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?復(fù)旦/暨大JACS：調(diào)節(jié)催化劑表面Ni3+和OV含量，定向電合成己二酸和環(huán)己酮

二元羧酸和環(huán)酮類化合物，如己二酸(AA)和環(huán)己酮(CHN)，是化學(xué)工業(yè)中必不可少的化合物。以水為氧源在溫和條件下將木質(zhì)素衍生的環(huán)己醇(CHA)轉(zhuǎn)化為CHN和AA被認(rèn)為是最具競爭力的策略。其中，Ni基催化劑由于其高活性、豐富性和穩(wěn)定性，被認(rèn)為是電氧化研究中最有效的電極材料之一。最近，據(jù)報(bào)道，用十二烷基磺酸鈉(Ni(OH)₂-SDS)修飾或摻雜Cu的Ni(OH)₂催化劑(Cu-Ni(OH)₂)在恒電位(≥1.5 V_RHE)下表現(xiàn)出超過80.0%的AA收率。

為了達(dá)到更高的AA收率(>90%)以滿足當(dāng)前工業(yè)生產(chǎn)的要求，通過研究從CHA到AA的整個(gè)反應(yīng)中涉及的每個(gè)步驟(即CHA脫氫和CHN氧化)的機(jī)理并同時(shí)探索它們的匹配過程來開發(fā)更先進(jìn)的電催化劑至關(guān)重要。此外，對CHA脫氫反應(yīng)的深入了解，有助于控制CHA的電化學(xué)反應(yīng)程度，從而獲得較高的CHN收率，這對于工業(yè)上合成己內(nèi)酰胺(尼龍-6的反應(yīng)物)、硝化纖維素和涂料等精細(xì)化學(xué)品和溶劑具有重要意義。

近日，復(fù)旦大學(xué)唐頤、徐昕和暨南大學(xué)高慶生等通過金屬基體組分的自溶解、界面生長和電化學(xué)活化制備了一系列整體式msig/ea-NiOOH-Ni(OH)₂/NF (msig/ea)。光譜表征和理論計(jì)算表明，催化劑表面O^2?位點(diǎn)可以顯著加速CHA中C-H和O-H鍵的脫氫，而在NiOOH上的O_V位點(diǎn)上產(chǎn)生的*OOH物種可以有效提高CHN氧化的活性。

通過控制電化學(xué)氧化還原活化過程，可以精細(xì)地調(diào)節(jié)表面Ni³⁺和O_V的含量。在優(yōu)化的活性中心和反應(yīng)條件下，單步反應(yīng)(CHA脫氫和CHN氧化)的CHN收率和AA收率分別達(dá)到96.5%和93.6%。

考慮到最佳電催化劑上CHA轉(zhuǎn)化為CHN和CHN轉(zhuǎn)化為AA的選擇性/收率極高，研究人員將CHA脫氫和CHN氧化這兩個(gè)體系進(jìn)行了耦合(以CHA為底物)。結(jié)果表明，CHA首先在與Ni³⁺結(jié)合的O^2?上脫氫最轉(zhuǎn)化為CHN，然后形成的CHN在*OOH上氧化并最終獲得了高達(dá)92.2%的AA收率，超過了以往所有相關(guān)的研究。

綜上，這項(xiàng)工作深入研究了分步電化學(xué)反應(yīng)的結(jié)構(gòu)-功能關(guān)系，為精確設(shè)計(jì)更先進(jìn)的工業(yè)催化劑以定向電合成高純度、高附加值的化學(xué)品提供了參考。

Directional electrosynthesis of adipic acid and cyclohexanone by controlling the active sites on NiOOH. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c05898

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