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南京大學(xué)EES：Ir-O-Ni活性中心起大作用，助力IrOx/Ni(OH)2上UOR/OER靈活轉(zhuǎn)換

電化學(xué)制氫是將間歇性可再生能源轉(zhuǎn)化為能夠長(zhǎng)期儲(chǔ)存和長(zhǎng)距離運(yùn)輸能源的一種有吸引力的途徑。氫氣可以通過電解水、生物質(zhì)資源(酒精、葡萄糖、木質(zhì)素等)或工業(yè)廢水(尿素、聯(lián)氨等)產(chǎn)生。其中，與析氧反應(yīng)(OER)的高電位(1.27 V_RHE)相比，僅需一個(gè)小的電位就能驅(qū)動(dòng)尿素氧化反應(yīng)(UOR)。因此，利用UOR替代水分解反應(yīng)中的OER可以實(shí)現(xiàn)產(chǎn)氫能耗的顯著降低。

目前，對(duì)于UOR催化劑的研究都是基于尿素濃度恒定的條件下來提高材料的性能。然而，在實(shí)際應(yīng)用中，尿素的濃度并不是不變的，尿素的濃度的波動(dòng)對(duì)制氫的效率有很大的影響，因此，在尿素濃度波動(dòng)的環(huán)境中實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定和高效的氫氣生產(chǎn)是一個(gè)主要的挑戰(zhàn)。為了克服這一問題，有必要開發(fā)出對(duì)UOR和OER都有效的雙功能材料，該材料可以隨著尿素濃度的變化切換UOR和OER，從而實(shí)時(shí)適應(yīng)尿素的濃度波動(dòng)。

近日，南京大學(xué)閆世成課題組Ni(OH)₂納米薄片上電化學(xué)沉積均勻的非晶態(tài)IrO_x納米薄片，(IrO_x/Ni(OH)₂)，并將其作為高效的OER/UOR雙功能電催化劑。電化學(xué)性能測(cè)試結(jié)果顯示，IrO_x/Ni(OH)₂電極在100 mA cm^?2電流密度下的OER電位為1.48 V_RHE，而在相同電流密度下僅需1.36 V_RHE就能驅(qū)動(dòng)UOR；并且，該催化劑在10 mA cm^?2電流密度能夠連續(xù)運(yùn)行200小時(shí)，表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性。

一系列光譜表征結(jié)果顯示，在IrO_x/Ni(OH)₂材料中，Ir-O-Ni活性中心可以適應(yīng)尿素濃度的波動(dòng)，改變電子轉(zhuǎn)移方向，從而在UOR和OER之間切換，以實(shí)現(xiàn)連續(xù)穩(wěn)定產(chǎn)氫。

具體而言，OER和UOR的活性位點(diǎn)分別是Ir和Ni位點(diǎn)，加入低含量的尿素會(huì)吸附在Ir位點(diǎn)上，輕微抑制IrO_x/Ni(OH)₂的OER電流。在尿素濃度高于0.0825 M(臨界尿素濃度)時(shí)，OER會(huì)轉(zhuǎn)化為UOR。在臨界尿素濃度以下，催化劑上尿素分子的覆蓋度太低，UOR過程完全受到尿素分子的擴(kuò)散限制；在臨界尿素濃度以上，尿素分子的覆蓋度足以打破擴(kuò)散極限，從而將OER完全轉(zhuǎn)換為UOR。

相應(yīng)地，電子從Ir位點(diǎn)轉(zhuǎn)移到Ni位點(diǎn)以進(jìn)行OER或電子從Ni位點(diǎn)轉(zhuǎn)移到Ir位點(diǎn)以進(jìn)行UOR。電子轉(zhuǎn)移途徑的切換是由于IrO_x/Ni(OH)₂上UOR和OER活性中心的不同，尿素的優(yōu)先吸附改變了Ni-O-Ir構(gòu)型的局部電子環(huán)境，從而改變了電子轉(zhuǎn)移方向?？傊?，該項(xiàng)工作所提出的自適應(yīng)主動(dòng)中心開關(guān)的設(shè)計(jì)理念為開發(fā)在各種工業(yè)廢水處理系統(tǒng)等復(fù)雜介質(zhì)中連續(xù)制氫的催化劑提供了思路。

Reagent-adaptive active site switching on IrO_x/Ni(OH)₂ catalyst. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D3EE02714G

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