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李振興課題組JACS：構(gòu)建亞1 nm Cu2O納米片，實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)定電催化CO2還原

利用二氧化碳(CO₂)電還原反應(yīng)(CO₂RR)是一種可持續(xù)的高附加值化學(xué)品生產(chǎn)技術(shù)，其涉及的溫和反應(yīng)條件、可控的產(chǎn)物分布和環(huán)境友善的反應(yīng)過程引起了研究者的廣泛關(guān)注。目前，Cu是CO₂RR工藝中催化反應(yīng)生成多碳化合物的主要金屬催化劑，但存在產(chǎn)物選擇性差、陰極競(jìng)爭(zhēng)析氫反應(yīng)(HER)溢出等問題。

近年來，Cu基催化材料的構(gòu)效關(guān)系得到了廣泛的研究，發(fā)現(xiàn)不同形貌的催化劑性能存在顯著差異。同時(shí)，Cu的氧化態(tài)是影響關(guān)鍵反應(yīng)中間體(*CO)吸附和轉(zhuǎn)化的另一個(gè)重要因素。Cu⁺物種相關(guān)的催化劑由于其獨(dú)特的吸附關(guān)鍵中間體(*CO)和促進(jìn)C-C偶聯(lián)的能力，在各種銅基材料中引起了人們廣泛的興趣。

在還原反應(yīng)過程中，Cu⁺物質(zhì)不可避免地轉(zhuǎn)化為Cu⁰，這增強(qiáng)了析氫反應(yīng)，并顯著降低了C₂₊產(chǎn)物的選擇性和耐久性，這使得有效保留Cu⁺對(duì)于實(shí)現(xiàn)高效的C₂₊化學(xué)合成至關(guān)重要。然而，尋找有效的方法來提高Cu⁺的活性和穩(wěn)定性，并進(jìn)一步了解其可能的作用機(jī)理是非常困難的。

近日，中國石油大學(xué)(北京)李振興課題組采用簡單的共沉淀法制備了具有配位缺陷和氧空位的超薄2D Cu₂O-NS，該催化劑表現(xiàn)出高的CO₂RR性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，隨著電位的增加，Cu₂O-NS上C₂₊產(chǎn)物的法拉第效率(FE)逐漸增加，最高可達(dá)81.32%(總電流密度為-187.6 mA cm^?2)，比傳統(tǒng)的CuO_x相提高了37%；

此外，Cu₂O-NS催化劑在-1.2 V_RHE下連續(xù)運(yùn)行10小時(shí)期間，C₂H₄的法拉第效率相對(duì)維持穩(wěn)定，并且該催化劑還能夠在大電流下穩(wěn)定運(yùn)行超5小時(shí)，表明Cu₂O-NS催化劑具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

原位光譜表征和理論計(jì)算表明，Cu₂O-NS上的不飽和配位活性位點(diǎn)對(duì)關(guān)鍵中間體*CO表現(xiàn)出優(yōu)化的吸附能力；并且由于氧空位的存在，更容易在Cu活性位形成并吸附*CO中間體，促進(jìn)C-C偶聯(lián)，從而提高C₂₊產(chǎn)物的選擇性。更重要的是，氧空位的存在調(diào)節(jié)了Cu活性位點(diǎn)周圍的電子結(jié)構(gòu)，在一定程度上抑制了催化材料還原為單質(zhì)Cu，進(jìn)一步提高了C₂₊產(chǎn)物的選擇性和催化劑的壽命。

總的來說，該項(xiàng)工作揭示了Cu在不同氧化態(tài)下的催化反應(yīng)機(jī)理和反應(yīng)路徑選擇，為合理設(shè)計(jì)和開發(fā)電化學(xué)CO₂還原生成C₂₊產(chǎn)物的催化劑提供了理論基礎(chǔ)。

Sub-1 nm Cu₂O nanosheets for the electrochemical CO₂reduction and valence state–activity relationship. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c08312

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