從計(jì)算材料數(shù)據(jù)庫中進(jìn)行數(shù)據(jù)挖掘已經(jīng)成為挖掘潛在催化劑的一種新型策略。本文通過研究在開發(fā)低成本金屬氧化物（MO）電催化劑時(shí)數(shù)據(jù)挖掘結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果之間的差異，分析了這一策略的機(jī)遇和挑戰(zhàn)。
近日，日本東北大學(xué)李昊教授課題組和澳洲悉尼大學(xué)魏力博士等人在Advanced Science 發(fā)表題為Identifying Stable Electrocatalysts Initialized by Data Mining: Sb2WO6 for Oxygen Reduction的數(shù)據(jù)挖掘結(jié)合實(shí)驗(yàn)和理論方法設(shè)計(jì)催化劑的工作，發(fā)掘出一系列潛在能在各種電催化條件下穩(wěn)定且廉價(jià)的氧化物催化劑。接著，他們聚焦在一種新型的Sb2WO6 氧還原（ORR）催化劑，并強(qiáng)調(diào)了數(shù)據(jù)挖掘在探索電催化劑方面大有可為，但仍需通過考慮電化學(xué)引起的表面穩(wěn)定性和活性的變化，進(jìn)一步開發(fā)更為精細(xì)的挖掘策略。
團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了通過數(shù)據(jù)挖掘在Materials Project數(shù)據(jù)庫中確定穩(wěn)定MO的流程，最終得到了1159個(gè)熱力學(xué)穩(wěn)定的MO。隨后，創(chuàng)建了塊體Pourbiax相圖數(shù)據(jù)集，并開發(fā)了帶有用戶界面的在線搜索引擎（https://doi.org/10.50974/00137200），幫助研究人員快速獲取在特定pH和電位下水穩(wěn)定的MOs（圖1-2）。
由于元素Sb和W在酸性O(shè)RR穩(wěn)定化合物中出現(xiàn)次數(shù)最多，因此選擇Sb2WO6進(jìn)行后續(xù)ORR研究。根據(jù)塊體Pourbaix相圖，Sb2WO6 在酸性介質(zhì)中的 ORR 條件下穩(wěn)定，但在高pH ORR條件下不穩(wěn)定。然而，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明Sb2WO6在酸性和堿性 ORR 條件下都具有很高的穩(wěn)定性，且在堿性條件下表現(xiàn)出了顯著的4e-ORR 活性（圖3）。
根據(jù)表面態(tài)分析和pH場耦合微動力學(xué)建模，團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)Sb2WO6表面會發(fā)生電化學(xué)鈍化，從而形成高度穩(wěn)定的4e-ORR 活性表面（圖4）。該工作表明，數(shù)據(jù)挖掘可加速設(shè)計(jì)電催化劑，但與此同時(shí)，還需要綜合考慮電化學(xué)過程中催化劑表面的變化，進(jìn)一步優(yōu)化開發(fā)策略。
圖1. 利用數(shù)據(jù)挖掘在Materials Project數(shù)據(jù)庫中確定穩(wěn)定MO的流程
圖2. 數(shù)據(jù)挖掘得到的能在特定pH和反應(yīng)電位下穩(wěn)定的氧化物元素。
圖3.?Sb2WO6和Pt/C在酸性和堿性電解質(zhì)中的ORR 活性和穩(wěn)定性的對比
圖4. 穩(wěn)定性測試后的實(shí)驗(yàn)表征和理論分析。
?Xue Jia, Zixun Yu, Fangzhou Liu, Heng Liu, Di Zhang, Egon Campos dos Santos,Hao Zheng, Yusuke Hashimoto, Yuan Chen, Li Wei,* and Hao Li*，Identifying Stable Electrocatalysts Initialized by DataMining: Sb2WO6?for Oxygen Reduction，Advanced Science，2023，DOI：10.1002/advs.202305630
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