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成果簡介

如果人類要將全球變暖限制在可接受的水平，二氧化碳捕獲技術(shù)對于抵消難以消減的溫室氣體排放將非常重要。電化學(xué)介導(dǎo)的二氧化碳捕集技術(shù)已成為替代傳統(tǒng)胺洗滌技術(shù)的一種很有前途的方法，它提供了一種潛在的成本效益高、環(huán)保且節(jié)能的方法。基于此，西湖大學(xué)王盼博士、哈佛大學(xué)Michael J. Aziz教授以及杭州高等研究院季云龍博士（通訊作者）報告了一種新開發(fā)的酚嗪–2,2′-（酚嗪-1,8-二基）雙（乙烷-1-磺酸）（1,8-ESP）通過質(zhì)子耦合電子傳遞驅(qū)動 pH 值擺動循環(huán)，在 pH 值為 0.00-14.90 的范圍內(nèi)顯示出大于 1.35 M 的高水溶性。該系統(tǒng)運行時的捕獲性能高達 0.86-1.41 mol l^-1，能量成本低至 36-55 kJ mol^-1，性能衰減率極低，每天小于 0.01%，具體取決于有機物濃度。該系統(tǒng)的充放電循環(huán)提供了一種電能儲存功能，只有在電力市場條件要求時才可用于儲存。

研究背景

與工業(yè)革命前相比，今天的全球平均氣溫升高了 1 ℃ 以上。溫室氣體排放是氣候變化的主要驅(qū)動力，其中化石燃料消耗所產(chǎn)生的二氧化碳累積排放是主要來源，并導(dǎo)致全球變暖、海洋酸化和其他嚴(yán)重的環(huán)境問題。除了清潔能源迅速取代化石能源外，二氧化碳捕獲（無論是從化石燃料或生物質(zhì)燃燒發(fā)電廠等點源還是直接從空氣中捕獲）也非常重要。即使電力部門完全實現(xiàn)了去碳化，難以消減的排放仍然存在。要在 2100 年前將全球氣溫升幅控制在 1.5 ℃ 以下，就必須在高效的大規(guī)模二氧化碳捕獲技術(shù)方面取得重大進展。

為開發(fā)能耗低、捕獲速度快、捕獲能力高（每升溶劑中的 mol_CO2）的二氧化碳捕獲方法，人們進行了大量的研究和開發(fā)工作。胺洗滌法已在工業(yè)規(guī)模上用于點污染源燃燒后二氧化碳捕獲。雖然胺洗滌的能源成本很低，例如對于先進的溶劑系統(tǒng)來說約為 80 kJ mol_CO2^-1，但材料降解、毒性和腐蝕性等嚴(yán)重問題令人擔(dān)憂。另一種商業(yè)化技術(shù)是用強堿性溶液（pH 值大于 14）直接吸收空氣中的 CO₂，從而在高表面積接觸器中形成碳酸鹽。然而，這一過程具有挑戰(zhàn)性，因為隨后從固體碳酸鹽沉淀中釋放 CO₂?所需的熱能非常高（264-396 kJ mol_CO2^-1）。其他方法，如基于固體胺和氨基酸的直接空氣捕集方法已經(jīng)開發(fā)出來，并顯示出較低的熱能成本，但材料分解可能導(dǎo)致較高的運行成本。以電化學(xué)為介質(zhì)的二氧化碳捕獲可能提供一種成本更低、對環(huán)境更無害、能耗更低的方法，可在環(huán)境溫度和壓力下運行，無需依賴外部熱能。

基于電化學(xué)誘導(dǎo) pH 值擺動的二氧化碳捕獲，即二氧化碳在 pH 值高時被吸收，在 pH 值低時被釋放，是一種很有前途的電化學(xué)碳捕獲方法，因為它的能源成本低，適用電流密度高。這種 pH 值波動可以通過有機分子的質(zhì)子耦合電子傳遞（PCET）進行電化學(xué)驅(qū)動，即在電化學(xué)還原和氧化過程中，發(fā)生 PCET 反應(yīng)的分子吸收和釋放質(zhì)子，分別導(dǎo)致水溶液中 pH 值的降低和升高。此外，雖然有各種電化學(xué)二氧化碳捕獲方法的報道，但很少有人研究二氧化碳捕獲材料的工作壽命和穩(wěn)定性。

圖文導(dǎo)讀

圖1.?與電池充放電過程相關(guān)的二氧化碳捕獲-釋放和能量儲存-傳遞周期示意圖。(a)二氧化碳捕獲和能源儲存過程。(b)二氧化碳釋放和能量輸送過程。

圖2.?(a) 1,8-ESP和DSPZ在不同電解質(zhì)中的溶解度。(b) 1,8-ESP在1.0 M KCl不同pH緩沖溶液中的CV曲線。(c) 1,8-ESP的普爾貝圖。(d) 20℃時不同濃度1,8-ESP、H₂O和DSPZ的界面張力。(e) Fe(CN)₆?(posolyte)| 1,8-ESP (negolyte)流動池CO₂捕獲/釋放實驗方案。藍(lán)色箭頭表示氣體流量。

圖3. 在 20 mA cm^-2?條件下使用基于 1,8-ESP 的流動池進行二氧化碳濃縮循環(huán) (入口壓力p₁?= 0.1 bar，出口壓力p₃?= 1 bar)。(a)電流密度。(b)電壓。(c)總堿度。(d)氧化還原液的pH值。(e)由質(zhì)量流量控制器控制的上游源氣體中N₂和CO₂的百分比。(f)下游CO₂分壓?；€表示二氧化碳分壓= 0.1 bar。(g)下游總氣體流量;基線為每分鐘11.8 mL。

圖4.?在以下條件下進行 30 個二氧化碳濃縮循環(huán)（每個條件下 5 個循環(huán)）：20 mA cm^-2?0.1 M 1,8-ESP, 10 mA cm^-2?0.1 M 1,8-ESP, 20 mA cm^-2?0.5 M 1,8-ESP, 10 mA cm^-2?0.5 M 1,8-ESP, 20 mA cm^-2?0.8 M 1,8-ESP, 10 mA cm^-2?0.8 M 1,8-ESP. 所用電池與圖 3 相同。(a) 電流密度。(b) 電壓。(c) 溶液的 pH 值。(d) 上游源氣體中的 N₂?和 CO₂?百分比，由質(zhì)量流量控制器控制；總壓力 1.0 bar。(e) 下游 CO_2?分壓。(f) 下游氣體總流量。

圖5. 總結(jié)不同 1,8-ESP 濃度和電流密度下二氧化碳分離性能的柱狀圖。誤差條代表在每種條件下計算五個循環(huán)的標(biāo)準(zhǔn)偏差。(a) 每升溶液的二氧化碳容量。(b) 酸化+吸收過程中的最大二氧化碳排氣速率（正值）和脫酸+吸收過程中的最大二氧化碳吸入速率（負(fù)值）。(c) 在脫酸過程中交替使用 10% CO₂/90% N₂?和在酸化過程中交替使用 100% CO₂?的情況下獲得的 CO₂?摩爾脫酸、酸化和循環(huán)功。(d) 二氧化碳摩爾脫酸、酸化和在純凈的 N₂?大氣中循環(huán)時的循環(huán)功。

圖6. (a) 45 ℃ 時 1,8-ESP （氧化態(tài)）隨時間變化的 1H NMR 光譜。(b) 45 ℃ 時以 0.01 M NaCH₃SO₃?為內(nèi)標(biāo)（2.83 ppm）的 1,8-ESP 還原態(tài)隨時間變化的 1H NMR 光譜。0.1 M 1,8-ESP 全電池 (c) 在 N₂?條件下和 (d) 在二氧化碳捕獲和釋放循環(huán)條件下的恒流-恒電位循環(huán)性能。紅色和藍(lán)色符號分別代表庫侖效率和放電容量，插圖顯示了代表性的電壓與時間曲線。電池由 NC700 膜和碳布（ELAT-親水）電極組裝而成。

總結(jié)展望

本研究開發(fā)了一種基于 1,8-ESP 流動池的電化學(xué)二氧化碳捕獲系統(tǒng)，該系統(tǒng)具有高容量、高穩(wěn)定性和低能耗成本的特點。新開發(fā)的分子 1,8-ESP 具有優(yōu)異的水溶性、可逆電活性、快速動力學(xué)、高化學(xué)穩(wěn)定性和低細(xì)胞膜滲透性。在二氧化碳捕獲方面，建立了電解質(zhì)濃度與體積容量、能量成本和捕獲率之間的關(guān)系。使用 0.8 M 1,8-ESP 的二氧化碳捕獲系統(tǒng)在 10 mA cm^-2?條件下的二氧化碳捕獲容量為 1.4 mol_CO2?L^-1，能量成本為 55.2 kJ mol_CO2^-1。

當(dāng)與二氧化碳隔離時，該電池作為純儲能設(shè)備具有很高的性能，這使運營商能夠在市場條件需要時通過純粹的電價套利操作來增加收入，而在其他時間則實施二氧化碳捕獲。在 18 天內(nèi)連續(xù)捕獲和釋放二氧化碳的 220 個循環(huán)電池測試中，電解質(zhì)中沒有化學(xué)分解的跡象；在 180 天內(nèi)負(fù)電容量為 54.0 Ah L^-1?的 1200 個循環(huán)電池純儲能性能測試中，容量衰減率僅為 0.05%/天。這些結(jié)果表明, 1,8-ESP 可以作為二氧化碳捕獲、能量存儲或兩者兼?zhèn)涞母咝阅芟到y(tǒng)的基礎(chǔ)。

文獻信息

Pang, S., Jin, S., Yang, F. et al. A phenazine-based high-capacity and high-stability electrochemical CO₂?capture cell with coupled electricity storage.?Nat Energy?(2023).

https://doi.org/10.1038/s41560-023-01347-z

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