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?武漢大學(xué)Advanced Science：F遷移耦合雙金屬中心，促進材料表面重構(gòu)以提升OER活性

電化學(xué)水分解是一種生產(chǎn)高純度氫氣的有效途徑。然而，在陽極半反應(yīng)中，由于多步質(zhì)子/電子耦合，析氧反應(yīng)(OER)比陰極析氫反應(yīng)(HER)需要更大的過電位，這阻礙了能量的有效轉(zhuǎn)化。其中，RuO₂和IrO₂等貴金屬催化劑能夠顯著降低OER的過電位，但其昂貴的價格和稀缺的儲量嚴(yán)重限制了它們的大規(guī)模工業(yè)應(yīng)用。

在眾多貴金屬催化劑替代品中，過渡金屬基電催化劑由于其價廉、儲量豐富等優(yōu)點而得到了廣泛的研究。其中，過渡金屬氟化物中的F具有最大的電負(fù)性，可以將金屬中心的價態(tài)推向最高，這有助于輔助催化劑表面重構(gòu)、形成非晶結(jié)構(gòu)等。因此，氟化物可能是OER的有效催化劑，但目前文獻(xiàn)中很少有關(guān)其的報道。

近日，武漢大學(xué)趙蘋蘋和程功臻等設(shè)計并制備了一種結(jié)晶性良好的NiCo雙金屬氟化物(Ni_0.42Co_0.58F₂-G)，并研究了其在電化學(xué)過程中的重構(gòu)現(xiàn)象。具體而言，研究人員首先采用固液交換法合成了具有較大比表面積的NiCo基納米陣列A-Ni-MeIM-Co-0.01前體，再通過一步氣相氟化法將其轉(zhuǎn)化為具有較高電化學(xué)活性表面積的NiCo雙金屬氟化物Ni_0.42Co_0.58F₂-G。

與傳統(tǒng)的液相合成方法相比，氣相氟化法生產(chǎn)的氟化物具有更高的結(jié)晶度；同時，雙金屬中心電子結(jié)構(gòu)的調(diào)控在電化學(xué)過程中促進了高效的表面重構(gòu)以及重構(gòu)過程中F的遷移導(dǎo)致更多電化學(xué)活性位點的暴露。這不僅使Ni_0.42Co_0.58F₂-G具有優(yōu)異的電化學(xué)性能，而且保證了其電化學(xué)穩(wěn)定性。

電化學(xué)性能測試結(jié)果顯示，所制備的Ni_0.42Co_0.58F₂-G催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的OER過電位僅為313 mV，Tafel斜率為42.5 mV dec^?1；并且，該催化劑在10000次CV循環(huán)后活性仍保持穩(wěn)定，表明其具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

此外，理論計算表明，雙金屬中心的構(gòu)建可以誘導(dǎo)電荷重新分布并產(chǎn)生更高價金屬位點，從而優(yōu)化關(guān)鍵反應(yīng)中間體的吸附，降低反應(yīng)能壘，顯著提高OER活性。綜上，該項工作詳細(xì)研究了F和雙金屬中心在提升催化劑OER活性中的作用，這對于設(shè)計和制備高效的電化學(xué)表面重構(gòu)電催化劑具有一定的指導(dǎo)意義。

Surface reconstruction facilitated by fluorine migration and bimetallic center in NiCo bimetallic fluoride toward oxygen evolution reaction. Advanced Science, 2023. DOI: 10.1002/advs.202306758

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