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?中南AFM：固體酸改性實(shí)現(xiàn)高穩(wěn)定富鋰錳基層狀正極

陰離子氧化還原活性會引發(fā)富鋰錳基正極結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定。晶格氧活性可以通過液體酸誘導(dǎo)的尖晶石相和氧空位來調(diào)節(jié)。然而，液體酸改性的表面仍然受到電解質(zhì)的侵蝕。此外，尖晶石相抑制晶格氧活性的潛在機(jī)制存在爭議。

在此，中南大學(xué)鄭俊超，張霞輝，Tang Linbo等人提出了一種固體酸修飾策略，并詳細(xì)研究了其潛在機(jī)制。獨(dú)特的固體酸可以原位生成界面保護(hù)層。理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)表征表明，尖晶石相通過降低O 2p 非鍵能級和富集層狀/尖晶石相界面處的電子來抑制晶格氧的不可逆損失。表面的惰性層可防止高活性的 O^n? 受到電解質(zhì)的攻擊。

該材料表現(xiàn)出顯著減少的不可逆晶格氧釋放和改善的電化學(xué)性能。300次循環(huán)后，實(shí)現(xiàn)了每循環(huán)0.177 mAh g^?1的緩慢容量衰減和抑制的電壓衰減。

圖1. 結(jié)構(gòu)表征

總之，該工作展示了一種通用的固體酸誘導(dǎo)界面設(shè)計(jì)策略，用于溫和、可控地調(diào)節(jié) LR 正極材料的陰離子活性。ZHP 改性后，界面上的低 O2p 非鍵能級和電子富集減輕了晶格氧的不可逆釋放。最外層的磷酸鋯惰性層阻礙了高活性 O^n-物種被電解液腐蝕，大大提高了表面結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性。因此，S-LR 具有更高的氧化還原可逆性和高度穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)。

此外，S-LR 還具有更高的導(dǎo)電性和更低的電荷轉(zhuǎn)移電阻。因此，與裸 LR 正極（83.12% 和 133 mAh g^-1）相比，S-LR 正極的初始庫侖效率高達(dá) 88.40%，在 2.0-4.8 V 和 5 C 條件下的容量高達(dá) 188.2 mAh g^-1。因此，該策略可用于改性其他表面不穩(wěn)定的正極材料，以制造下一代堿性離子電池。

圖2. Mn L-edge、Ni L-edge 和 O K-edge 在不同電壓下的軟 X 射線譜

Regulation of Anion Redox Activity via Solid-Acid Modification for Highly Stable Li-Rich Mn-Based Layered Cathodes，Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202307583

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