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?廣西大學(xué)何會兵AFM：定制雙電層的雙電荷有機(jī)分子添加劑用于超穩(wěn)定的鋅金屬軟包電池

水系鋅金屬電池（AZMBs）的電化學(xué)性能高度依賴于鋅電極/電解質(zhì)界面處的雙電層（EDL）特性。

在此，廣西大學(xué)何會兵團(tuán)隊通過雙電荷茶氨酸（TN）添加劑構(gòu)建了一種新型重構(gòu)EDL，用于制造超穩(wěn)定和可深度充電的AZMB。研究表明，帶正電荷的 TN在鋅負(fù)極上形成一個貧水的赫爾姆霍茲平面，而且其陰離子還可以與 Zn²⁺ 配合，調(diào)整擴(kuò)散層中的溶劑化結(jié)構(gòu)，并進(jìn)一步重構(gòu)內(nèi)部的氫鍵網(wǎng)絡(luò)，從而有效地引導(dǎo) Zn 均勻沉積并抑制副反應(yīng)。因此，在80% 的高放電深度下，Zn//Zn 電池獲得了近 800 小時的出色循環(huán)穩(wěn)定性。

此外，在實(shí)際條件下，Zn//VOX 全電池在2 A g^-1 條件下循環(huán)1400 次后，容量保持率為94.12%。重要的是，所設(shè)計的2.7 Ah Zn//VOX 軟包電池的能量密度達(dá)到42.3 Wh Kg_cell^-1和79.5 Wh L_cell^-1，在50 mA g^-1條件下循環(huán)220 次后，容量保持率高達(dá)85.93%。

圖1. 結(jié)構(gòu)表征

總之，該工作通過在基本 ZnSO₄ 電解液中引入微量雙電荷有機(jī)TN 添加劑，即在金屬鋅負(fù)極上開發(fā)出了一種新型EDL。研究表明，作者發(fā)現(xiàn)帶正電荷的 TN（20 mm）與 Zn 負(fù)極之間的優(yōu)先相互作用形成貧水的亥姆霍茲平面（HP）層，而且TN 的陰離子端還可以調(diào)整水合 Zn²⁺ 離子的溶劑化結(jié)構(gòu)，重建自由水分子之間的內(nèi)部氫鍵網(wǎng)絡(luò)，從而有效抑制水引發(fā)的副反應(yīng)，并引導(dǎo) Zn(002) 平行沉積。利用 TN 添加劑的多功能優(yōu)勢，含 TN 的電解液使 Zn//Zn 對稱電池在 5 mA cm^-2的條件下具有 2000 小時的持久循環(huán)壽命，即使在 80% 的高 DOD 條件下也有近 800 小時的壽命。

此外，在有限鋅負(fù)極（N/P= 4.11）和電解質(zhì)（E/C = 45 μL mAh^-1）的實(shí)際條件下，采用 TN 改性電解質(zhì)的鋅//VOX 全電池可提供高的容量保持率（在 2A g^-1 條件下循環(huán) 2000 次后達(dá)到 94.12%）。

最重要的是，封裝后的 2.7 Ah Zn//VOX 軟包電池在整個電池水平上可提供 42.3 Wh Kg^-1 和 79.5 Wh L^-1 的能量密度，并且在 220 次循環(huán)后具有 85.93% 的高容量保持率。因此，該項(xiàng)工作通過考慮 EDL 調(diào)節(jié)與鋅負(fù)極電化學(xué)性能之間的相關(guān)性，為選擇具有多種功能的電解質(zhì)添加劑探索了一條新路，從而為 AZMB 的實(shí)際應(yīng)用及其他應(yīng)用提供了新的見解。

圖2. 電池性能

A Double-Charged Organic Molecule Additive to Customize Electric Double Layer for Super-Stable and Deep-Rechargeable Zn Metal Pouch Batteries，Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202311773

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