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繼年初首篇Nature后，南大施毅教授/潘力佳教授聯(lián)合余桂華教授再發(fā)Nature Sustainability！

成果簡(jiǎn)介

運(yùn)輸、鉆井或事故造成的原油泄漏對(duì)水環(huán)境構(gòu)成嚴(yán)重威脅。然而，高粘度的原油使漏油的清理成為全球挑戰(zhàn)，其高粘度油流動(dòng)性低，難以分離和回收。

在此，南京大學(xué)施毅教授和潘力佳教授，聯(lián)合美國(guó)德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校余桂華教授展示了一種凝膠涂層的超疏水和親油網(wǎng)狀過(guò)濾器，同時(shí)結(jié)合感應(yīng)加熱策略，用于高粘度溢油的高通量清理。通過(guò)共價(jià)反應(yīng)直接處理聚苯胺凝膠的硅烷使材料具有強(qiáng)大的超潤(rùn)濕性能，使網(wǎng)狀過(guò)濾器具有2.43 l m^-2s^-1的高粘度油分離通量。

此外，作者開發(fā)了一種用于通過(guò)可逆的集油和過(guò)濾界面工藝回收粘性溢油的集油輥原型，同時(shí)實(shí)現(xiàn)粘性溢油的連續(xù)清理和回收，其油回收率高達(dá)1400.6 kg m^-2h^-1，分離率高達(dá)99%。這項(xiàng)工作為高效和高通量清理高粘度溢油提供了強(qiáng)大的工具，為更好地管理溢油造成的損害鋪平了道路。

相關(guān)文章以“High-throughput clean-up of viscous oil spills enabled by a gel-coated mesh filter”為題發(fā)表在Nature Sustainability上。

值得注意的是，南京大學(xué)施毅教授早在一月就和王欣然教授，以及東南大學(xué)王金蘭教授以“Approaching the quantum limit in two-dimensional semiconductor contacts”為題發(fā)表了南京大學(xué)2023年首篇Nature，相關(guān)推送見“”。

同時(shí)，施毅教授在硅低維量子結(jié)構(gòu)及物性、納米結(jié)構(gòu)電子器件物理、異質(zhì)結(jié)構(gòu)薄膜材料生長(zhǎng)及物性，和硅雜質(zhì)缺陷特性研究等上開展了一系列工作，取得了有重要?jiǎng)?chuàng)新意義的研究成果，并成功入選中國(guó)科學(xué)院院士增選有效候選人名單！

研究背景

作為碳?xì)浠衔锏闹饕獊?lái)源以及全球在能源和工業(yè)中的應(yīng)用，化石燃料在現(xiàn)代社會(huì)中不可或缺。但是，由于海上鉆井、運(yùn)輸、儲(chǔ)存、加工或使用石油的意外泄漏，經(jīng)常發(fā)生漏油事件，從而導(dǎo)致估計(jì)每年向海洋環(huán)境釋放5000噸原油，對(duì)海洋生態(tài)系統(tǒng)造成不可逆轉(zhuǎn)的破壞和長(zhǎng)期的環(huán)境災(zāi)難。由于全球范圍內(nèi)發(fā)生了大規(guī)模漏油事件，因此迫切需要快速處理方法以減輕環(huán)境和經(jīng)濟(jì)影響。

為了快速清潔受污染的水并獲得高純度的回收油，已經(jīng)開發(fā)了各種方法，例如表面活性劑降解、泡沫浮選和選擇性吸附。其中，基于可控表面的膜過(guò)濾具有超潤(rùn)濕性，其對(duì)油/水混合物的高度選擇性分離和大規(guī)?；厥盏臐摿?，已成為一種有前途的解決方案。

然而，粘性漏油因其低流動(dòng)性而構(gòu)成了嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)，這阻礙了當(dāng)前可用的油/水分離技術(shù)的油收集和過(guò)濾過(guò)程。值得注意的是，占世界化石燃料儲(chǔ)量的70%的重質(zhì)原油的粘度要高得多，加熱被證明是降低油粘度的有效方法。

例如，研究者提出了焦耳加熱的石墨烯包裹海綿來(lái)加速吸油過(guò)程，使用太陽(yáng)能加熱方法加熱海綿周圍的粘性油。然而，惡劣的海洋環(huán)境需要高效和非接觸式加熱策略，以解決加熱速度慢和咸海水引起的潛在漏電問(wèn)題。

內(nèi)容詳解

本文展示了一種合理控制熱和質(zhì)量傳遞的界面和動(dòng)態(tài)過(guò)程，以實(shí)現(xiàn)高效的粘性油采收。具體來(lái)說(shuō)，凝膠涂層的不銹鋼網(wǎng)膜（GSSM）用于制造超疏水和親油網(wǎng)輥，GSSM輥選擇性地將油附著在底表面，與冰冷的海水接觸，同時(shí)在頂部加熱區(qū)分離粘性油/水混合物。

在該區(qū)域，油的粘度大大降低。同時(shí)，應(yīng)用于輥?zhàn)禹敳康母袘?yīng)加熱具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)，包括超快速、非接觸式和高度可控的加熱，適用于惡劣環(huán)境。通過(guò)共價(jià)反應(yīng)直接對(duì)聚苯胺（PAni）凝膠進(jìn)行硅烷處理，使GSSM具有強(qiáng)大的超疏水/親油性能，可實(shí)現(xiàn)高防水性能和低缺陷涂層。與海綿吸收材料的曲折通道相比，具有垂直通道的薄網(wǎng)狀過(guò)濾器具有數(shù)十微米的超短分離路徑，可提供優(yōu)異的分離通量。

測(cè)試表明，基于GSSM的集油輥原型能夠連續(xù)清理和回收水中溢出的粘性油，實(shí)現(xiàn)了前所未有的1400.6 kg m^-2h^-1的回收率，而濾液中的殘余水分含量為<1%，本文的研究結(jié)果顯示了減少石油泄漏對(duì)環(huán)境的影響的有效措施，從而有助于實(shí)現(xiàn)石油廢物回收和水資源管理的目標(biāo)。

圖1.?感應(yīng)加熱輔助GSSM陣列示意圖及可逆界面工藝設(shè)計(jì)

基于解決方案的GSSM制備過(guò)程

通過(guò)浸涂PAni水凝膠的前驅(qū)體并隨后的鹽堿化制備GSSM，5 min內(nèi)在不銹鋼網(wǎng)上形成均勻的深綠色PAni水凝膠涂層，其由PAni的自組裝三維（3D）納米結(jié)構(gòu)樹枝狀納米纖維（直徑~100 nm）組成，如圖2a，b所示。

由于苯胺和摻雜植酸的前驅(qū)體溶液容易潤(rùn)濕不銹鋼基材，因此溶液處理方法對(duì)于大面積和低缺陷涂層是可行的。干燥后，PAni通過(guò)硅烷化反應(yīng)被十八烷基三氯硅烷（OTS）改性以降低表面能。GSSM具有親油和超疏水性能，水接觸角（WCA）為162.0°，而原始不銹鋼網(wǎng)的WCA為70.4°。此外，通過(guò)XPS與對(duì)照樣品的光譜相比，表明硅醇基團(tuán)的水解和聚合自組裝Si-O-Si。

在對(duì)照實(shí)驗(yàn)中，粘稠的油/水混合物液滴由于其對(duì)油和水的親和力而被原始不銹鋼網(wǎng)粘附在一起，相反由于PAni/OTS涂層具有優(yōu)異的超疏水和親油性能，GSSM選擇性地粘附水中的油（圖2g）。

圖2.?GSSM和PAni/OTS涂層的表征

感應(yīng)加熱助力粘性油/水分離

導(dǎo)電襯底（不銹鋼網(wǎng)）可以通過(guò)交變磁場(chǎng)引起的渦流和磁滯來(lái)加熱，這稱為感應(yīng)加熱技術(shù)。加熱改變了粘性油的流變特性，由于高分子量鏈（如瀝青、樹脂和蠟）的相對(duì)運(yùn)動(dòng)隨著粘度的降低而增加，因此在較高溫度下變得流體化。

在90 °C時(shí)，粘度降低了3個(gè)數(shù)量級(jí)，至56 mPa s，剪切應(yīng)力降低到0.05 mPa s。與室溫粘性油相比，流動(dòng)性的顯著改善和加熱時(shí)粘度的降低導(dǎo)致通過(guò)GSSM的油滲透通量得到促進(jìn)，GSSM可以有效地將油從粘稠的油/水混合物中分離出來(lái)，并揭示了動(dòng)態(tài)分離過(guò)程，計(jì)算出分離效率為>99%。

結(jié)果顯示，在材料和結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)方面，網(wǎng)狀垂直通道的低彎曲度有利于高粘度流體的快速流動(dòng)。同時(shí)，GSSM孔徑減小，水的侵入壓力會(huì)增強(qiáng)，40目尺寸的GSSM在保持高水侵入壓力的同時(shí)表現(xiàn)出優(yōu)異的分離通量。

圖3.?油/水分離的粘度控制

用于連續(xù)溢油處理的滾筒設(shè)計(jì)

此外，作者設(shè)計(jì)了一種基于GSSM的集油裝置，用于連續(xù)和高通量回收海水上的粘性溢油。如圖所示。集油裝置由GSSM制成的滾筒、儲(chǔ)油器和感應(yīng)加熱器組成。同時(shí)，將電磁感應(yīng)加熱裝置的線圈放置在GSSM輥的頂部，以加熱GSSM輥的頂部區(qū)域。

GSSM輥由于其超疏水和親油特性，可以漂浮在海水上。一旦輥?zhàn)娱_始旋轉(zhuǎn)，GSSM輥?zhàn)拥拿娉拢ǖ撞浚﹤?cè)收集海水上的粘性油，并將收集的油輸送到GSSM輥?zhàn)拥恼娉希敳浚﹨^(qū)域，隨后，具有高流動(dòng)性的感應(yīng)加熱油穿透GSSM并自發(fā)從高溫區(qū)域滴落。

分離過(guò)程包括兩個(gè)階段：首先，通過(guò)在環(huán)境溫度下將油通過(guò)油物理吸附粘附到GSSM的底部進(jìn)行初始分離。二是網(wǎng)狀過(guò)濾器分離，可以獲得>99%的油純度。實(shí)際上，網(wǎng)輥底部的溫度控制了粘附的粘性油的數(shù)量，并顯著影響了整體回收率和分離效率。加熱/冷卻和水/油界面的分離提供了對(duì)界面和動(dòng)態(tài)過(guò)程（熱和質(zhì)量交換）進(jìn)行平衡控制的設(shè)計(jì)原則，與傳統(tǒng)的吸附劑吸收泵送方法相比，顯示出實(shí)質(zhì)性差異。

圖4.?網(wǎng)輥設(shè)計(jì)和油粘附性能

作者為了評(píng)估溢油清理性能，演示了一種用于測(cè)量海水中粘性原油回收率的原型裝置（圖5a）。圖5b顯示了不同網(wǎng)格尺寸的GSSM輥對(duì)石油回收率（R_r）和清理效率（E_c），其中R_r隨著網(wǎng)格尺寸的增加而減小，通過(guò)GSSM輥?zhàn)拥耐赣屯颗c網(wǎng)格孔徑，圓柱半徑和孔隙率密切相關(guān)。

同時(shí)，凈化過(guò)程后油中的含水量也取決于網(wǎng)孔尺寸，由于比表面積不同，影響水滴被網(wǎng)狀物阻擋的機(jī)會(huì)。E_c隨著網(wǎng)孔徑的減小而增加，使用99目時(shí)，清理效率高達(dá)9.40%，被選為最佳網(wǎng)孔尺寸。

作者進(jìn)一步探索了動(dòng)態(tài)過(guò)程，以匹配網(wǎng)孔尺寸、直徑、轉(zhuǎn)速、升溫速率等參數(shù)，從而保證了高通量回收率，同時(shí)沒有油重新進(jìn)入水中，從而制造了不同直徑的GSSM原型，以評(píng)估滾筒轉(zhuǎn)速和滾筒尺寸對(duì)回收率的影響，圖5b顯示了當(dāng)GSSM的最佳轉(zhuǎn)速為1/8 π–1/4 π rad s^-1時(shí)，當(dāng)前尺寸的原型器件具有連續(xù)且明顯增強(qiáng)的回收率。

此外，通過(guò)連續(xù)運(yùn)行驗(yàn)證了GSSM的耐久性，采油性能穩(wěn)定，清理效率能夠以>99.8%的性能運(yùn)行超過(guò)84 h。GSSM具有可靠的超疏水性能，具有自清潔效果，確保了連續(xù)的石油回收，防止海上潛在的污染。

圖5e對(duì)比了本文的工作與最近報(bào)道的其他粘性原油溢油回收工作的采收率和石油粘度，GSSM集油輥在粘性采油的油通量、加熱效率、耐久性、清理效率和回收率方面表現(xiàn)出有競(jìng)爭(zhēng)力的性能。由于設(shè)計(jì)和制備程序簡(jiǎn)單，制備好的集油輥原型在大規(guī)模工業(yè)生產(chǎn)中具有很大的前景。

圖5. 凈化性能和回收率優(yōu)化

綜上所述，高粘性油在低溫下的高粘附力和內(nèi)聚能使GSSM能夠有效地粘附底部的油，并且GSSM的親油性和超疏水性允許油和水的分離。GSSM在頂部的動(dòng)態(tài)回收過(guò)程隨著溫度的升高而改變了油對(duì)滲透油的粘附，并允許水和油的進(jìn)一步分離。薄超潤(rùn)濕網(wǎng)的低曲折形貌特征有助于快速的流體流動(dòng)，能夠在短相互作用距離內(nèi)以低動(dòng)能快速有效地分離油/水。

同時(shí)，原型裝置具有優(yōu)異的耐海水腐蝕和沖擊性能，有效防止水中有害釋放或二次污染，確保環(huán)境安全。在可持續(xù)發(fā)展的背景下，高回收吞吐量和高效的清理能力對(duì)于處理海上大規(guī)模溢油事故尤為重要。此外，回收的高純度原油有望進(jìn)行各種工業(yè)用途的煉油后加工。

總體而言，本文的工作為界面耦合的合理設(shè)計(jì)建立了新的范式，并為應(yīng)對(duì)全球溢油采收挑戰(zhàn)的未來(lái)實(shí)際應(yīng)用提供了希望。

Yan, K., Zhao, F., Pan, L.?et al.?High-throughput clean-up of viscous oil spills enabled by a gel-coated mesh filter.?Nat Sustain?(2023). https://doi.org/10.1038/s41893-023-01217-2

原創(chuàng)文章，作者：菜菜歐尼醬，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/12/22/4c4a33f4ca/

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