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支春義/彭超/郭瑛Nature子刊：構(gòu)建FePc/TiO2催化劑，實(shí)現(xiàn)酸性電化學(xué)NO3?高效還原為NH3

電化學(xué)硝酸鹽還原反應(yīng)(NO₃^?RR)由于能夠處理廢水中的NO₃^?和合成NH₃，近年來(lái)受到人們的廣泛關(guān)注。此外，由于NO₃^?在催化劑表面的強(qiáng)吸附和低活化能，NO₃^?RR表現(xiàn)出比氮還原和傳統(tǒng)的Haber-Bosch工藝更高的NH₃產(chǎn)率和更低的能耗。因此，NO₃^?RR對(duì)環(huán)境保護(hù)、綠色NH₃生產(chǎn)和能源利用具有重要意義。

與中性/堿性條件相比，在強(qiáng)酸性條件下直接還原NO₃^?具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。例如，可以避免NH₃在中性/堿性電解質(zhì)中的釋放，并且可以直接獲得易于被植物吸收的銨肥(即NH₄NO₃和(NH₄)₂SO₄)。同時(shí)，隨著反應(yīng)的酸性增強(qiáng)，NO₃^?的連續(xù)加氫反應(yīng)可以提供豐富的質(zhì)子，從而提高NO₃^?的轉(zhuǎn)化率。然而，目前很少有人對(duì)酸性NO₃^?RR進(jìn)行研究。

近日，香港城市大學(xué)支春義、中國(guó)科學(xué)院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院彭超和深圳大學(xué)郭瑛等將TiO₂納米片與Fe酞菁雜化(FePc/TiO₂)，用于在酸性條件下高效節(jié)能催化NO₃^?RR。

原位傅里葉變換光譜學(xué)(FTIR)和理論計(jì)算結(jié)果顯示，與Ti相比，NO₃^?優(yōu)選吸附在Fe位點(diǎn)上，意味著Fe更可能是NO₃^?RR的活性位點(diǎn)；并且，與純的FePc和TiO₂相比，F(xiàn)ePc/TiO₂上NO₃^?RR的速率控制步驟(*NO→*NOH)的能壘較低，表現(xiàn)出更高的催化活性。值得注意的是，F(xiàn)ePc/TiO₂催化劑對(duì)HER顯示出顯著的惰性，這進(jìn)一步提高了NO₃^?轉(zhuǎn)化為NH₃的選擇性。

因此，所制備的FePc/TiO₂催化劑在酸性(pH=1)條件下的NH₃產(chǎn)率為17.4 mg h^?1 cm^?2，NH₃的法拉第效率(FE)高達(dá)90.6%。同時(shí)，以FePc/TiO₂為正極的堿酸混合鋅-硝酸鹽電池(AAHZNB)具有高達(dá)1.99 V的開(kāi)路電壓和91.4 mW cm^?2的功率密度，可用于高效回收環(huán)境中的硫。

此外，研究人員還設(shè)計(jì)了FePc/TiO₂作為陰極N₂H₄-NO₃^?燃料電池，其在1 mA cm^?2處的放電電壓為0.75 V，峰值功率密度為11.5 mW cm^?2；在不同電壓下放電時(shí)，NH₃FE保持在80%左右。綜上，該項(xiàng)研究不僅展示了酸性NO₃^?RR在NH₃電合成方面的優(yōu)越性，并且證明了NO₃^?基燃料電池具有很強(qiáng)的實(shí)用性。

Electrochemical nitrate reduction in acid enables high-efficiency ammonia synthesis and high-voltage pollutes-based fuel cells. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-43897-6

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