全固態(tài)硫化物基鋰金屬電池是儲(chǔ)能系統(tǒng)中有前途的候選者。然而，與不期望的反應(yīng)和負(fù)極界面處的接觸失效相關(guān)問題阻礙了它們的商業(yè)化。

在此，北京理工大學(xué)吳鋒、穆道斌等人通過一種可行的預(yù)鋰化途徑，銦箔被賦予了一層成型的中間膜，其表面膜富含LiF和鋰銦合金。中間層的鋰化合金可作為鋰儲(chǔ)層調(diào)節(jié) Li⁺ 通量和電荷分布，有利于鋰的均勻沉積。同時(shí)，它還能抑制 Li₆PS₅Cl 電解質(zhì)的還原分解，保持足夠的固-固接觸。原位阻抗圖譜顯示，界面實(shí)現(xiàn)了恒定的界面阻抗和快速的電荷轉(zhuǎn)移。

此外，該負(fù)極還能在 2.55 mA cm^-2 的條件下進(jìn)行鋰剝離/沉積，持續(xù)時(shí)間超過 2000 小時(shí)，采用鈷酸鋰正極和預(yù)銦負(fù)極的全固態(tài)電池可在 0.5 C條件下工作 700 多個(gè)循環(huán)，容量保持率達(dá) 96.15%。

圖1. 界面結(jié)構(gòu)表征

總之，該工作通過銦的預(yù)鋰化，在其表面生成了一個(gè)多功能中間層膜，從而使負(fù)極與 LPSCl 實(shí)現(xiàn)了理想的界面相容性。作為鋰儲(chǔ)層，Pre In 內(nèi)的中間層和 In 主層能夠調(diào)節(jié)Li⁺通量和電荷分布，抑制枝晶生長。界面具有富含 LiF 和合金的表層，可保護(hù) LPSCl SE 免受副反應(yīng)影響，并保持緊密的界面接觸。

結(jié)合 DRT 技術(shù)的原位阻抗圖譜顯示，這種多功能界面有利于恒定的界面電阻和快速電荷轉(zhuǎn)移。因此，在 2.55 mA cm^-2的高電流密度下，Pre In 對(duì)稱電池在 2000 小時(shí)的鋰剝離/沉積過程中沒有發(fā)生短路，這表明 Pre In 負(fù)極和 LPSCl 之間具有出色的電化學(xué)穩(wěn)定性。在全固態(tài)電池中，定制的 Pre In 可使鈷酸鋰正極以 0.5 C 的速率工作，并在 700 次循環(huán)中保持 96.15% 的出色容量。

圖2. 全電池性能

Toward Ultrastable Metal Anode/Li6PS5Cl Interface via an Interlayer as Li Reservoir，Nano Letters 2023 DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c03047