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研究背景

自我修復(fù)是在生物體中觀察到的一種顯著現(xiàn)象，即使在沒有外界幫助的情況下，只要有足夠的休息時間，在室溫下也能自然發(fā)生。骨折和皮膚損傷就是最典型的例子，在這些地方，成骨細(xì)胞和成纖維細(xì)胞的自發(fā)生成使愈合過程得以實現(xiàn)。然而，對于無生命的材料，大多數(shù)自我修復(fù)機(jī)制需要內(nèi)部能量激活或外部干預(yù)。在聚合物等有機(jī)材料的情況下，自修復(fù)主要?dú)w因于柔性分子內(nèi)化學(xué)鍵的重新形成;通常由熱、紅外光、微波或靜電電位觸發(fā)。相反，無機(jī)材料如陶瓷主要依賴于擴(kuò)散機(jī)制，通常需要高溫來啟動自愈。與納米結(jié)構(gòu)金屬(如金納米線)不同，納米結(jié)構(gòu)金屬可以通過表面擴(kuò)散在室溫下進(jìn)行自愈，具有強(qiáng)化學(xué)鍵，特別是共價鍵的無機(jī)材料由于其高熔點(diǎn)和穩(wěn)定的能態(tài)，缺乏擴(kuò)散、分解和反應(yīng)的能力，無法在室溫下自發(fā)自愈。雖然納米顆粒、納米纖維、晶須和愈合劑作為添加劑的摻入促進(jìn)了陶瓷材料的愈合過程，但在室溫上實現(xiàn)這些類型的無機(jī)材料的自愈合仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

成果簡介

具有在室溫下自愈裂縫能力的材料，類似于生物體，受到高度關(guān)注。然而，在無機(jī)材料中實現(xiàn)裂紋自愈，特別是具有共價鍵的材料，提出了巨大的挑戰(zhàn)，并且通常需要高溫和相當(dāng)大的原子擴(kuò)散。近日，北京航空航天大學(xué)郭林教授、岳永海教授團(tuán)隊與燕山大學(xué)田永君院士、聶安民教授團(tuán)隊等人合作對斷裂的納米孿晶金剛石復(fù)合材料的室溫自愈行為進(jìn)行了定量評估，揭示了復(fù)合材料的自愈特性源于在斷裂表面形成的包含sp²和sp³雜化碳原子的納米級金剛石成骨細(xì)胞，以及當(dāng)兩個斷裂表面接近時原子相互作用從排斥轉(zhuǎn)變?yōu)槲?/strong>。自修復(fù)過程使納米孿晶金剛石復(fù)合材料的抗拉強(qiáng)度顯著恢復(fù)約34%。這一發(fā)現(xiàn)揭示了納米結(jié)構(gòu)金剛石的自愈能力，為未來旨在提高脆性陶瓷材料的韌性和耐久性的研究提供了有價值的見解。這項工作以“Self-healing of fractured diamond”為題發(fā)表在國際頂級期刊《Nature Materials》上。祝賀！

圖文導(dǎo)讀

圖1 在寬度為220 nm的ntDC NB上進(jìn)行多循環(huán)拉伸斷裂試驗

圖2 ntDC的顯微組織和斷口處DO相形成的原位透射電鏡觀察

為了研究金剛石材料的自愈過程并闡明其機(jī)制，作者利用掃描電鏡(SEM)和透射電鏡(TEM)儀器對ntDC和DSC進(jìn)行了原位多循環(huán)拉伸斷裂試驗。結(jié)果表明，多發(fā)斷裂后的自愈效率與愈合時間之間存在明顯的關(guān)系，ntDC的抗拉強(qiáng)度恢復(fù)約為34%，與DSC的6.7%的不充分恢復(fù)形成鮮明對比。對ntDC的斷裂表面進(jìn)行分析，發(fā)現(xiàn)含有sp²和sp³雜化碳原子的無定形斑塊的存在。當(dāng)斷裂面彼此靠近時，相反的非晶態(tài)斑塊內(nèi)的碳原子相互吸引，在兩個斷裂面之間形成新的C-C鍵。作者把這些無定形的斑塊稱為金剛石成骨細(xì)胞(DOs)，類似于愈合斷裂的自發(fā)生成的成骨細(xì)胞。理論模擬進(jìn)一步證實，隨著反向DOs之間的距離減小，碳原子之間的相互作用經(jīng)歷了從排斥到吸引的轉(zhuǎn)變，觸發(fā)了C-C在間隙中的重鍵，最終導(dǎo)致裂紋閉合。所闡明的ntDC的自愈行為證明了納米結(jié)構(gòu)微結(jié)構(gòu)修復(fù)固有脆性材料裂紋的潛力。這一發(fā)現(xiàn)為設(shè)計和開發(fā)具有高耐久性和抗斷裂性的脆性陶瓷材料開辟了道路。

圖3 伴有DO突的兩處斷裂面動態(tài)愈合過程

圖4 兩個斷裂表面之間的相互作用

為了深入了解破裂和愈合過程中DO的形成和演化，作者對裂縫表面進(jìn)行了原位高分辨率TEM分析。作者的觀察結(jié)果顯示，隨著斷裂循環(huán)次數(shù)的增加，DO區(qū)域逐漸擴(kuò)大，在接近表面的區(qū)域表現(xiàn)出異常的可變形性。圖3概述了帶有DO突出的兩個斷開的骨折表面之間的動態(tài)愈合過程。當(dāng)兩個斷裂面相互靠近時，最初凸起的DO突起(圖3a)在距離約7 ?處轉(zhuǎn)變?yōu)樵悠矫嫘螤?圖3b;注意自由端上方的直線，這表明存在排斥力。隨著距離的進(jìn)一步縮小，一個小的雙層突觸被拉向相反的DO(圖3c)，這表明從排斥力到吸引力的轉(zhuǎn)變。隨著距離的減小，估計最大吸引應(yīng)力可達(dá)到15.7 GPa，從而促進(jìn)愈合過程。距離的持續(xù)減小導(dǎo)致相反的DO之間形成碳鍵(圖3d,f中的黃色箭頭)，表明通過sp³雜化產(chǎn)生了額外的鍵。在連接區(qū)域，出現(xiàn)了一個局部有序結(jié)構(gòu)，其d間距約為2.2 ?(圖3f)，略大于立方金剛石的d間距，表明晶格畸變或擴(kuò)展類似于最近的觀測。這些連接兩端的中等范圍有序結(jié)構(gòu)在熱力學(xué)上是不穩(wěn)定的，并且隨著兩個DO之間的距離進(jìn)一步減小而繼續(xù)演變。

例如，在圖3g中，下DO的頂部兩到三個原子層被拉向上DO，留下一個“洞穴狀”結(jié)構(gòu)。同時，DOs之間形成了更多的sp³鍵(圖3h中的七原子鏈可以證明)。在愈合的最后階段，兩個斷裂端緊密結(jié)合(圖3i)，并且在連接處附近的無序基質(zhì)中形成局部有序的碳納米晶格(圖3i中黃色圓圈突出顯示)，類似于先前的報道。值得注意的是，在ntDC自愈過程中沒有發(fā)現(xiàn)原子擴(kuò)散，這與金納米線的自愈過程有很大不同,更多細(xì)節(jié)可以在分子動力學(xué)模擬結(jié)果中找到。

總結(jié)展望

在這項研究中，作者發(fā)現(xiàn)ntDC具有顯著的自我修復(fù)能力，其特征是強(qiáng)共價鍵。ntDC的分層微觀結(jié)構(gòu)促進(jìn)了斷口表面DO相的生成，即使在室溫下也顯著增強(qiáng)了自修復(fù)性能。此外，作者還研究了影響金剛石材料自愈過程的其他因素，包括表面的局部電子態(tài)和接近斷裂表面之間的相互作用。這些發(fā)現(xiàn)可以潛在地應(yīng)用于廣泛的脆性陶瓷材料，提供對關(guān)鍵應(yīng)用至關(guān)重要的改進(jìn)的耐久性和性能。

文獻(xiàn)信息

Self-healing of fractured diamond. (Nat. Mater. 2023, DOI: 10.1038/s41563-023-01656-4)

https://www.nature.com/articles/s41563-023-01656-4

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