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介觀單元自組裝成復(fù)雜結(jié)構(gòu)，是廣泛探索介觀結(jié)構(gòu)材料的一個有趣且關(guān)鍵的問題。

然而，由于在精細細觀結(jié)構(gòu)的制備過程中難以保持膠束的相互作用和相容性，膠束的多重組裝仍然處于初級水平。

在此，來自內(nèi)蒙古大學(xué)的蘭坤和復(fù)旦大學(xué)的趙東元院士等研究者通過采用匹配良好的軟-硬模板對，允許在復(fù)數(shù)裝配系統(tǒng)中具有理想的相容性，從而產(chǎn)生一種有序的分層多孔結(jié)構(gòu)。相關(guān)論文以題為“Bimodal ordered porous hierarchies from cooperative soft-hard template pairs”于2023年08月23日發(fā)表在Matter上。

由有序納米顆粒組成的三維超晶格作為一類新型納米結(jié)構(gòu)材料，在光電器件、催化、能量轉(zhuǎn)換和存儲等方面具有廣泛的應(yīng)用潛力，近年來受到了廣泛的關(guān)注。通過調(diào)整集成納米顆粒的協(xié)同功能以及調(diào)整組成單元的不同組成、形態(tài)和尺寸，可以有效地控制超晶格材料的性質(zhì)。

到目前為止，隨著納米粒子自組裝的進展，出現(xiàn)了許多多組分超晶格，包括金屬氧化物、化合物和團簇。然而，盡管由剛性構(gòu)件組成的奇特的超晶格結(jié)構(gòu)，將軟材料(如超分子膠束)組裝成具有多重有序或復(fù)雜性的層次結(jié)構(gòu)仍然是相當(dāng)具有挑戰(zhàn)性的，并且已經(jīng)取得了罕見的成功。

膠束是由兩親性表面活性劑/嵌段共聚物組成的軟凝聚態(tài)物質(zhì)，是有序介孔材料的關(guān)鍵組裝單元。大多數(shù)介孔結(jié)構(gòu)來源于具有高可控性和通用性的單膠束組裝，但只有一個周期介孔。多個膠束或與其他介觀單位的協(xié)同組裝將為探索未知性質(zhì)和實用技術(shù)提供巨大的機會。不幸的是，與堅硬的納米晶體超晶格不同，復(fù)雜膠束超晶格的實際合成仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

不理想的軟超分子組裝的關(guān)鍵限制是如何合理平衡組裝單元之間的相互作用，這需要在組裝過程中有足夠的相互作用力以及保持軟模板分子的亞穩(wěn)態(tài)。即要求所涉及的不同膠束或介觀單元獨立共存并相互作用;然而，不同的亞穩(wěn)膠束傾向于自發(fā)融合或聚集，嚴重限制了多膠束組裝成復(fù)雜的介觀結(jié)構(gòu)。

另一種方法是由剛性介孔材料制成的硬模板方法，可以規(guī)避軟結(jié)構(gòu)塊不理想的穩(wěn)定性，但依靠母模板生產(chǎn)的結(jié)構(gòu)在中尺度上實現(xiàn)多種尺寸或成分的可能性很小。在這方面，探索開發(fā)組裝方法，使有序膠束結(jié)構(gòu)的建設(shè)在可控的方式仍然是必要的。

在這項工作中，研究者提出了一種“軟”膠束基元(三嵌段共聚物Pluronic F127/聚多巴胺復(fù)合材料)與“硬”剛性顆粒(膠體SiO₂納米球)相結(jié)合的協(xié)同“軟硬”順序組裝方法。

通過將這兩種材料依次組裝成有序的介尺度結(jié)構(gòu)和光子晶體，可以構(gòu)造出具有多重有序的有序介尺度結(jié)構(gòu)。這種“硬”二氧化硅球的引入不僅巧妙地繞過了軟軟對的不相容和自組裝成有序的膠體晶體，而且還保持了與F127/聚多巴胺膠束的充分相互作用，從而導(dǎo)致了成功的雙峰有序結(jié)構(gòu)。

因此，去除F127和二氧化硅核后的介孔碳結(jié)構(gòu)具有286 m² g^?1的大表面積，0.31 cm³ g^?1的大孔體積，8.2 nm的均勻介孔和240 nm的大孔尺寸。

通過調(diào)節(jié)兩個構(gòu)建塊的直徑，可以實現(xiàn)具有高度定制孔徑和厚度的多孔結(jié)構(gòu)。此外，通過刻蝕二氧化硅芯得到的宏觀介孔碳結(jié)構(gòu)具有良好的鈉儲存速率和循環(huán)性能，以及快速的贗電容電荷轉(zhuǎn)移動力學(xué)。這種協(xié)同順序組裝策略，可以將蒸發(fā)誘導(dǎo)的宏觀SiO₂膠體與界面上的延遲膠束組裝結(jié)合起來，為制造多介孔結(jié)構(gòu)提供了一個通用工具箱。

圖1. 二氧化硅-碳復(fù)合材料及膠體二氧化硅單元的制備

圖2. 有序雙峰多孔結(jié)構(gòu)的組裝

圖3. 有序雙峰多孔結(jié)構(gòu)的精細結(jié)構(gòu)控制

圖4. 電化學(xué)儲鈉

圖5. 軟硬對協(xié)同順序裝配示意圖與軟硬模板方法的比較

綜上所述，研究者提出了一套獨特的有序雙峰多孔層次結(jié)構(gòu)，通過一個微妙的順序組裝使用軟硬模板對。將硬模板引入軟膠束組裝中，很好地避免了軟膠束之間的不穩(wěn)定性和相互作用，從而成功構(gòu)建了定義良好的雙峰多孔結(jié)構(gòu)。所得產(chǎn)物在介觀和宏觀尺度上具有前所未有的二元規(guī)律性，并且具有優(yōu)異的孔隙率(286 m² g^?1的高表面積和0.31 cm³ g^?1的大孔隙體積)。

這種多孔碳結(jié)構(gòu)具有優(yōu)異的孔隙度，可以縮短擴散長度，并能全面接觸電解質(zhì)進行快速氧化還原反應(yīng)，從而在鈉離子存儲中具有良好的容量保持和速率性能。該研究預(yù)計將為組裝集成介觀結(jié)構(gòu)、多尺度納米結(jié)構(gòu)和復(fù)雜層次結(jié)構(gòu)的高級應(yīng)用提供啟示。

文獻信息

Liu et al., Bimodal ordered porous hierarchies from cooperative soft-hard template pairs, Matter (2023), https:// doi.org/10.1016/j.matt.2023.07.024

原文鏈接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2590238523003818

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