jī)制開辟了途徑。
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圖2. 更致密的SEI
Operando spectral imaging of the lithium ion battery’s solid-electrolyte interphase, Science Advances 2023 DOI:10.1126/sciadv.adg5135

7. Nano Energy：供氟路易斯酸添加劑為超穩(wěn)定鋰金屬電池提供優(yōu)異的半固態(tài)電解質(zhì)

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原位聚合固態(tài)鋰金屬電池具有靈活性、良好的能量密度和可靠的安全性，被認(rèn)為是最有前途的商業(yè)應(yīng)用之一。然而，由于電極/電解質(zhì)界面不穩(wěn)定和離子擴(kuò)散界面動力學(xué)差，導(dǎo)致理金屬電池的副反應(yīng)和不可控鋰枝晶生長，影響電池壽命。
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在此，電子科技大學(xué)吳孟強(qiáng)教授、徐自強(qiáng)研究員、方梓烜等人采用原位聚合的方法，將氟化鋁(AlF3)Lewis酸添加劑引入三維交聯(lián)原位半固態(tài)聚合物電解質(zhì)中。結(jié)果表明，AIFS添加劑不僅可以固定陰離子以改善電化學(xué)性能，而且可以構(gòu)建具有快速Li+擴(kuò)散動力學(xué)且高粘附的固體電解質(zhì)界面(SEI)層，有效地保護(hù)金屬負(fù)極免受副反應(yīng)和鋰枝晶生長的影響。
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圖1. A-ISPE的設(shè)計原理圖
總之，該工作通過PETEA交聯(lián)劑原位聚合VC單體，設(shè)計了三維交聯(lián)半固態(tài)聚合物電解質(zhì)，并成功應(yīng)用于鋰金屬電池中。引入的AlF3添加劑有利于鋰鹽解離，并通過與陰離子的偶聯(lián)限制陰離子的遷移在25°C時離子電導(dǎo)率為777 ×10-4 Scm-1，Li+遷移數(shù)為0.67。
此外，AlF3添加劑通過在 SEI層中引入富集的LiF、Li- Al合金和AlF3組分對金屬負(fù)極進(jìn)行改性，采用AlF3添加劑策略可以使Li/Li電池在01mAcm-2的電流密度下保持1700h以上循環(huán)。Li/LFP電池在3C倍率下340次循環(huán)后的容量保持率為93.5%。因此，這一策略為固態(tài)理金屬電池通過原位聚合工藝的實際應(yīng)用提供了可能。
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圖2. 電化學(xué)性能
Lewis acid fluorine-donating additive enables an excellent semi-solid-state electrolyte for ultra-stable lithium metal batteries, Nano Energy 2023 DOI:10.1016/j.nanoen.2023.108700

8. Nano Letters：使用光學(xué)顯微鏡直接觀察室溫鈉硫/硒電池的演化過程

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了解電極中活性物質(zhì)的轉(zhuǎn)化機(jī)理對于指導(dǎo)常溫Na?硫/硒電池的設(shè)計具有重要意義。然而，關(guān)于絕緣活性粒子的溶解和形成仍然存在一些爭議。傳統(tǒng)的檢測方法很難捕捉和呈現(xiàn)這些微小顆粒在電池中的動態(tài)過程。
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在此，中南大學(xué)張治安教授團(tuán)隊應(yīng)用可視化技術(shù)對RT-Na?S/Se電池的內(nèi)部演化過程進(jìn)行跟蹤監(jiān)測，實時可視化絕緣固體顆粒的溶解和形成細(xì)節(jié)。
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圖1. 設(shè)計示意圖
總之，該工作利用一種創(chuàng)新的觀察裝置展示了RT Na-S/Se電池完整的內(nèi)部操作機(jī)制。實時觀察電池中活性物質(zhì)的演化過程，重點監(jiān)測和記錄電極內(nèi)絕緣活性顆粒的溶解和形成過程。通過全面的觀察和細(xì)致的分析，加上對溶液化學(xué)的深入理解和評估，該工作提出了RT Na-S/Se電池的完整反應(yīng)機(jī)理?；谌芤旱姆磻?yīng)機(jī)理為絕緣固體顆粒的有效溶解和形成提供了理論基礎(chǔ)，保證了RTNa-S/Se電池的正常工作。
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圖2. 絕緣活性顆粒溶解與形成過程
Direct Observation of the Evolutionary Process in Room-Temperature Sodium–Sulfur/Selenium Batteries Using operando Light Microscopy, Nano Letters DOI:10.1021/acs.nanolett.3c01601

原創(chuàng)文章，作者：菜菜歐尼醬，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/12/28/5901b6c8f9/

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