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來源丨Nature、陜西理工大學(xué)

9月20日，新加坡國立大學(xué)呂炯、朱燁、許民瑜、新加坡科技研究局席識博、清華大學(xué)李雋及瑞士蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院 Javier Pérez-Ramírez共同通訊，新加坡國立大學(xué)Hai Xiao, Zheng Yang，Guo Na，和陜西理工大學(xué)于琦教授為共同第一作者，在Nature在線發(fā)表題為“Geminal-atom catalysis for cross-coupling”的研究論文，該成果開發(fā)了新型非均相雙原子銅催化劑并首次提出了動態(tài)偶聯(lián)機理。

值得一提的是，這是陜西理工大學(xué)首次以共同一作單位在Nature發(fā)表文章。

該研究開發(fā)了一類新的非均相GACs，由對低價金屬中心組成，具有規(guī)則的基態(tài)分離和適當?shù)呐湮粍恿W(xué)以實現(xiàn)位點協(xié)同性。該概念用于錨定在納米晶PCN載體上的銅原子，該載體定義了約4?金屬位點的接近度，并使其在反應(yīng)過程中具有適應(yīng)性配位。對疊氮化物-炔環(huán)加成、碳-碳和碳雜原子鍵形成等多種交叉偶聯(lián)反應(yīng)的催化評價表明，與基于氮摻雜碳主體的金屬密度相似的傳統(tǒng)SACs相比，GACs具有優(yōu)越的性能。

研究結(jié)果表明，GACs克服了銅催化交叉偶聯(lián)反應(yīng)中緩慢的氧化加成，盡管銅的成本和環(huán)境足跡較低，但與鈀催化劑相比，傳統(tǒng)上限制了其應(yīng)用范圍。詳細的結(jié)構(gòu)和機理分析證實了金屬中心在生殖部位的協(xié)同性，通過動態(tài)橋耦合機制實現(xiàn)了底物的有效活化。在生物相關(guān)藥物的生產(chǎn)和轉(zhuǎn)化為連續(xù)流方面的進一步證明了SACs的廣泛合成能力。通過事前生命周期評估(LCA)對當前GACs路線的環(huán)境效益進行量化，與傳統(tǒng)的均質(zhì)合成方法進行比較，突出了四個既定指標的足跡減少。

論文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-06529-z

據(jù)悉，本研究論文的共同一作陜西理工大學(xué)于琦為材料科學(xué)與工程學(xué)院教授，2008年本科畢業(yè)于吉林大學(xué)，2008-2013年碩博連讀于吉林大學(xué)，師從李紅東教授。2016-2017年在清華大學(xué)訪問學(xué)習(xí)，合作導(dǎo)師為李亞棟院士。2019年前往新加坡國立大學(xué)做訪問學(xué)者，合作導(dǎo)師顏寧教授。2021-2022年在清華大學(xué)訪問學(xué)習(xí)?，F(xiàn)為陜西省催化基礎(chǔ)與應(yīng)用重點實驗室副主任，陜西理工大學(xué)石墨烯研究所所長。

長期從事納米材料與催化化學(xué)領(lǐng)域研究，已發(fā)表SCI論文40余篇。主持國家自然科學(xué)重大計劃培育項目子課題1項、國家自然科學(xué)青年基金項目1項、國際交流合作項目3項等。授權(quán)國家發(fā)明專利8項，榮獲漢中市青年科技獎、漢中市自然科學(xué)一等獎、二等獎等獎項。

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