近日，吉大港工程技術(shù)大學(xué)M. A. Ali、S. H. Naqib等人通過六種不同的交換關(guān)聯(lián)泛函的DFT方法對kagome超導(dǎo)LaIr3Ga2的物理性質(zhì)（如：鍵合性質(zhì)）進行了計算研究。其中，不同泛函獲得的晶格參數(shù)與實驗值相比略有變化。
結(jié)果與討論圖1. LaIr3Ga2的晶體結(jié)構(gòu)表1. LaIr3Ga2的計算晶格參數(shù)（a和c）及其與實驗值的偏差圖2. 計算的LaIr3Ga2的晶格參數(shù)（a和c）及其與實驗值的偏差百分比LaIr3Ga2的晶體結(jié)構(gòu)如圖1所示，在其幾何優(yōu)化過程中，共運用六種GGA型交換關(guān)聯(lián)泛函，即除了廣泛使用的PBE泛函，在優(yōu)化過程中還包括四中泛函（PBEsol、RPBE、PW91和WC）。此外，運用LDA型交換關(guān)聯(lián)泛函的DFT優(yōu)化結(jié)構(gòu)和實驗晶體結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)匹配良好，表明其可以大大增強晶格參數(shù)的預(yù)測，其中LDA-CA表現(xiàn)最好。值得一提的是，GGA型交換關(guān)聯(lián)泛函有時會稍微高估晶格常數(shù)。盡管HSE06（通常用于半導(dǎo)體）在計算上很昂貴，但它有利于估計介電泛函，因為它產(chǎn)生的帶隙比通過GGA或LDA獲得的帶隙更接近實驗值。各種交換關(guān)聯(lián)泛函計算的晶格常數(shù)和實驗值的對比如表1所示，當(dāng)比較各種泛函的結(jié)果時，GGA-WC和PBEsol具有更準確的結(jié)果來估計晶格常數(shù)a，而對于c的估計，GGA-PW91和GGA-PBE泛函更準確。GGA-WC泛函與實驗值a的最小偏差小于0.29%，而GGA-RPBE的最大偏差為2.00%。然而，使用局部密度近似（LDA）低估了2%的晶格常數(shù)，而使用各種鈣鈦礦晶體的GGA泛函高估了晶格常數(shù)。因此，不同交換關(guān)聯(lián)泛函對晶格常數(shù)的計算結(jié)果具有的明顯影響。從表1和圖2中可以發(fā)現(xiàn)，與實驗值相比，一些泛函顯示出良好的結(jié)果。圖3 LaIr3Ga2的電荷密度圖（CDM）圖3顯示了LaIr3Ga2（110）平面的CDM，其中紅色表示最高電荷密度，藍色表示最低電荷密度。Ga位置為紅色，表示Ga位置處的電荷累積；藍色圍繞Ga位置，表示具有最低電荷密度，即電荷從Ga和La轉(zhuǎn)移到Ir原子。圖4. 不同泛函下的LaIr3Ga2的電子態(tài)密度表2. 不同泛函的LaIr3Ga2的超導(dǎo)參數(shù)運用不同泛函計算的LaIr3Ga2電子態(tài)密度如圖4所示，可以發(fā)現(xiàn)，DOS值也在一定程度上取決于晶格常數(shù)。如表2所示，使用GGA-PBE獲得的值與實驗報告的值之間存在非常好的一致性。然而，由于它們的直接關(guān)系，Tc也隨泛函的變化而變化，其趨勢與ΘD相同。圖5. 不同泛函下的LaIr3Ga2超導(dǎo)體的介電函數(shù)圖5（a）顯示了LaIr3Ga2介電常數(shù)的實部，在ε1（ω）為負的能量范圍內(nèi)，材料的行為類似于金屬，并且約在0.54eV處達到峰值。介電函數(shù)實部的函數(shù)依賴性似乎可以忽略不計。從插圖中可以看出，LDA-CA泛函下的ε1（ω）具有最高峰值，而GGA-PW91獲得的ε1（ω）具有最低峰值。另一方面，從ε2（ω）的曲線可以得到從占用狀態(tài)到未占用狀態(tài)的轉(zhuǎn)變（圖5（b））。總體趨勢如下：ε2（ω）隨著入射光子的能量增加而從低能量的高值降低，并在4.12eV附近達到最小值。此外，能量的增加導(dǎo)致7.0 eV處具有顯著的峰，之后ε2（ω）隨著能量的增加而減小。圖6. 不同泛函下的LaIr3Ga2超導(dǎo)體的折射率和消光系數(shù)圖7. 不同泛函下的LaIr3Ga2超導(dǎo)體吸收系數(shù)和光傳導(dǎo)率圖8. 不同泛函下的LaIr3Ga2超導(dǎo)體反射率和損失函數(shù)如圖6所示，不同泛函下LaIr3Ga2超導(dǎo)體的折射率和消光系數(shù)相差不大，表明折射率和泛函的關(guān)聯(lián)性不大。在圖7（a）中可以發(fā)現(xiàn)，不同泛函下吸收光譜的變化很小。值得注意的是，LDA-CA泛函的LaIr3Ga2的兩個吸收峰在5eV和10eV光子能量之間相當(dāng)高。如圖7b所示，對于LaIr3Ga2，計算的具有各種泛函的光學(xué)傳導(dǎo)譜在零光子頻率處顯示出尖銳的峰值，表明了金屬性質(zhì)。圖8（a）和（b）顯示了所考慮泛函的反射率和能量損失函數(shù)譜。在可見光區(qū)域（VLR），反射率光譜顯示超過82%的入射光被反射。此外，紅外-可見光區(qū)域的反射率約為62%至80%，這表明LaIr3Ga2有潛力作為涂層材料以減少太陽能輻射。結(jié)論展望基于六種不同泛函的DFT計算方法，運用德拜溫度（ΘD）、熔化溫度（Tm）和最小熱導(dǎo)率（kmin）計算表征，預(yù)測出LaIr3Ga2作為熱障涂層材料的潛力。使用麥克米蘭方程來估計Tc，并計算電子-聲子耦合常數(shù)（λ）來探索超導(dǎo)性質(zhì)。并計算了重要的光學(xué)常數(shù)，以探索其可能的光電應(yīng)用。紅外-可見光區(qū)域的反射率值約為62%至80%，表明所研究的化合物適合用作減少太陽輻射的涂層。文獻信息Islam J, Mitro S K, Hossain M M, et al. Exploration of physical properties of newly synthesized Kagome superconductor LaIr3Ga2 using different exchange correlation functionals[J]. Physical Chemistry Chemical Physics, 2022.https://doi.org/10.1039/D2CP04054A【做計算 找華算】華算科技專注理論計算服務(wù)、正版商業(yè)軟件版權(quán)、全職海歸計算團隊，10000+成功案例！ 添加下方微信好友，立即咨詢計算服務(wù)：
