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石大邢偉/崔永朋ACS Energy Letters：碘化有機(jī)鹽正極實(shí)現(xiàn)高能量密度鉀有機(jī)電池

具有結(jié)構(gòu)可調(diào)節(jié)性的有機(jī)氧化還原活性材料（REDOX-OAMs）在鉀有機(jī)電池中具有廣闊的應(yīng)用前景，但它們受到可逆容量低和反應(yīng)電位適中的限制。

在此，中國(guó)石油大學(xué)邢偉，崔永朋等人設(shè)計(jì)了一種多功能 REDOX-OAM (EV-I2)，由具有雙活性位點(diǎn)的雙吡啶 (EV²⁺) 和具有高工作電位的碘陰離子 (2I^–) 組成。在這種 EV-I2 結(jié)構(gòu)中，可以通過多重 REDOX 反應(yīng)機(jī)制實(shí)現(xiàn)雙離子 K⁺/FSI^– 儲(chǔ)存。

因此，K-EVI2 電池的能量密度（718.4 Wh kg^-1）比 K-EV 電池（268.5 Wh kg^-1）高出近三倍，可逆容量達(dá)到 308.0 mAh g^-1，工作電壓接近 3.5 V。

圖1. DFT計(jì)算

總之，該工作通過將I^–陰離子客體接枝到 EV²⁺ 主體上，制備出了 EV²⁺-2I^– 正極?；?I^– 陰離子通過 I^–/I₀ 的轉(zhuǎn)化引發(fā)高反應(yīng)電勢(shì)，結(jié)合 EV²⁺/EV₀ 的氧化還原反應(yīng)，EVI₂ 正極通過四電子轉(zhuǎn)移過程與 FSI^– 和 K⁺雙離子存儲(chǔ)表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能。

此外，主-客鹽化機(jī)制可抑制 REDOX-OAMs 的溶解，從而優(yōu)化循環(huán)穩(wěn)定性，接枝的 I^– 陰離子可促進(jìn) EV²⁺/EV₀ 的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，得到的 K-EVI₂ 電池可提供 308.0 mAh g^-1的高容量和 718.4 Wh kg^-1 的能量密度。因此，該工作設(shè)計(jì)的多功能 REDOX-OAMs 接枝化學(xué)策略為構(gòu)建高性能鉀有機(jī)電池提供了啟示。

圖2.電池性能

Multiple Working Mechanisms Enabled by an Iodized Organic Salt Cathode for High Energy Density Potassium–Organic Batteries，ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01990

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