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固態(tài)鋰金屬電池（SSLMB），即鋰（Li）金屬正極和高電壓負(fù)極（即 LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂，NCM811），被認(rèn)為是提高二次電池安全性和能量密度的一種有前途的組。具體而言，固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPEs）具有良好的可塑性、柔韌性和可擴(kuò)展性，與商用鋰離子電池制造工藝兼容，是鋰金屬電池中最有前景的固態(tài)電解質(zhì)（SSEs）。

在此，清華大學(xué)深研院康飛宇，賀艷兵等人發(fā)現(xiàn) PVDF 電解質(zhì)中的[Li(DMF)x]⁺ 可以自發(fā)擴(kuò)散到正極中，成為傳輸 Li⁺ 的中間介質(zhì)，但擴(kuò)散深度有限，只能在低質(zhì)量負(fù)載的正極上構(gòu)建連續(xù)的 Li⁺ 傳輸網(wǎng)絡(luò)。此外，DMF 在高壓正極的去溶劑化過程中很容易被副反應(yīng)消耗掉，這不僅阻礙了 Li⁺ 的傳輸路徑，還嚴(yán)重破壞了正極材料的結(jié)構(gòu)。

為此，作者設(shè)計了碳包覆Li_1.4Al_0.4Ti_1.6(PO₄)₃ 納米線（C@LATP NW）作為填料，以在更高負(fù)載的正極中構(gòu)建高效穩(wěn)定的 Li⁺ 傳輸網(wǎng)絡(luò)。C@LATPNW 中的 LATP 體相可提供高效穩(wěn)定的固體Li⁺ 傳輸路徑。此外，C@LATP NW 對DMF 具有很高的吸附性，這促進(jìn)了[Li(DMF)x]⁺在正極內(nèi)沿C@LATP NW 以更高的負(fù)載均勻擴(kuò)散。

此外，C@LATP NW 還能錨定[Li(DMF)x]⁺，阻止其向活性材料顆粒表面擴(kuò)散，顯著提高其穩(wěn)定性。因此，含有 3 wt% C@LATP NW 的基于 NCM811/PVDF 的固態(tài)電解質(zhì)/鋰電池可在3 C 下穩(wěn)定循環(huán)1200 次，即使正極質(zhì)量負(fù)載增加到15 mg cm^-2，也能顯示出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性和速率性能。

圖1. 結(jié)構(gòu)表征

總之，該工作由DMF和Li⁺形成的[Li(DMF)_x]⁺溶劑化結(jié)構(gòu)會自發(fā)擴(kuò)散到正極中，并成為Li⁺的運(yùn)輸介質(zhì)。由于[Li(DMF)_x]⁺在正極中的擴(kuò)散深度有限且不穩(wěn)定，因此無法在高負(fù)載的情況下在正極中建立穩(wěn)定的Li⁺傳輸網(wǎng)絡(luò)。

作者通過C@LATP NW構(gòu)建了一種具有高效Li⁺傳輸網(wǎng)絡(luò)的復(fù)合正極。正極中均勻分布的C@LATP NW對DMF有很強(qiáng)的吸附作用，大大促進(jìn)了DMF在正極中的均勻擴(kuò)散和穩(wěn)定性。復(fù)合正極中的C@LATP NW大大提高了充放電反應(yīng)的利用率和正極材料的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，使用C@LATP NW的固態(tài)PCL NCM811/PVDF-LLZTO/Li電池在3 C下可穩(wěn)定運(yùn)行1200次，而高NCM811負(fù)載（15 mg cm^-2）固態(tài)電池的性能也得到了顯著提高。

因此，該研究揭示了基于PVDF的SSLMB正極中的Li⁺傳輸機(jī)制，并建立了一個高效的Li⁺傳輸網(wǎng)絡(luò)，可充分利用厚正極中的活性材料制造高能量密度SSLMB。

圖2. 電池性能

Achieving a High Loading of cathode in PVDF-based Solid-State Battery，Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee03108j

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?清華康飛宇/賀艷兵EES：高負(fù)載PVDF基固態(tài)電池

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