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王勇/熊海峰/王帥Nature子刊：SSZ-13沸石中引入Cu-OH單位點，促進甲烷直接氧化制甲醇

甲烷(CH₄)作為全球儲量豐富的能源，尋求更有效、更經(jīng)濟的利用方式已引起人們的廣泛關(guān)注。甲烷直接氧化轉(zhuǎn)化為甲醇(CH₃OH)(MTM)，在多相催化中是一個很有前途的反應(yīng)，它提供了在溫和的操作條件下將甲烷轉(zhuǎn)化為高價值化學品和可凝聚能源載體的潛力。

然而，由于甲烷C-H鍵的高度穩(wěn)定性(解離能為435 kJ mol^?1)以及熱力學上有利的甲烷過氧化，使得甲烷直接、選擇性地轉(zhuǎn)化為甲醇變得極其困難。為了實現(xiàn)有效的CH₄催化轉(zhuǎn)化，關(guān)鍵是要通過合成一種合適的催化劑，以減少C-H鍵斷裂的活化能，并提供CH₃OH的高選擇性。

近日，華盛頓州立大學王勇、廈門大學熊海峰和王帥等采用離子交換法在CHA分子篩的六元環(huán)(6MR)空隙中引入單Cu-OH位點(Cu₁/SSZ-13)，并將其作為催化甲烷直接氧化轉(zhuǎn)化的催化劑。

實驗結(jié)果表明，Cu₁/SSZ-13催化劑在400 ℃下的CH₃OH時空產(chǎn)率(STY)和選擇性分別高達2678 mmol_Cu^?1h^?1(218 μmolg_cat.^?1 h^?1)和93%；同時，這種限制在小6MR空隙中的單個Cu活性位點也可用于好氧的MTM反應(yīng)，在較高的反應(yīng)溫度(>350 ℃)下也實現(xiàn)了高的CH₃OH產(chǎn)率和選擇性，以及具有低的CO₂(過氧化產(chǎn)物)產(chǎn)量。

理論計算表明，與具有較大空隙的8MR相比，6MR空隙的高催化效率是由于其具有更強的空間限域效應(yīng)，其作為Cu-OH單位點的載體能夠有效改善CH₄到CH₃OH的轉(zhuǎn)化；并且6MR中裸露的Cu(II)單原子位點在甲烷C-H活化中具有活性，但其穩(wěn)定的四配位結(jié)構(gòu)阻礙了它們在較低溫度(≤200 °C)下的反應(yīng)活性。

此外，基于原位光譜、同位素標記和密度泛函理論計算，提出了6mr 受限 Cu (II)單位上甲烷轉(zhuǎn)化為甲醇的可能反應(yīng)路徑：CH₄上的H通過與Cu-OH的O原子結(jié)合而活化C-H，導致Cu-OH演變?yōu)镠OH*-Cu-CH₃*結(jié)構(gòu)，隨后H₂在Cu原子上吸附產(chǎn)生HOH*-Cu(H₂O)-CH₃*過渡態(tài)；該過渡態(tài)上形成CH₃OH分子并發(fā)生解吸轉(zhuǎn)化為HOH*-Cu-H*物種，最后來自Cu-H*和HO-H*的H*原子組合產(chǎn)生H₂，伴隨著Cu-OH活性位點的再生。

綜上，該項研究為深入理解Cu沸石催化劑在甲烷水蒸氣連續(xù)轉(zhuǎn)化制甲醇反應(yīng)中的應(yīng)用提供了有價值的見解，并為該領(lǐng)域的進一步研究奠定了基礎(chǔ)。

Confined Cu-OH single sites in SSZ-13 zeolite for the direct oxidation of methane to methanol. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-43508-4

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