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四單位聯(lián)合Nature子刊：差分相襯(DPC)電子顯微鏡直接觀察缺陷電場中的原子級(jí)極化

電催化水分解產(chǎn)氫是緩解全球化石燃料危機(jī)的有效方法。這個(gè)過程涉及相間反應(yīng)，需要開發(fā)先進(jìn)的電催化劑來促進(jìn)反應(yīng)的進(jìn)行。隨著納米、亞納米和原子尺度材料設(shè)計(jì)的深入研究，在原子水平上揭示電催化性能起源對(duì)于開發(fā)高效、低成本的催化劑至關(guān)重要。事實(shí)上，電催化過程的本質(zhì)是反應(yīng)物和催化劑之間的電荷轉(zhuǎn)移，從而使得反應(yīng)物的吸附和它們的連續(xù)活化/轉(zhuǎn)化。電催化劑的電荷轉(zhuǎn)移效率取決于這些表面原子位點(diǎn)周圍的本征場/電荷分布，許多先進(jìn)的電催化劑表面具有原子缺陷結(jié)構(gòu)，這些缺陷可以改變電催化劑的電場/電荷分布，提高催化性能。

更重要的是，在電催化劑表面引入原子缺陷導(dǎo)致產(chǎn)生非周期性電場，其可以顯著增強(qiáng)反應(yīng)界面處的電場效應(yīng)，有助于調(diào)節(jié)催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。因此，對(duì)電催化劑上的非周期電場進(jìn)行高精度的空間分析是理解催化機(jī)理的關(guān)鍵。但是，目前原子成像技術(shù)很難對(duì)特定原子缺陷周圍的非周期性電場進(jìn)行表征，阻礙了含缺陷催化劑的原子電場與催化活性之間的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系研究。

近日，浙江大學(xué)陸俊、電子科技大學(xué)羅俊、溫州大學(xué)袁一斐和鄭州大學(xué)邵功磊等以富含原子缺陷的單層二硫化鉬(Mo₂S)為模型催化劑，結(jié)合先進(jìn)的電子顯微鏡和差分相襯(DPC)技術(shù)，觀察了反位缺陷周圍極化電場的分布。

具體而言，研究人員首先通過化學(xué)氣相沉積和煅燒法制備了具有Mo空位(V_Mo-MoS₂-1)和反位缺陷(S_2Mo-MoS₂-5)的MoS₂，并測試了它們的電催化HER活性。結(jié)果表明，在酸性條件下，具有反位缺陷結(jié)構(gòu)的S2_Mo-MoS₂-5催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的過電位僅為169 mV，Tafel斜率為56 mV dec^?1，并且該催化劑還表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，MoS₂中Mo空位的引入導(dǎo)致產(chǎn)生具有兩個(gè)Mo-S鍵的雙配位S原子，其不飽和性質(zhì)產(chǎn)生相對(duì)更強(qiáng)的H*吸附；而S2_Mo-MoS₂催化劑中的雙配位S原子表現(xiàn)出更明顯的結(jié)構(gòu)扭曲，這將削弱H*的吸附。此外，對(duì)于具有兩個(gè)Mo-S鍵和一個(gè)S-S鍵的三配位S原子，比Mo-S鍵更弱的S-S鍵使得H*吸附強(qiáng)于MoS₂；相反，額外的S-S鍵導(dǎo)致H*吸附比V_Mo-MoS₂中二配位S原子更弱。同時(shí)，研究人員利用DPC技術(shù)觀察了反位缺陷周圍極化電場的分布。

結(jié)果顯示，反位缺陷結(jié)構(gòu)的電荷密度分布是不對(duì)稱的，這也與DFT計(jì)算一致，進(jìn)一步證明反位缺陷原子電場的極化直接導(dǎo)致了不對(duì)稱電荷分布的出現(xiàn)，增強(qiáng)了H*的吸附，優(yōu)化了催化活性?？傮w而言，反位缺陷的形成打破了活性S原子的原有配位狀態(tài)，引入了更有利于H*吸附的新配位環(huán)境，從而提高了催化活性?？偟膩碚f，該項(xiàng)工作不僅揭示了原子級(jí)缺陷對(duì)催化活性的影響，而且為利用微機(jī)電系統(tǒng)(MEMS)裝置在顯微鏡下實(shí)現(xiàn)實(shí)時(shí)催化研究奠定了基礎(chǔ)。

Atomic-level polarization in electric fields of defects for electrocatalysis. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-43689-y

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