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成果簡介

層狀二氧化錳（MnO₂）是一種很有前途的水系鋅離子電池（AZIBs）正極候選材料，但其層間距窄、本征電導(dǎo)率差、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性差等缺點(diǎn)仍然限制了其實(shí)際應(yīng)用?；诖?，北京化工大學(xué)于樂教授和香港城市大學(xué)樓雄文教授（共同通訊作者）等人報道了一種兩步策略，將銨離子（NH₄⁺）摻入二氧化錳（δ-MnO₂）納米片（記為AMO）中作為AZIBs的正極，以增強(qiáng)鋅離子的儲存。作者選擇在碳布上生長的K⁺插層δ-MnO₂納米片（KMO）作為自參與前驅(qū)體。

值得注意的是，在離子交換反應(yīng)中，銨離子可以取代原始δ-MnO₂納米片（KMO）中插入的K⁺離子。嵌入的銨離子作為層間柱，擴(kuò)大了AMO的晶格間距，形成了氫鍵網(wǎng)絡(luò)，因此AMO可以緩解Jahn-Teller效應(yīng)，實(shí)現(xiàn)快速的Zn²⁺擴(kuò)散動力學(xué)。正如預(yù)期，所獲得的AMO正極在高可逆容量、良好的倍率性能和超過10000次循環(huán)的優(yōu)異循環(huán)穩(wěn)定性方面表現(xiàn)出顯著的電化學(xué)性能。

研究背景

水系鋅離子電池（AZIBs）是一種有前途的電化學(xué)儲能系統(tǒng)（EESs），因為金屬鋅（Zn）和水系電解質(zhì)具有相當(dāng)大的體積容量（5855 mAh mL^-1），合適的氧化還原電位、無毒和固有安全性。然而，AZIBs的大規(guī)模應(yīng)用主要受到正極材料的嚴(yán)峻挑戰(zhàn)，如倍率能力差、壽命短和比容量有限。在AZIBs正極中，具有各種結(jié)構(gòu)的MnO_x具有成本和毒性低、環(huán)境友好和高理論比容量等優(yōu)點(diǎn)成為理想的候選材料，但MnO_x基正極的實(shí)際性能有待進(jìn)一步提高。

通常，元素?fù)诫s、表面涂層、缺陷工程策略來抑制Mn³⁺歧化，提高結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。導(dǎo)電基質(zhì)的摻入和預(yù)插入策略可以提高M(jìn)nO_x正極的電導(dǎo)率，擴(kuò)大晶格間距，促進(jìn)離子在MnO_x正極中的傳輸。銨離子（NH₄⁺）摻雜被認(rèn)為是將上述功能集成到MnO_x正極結(jié)構(gòu)中的有效策略，其可以形成氫鍵網(wǎng)絡(luò)，穩(wěn)定晶格結(jié)構(gòu)，抑制Mn的溶解。然而，NH₄⁺摻雜通常采用一鍋法，可能會影響MnO_x的形成，從而改變其物相和形貌。

圖文導(dǎo)讀

AMO的合成過程：（1）生長在碳布（CC）表面的相互連接的KMO納米片被用作自參與前驅(qū)體；（2）通過離子交換，KMO中的大部分K⁺被NH₄⁺取代，形成層狀A(yù)MO納米片。場發(fā)射掃描電鏡（FESEM）顯示，AMO可以保持KMO的形態(tài)，而沒有明顯的坍塌。選擇區(qū)域電子衍射（SAED）明顯的衍射環(huán)顯示，表明AMO納米片具有多晶性質(zhì)的層狀結(jié)構(gòu)。HAADF-STEM圖像和相關(guān)元素映射圖像顯示了AMO納米片中N、Mn和O的均勻分布，表明NH₄⁺預(yù)插入成功。

圖1. AMO的合成示意圖

圖2. AMO的形貌表征

圖3. AMO和KMO的光譜表征

作者以Zn箔為負(fù)極，ZnSO₄/MnSO₄為電解質(zhì)組裝硬幣型電池。循環(huán)伏安（CV）曲線顯示在1.63/1.40 V和1.58/1.27 V附近有兩對氧化還原峰，證實(shí)了Zn²⁺的多步驟脫嵌/插入。當(dāng)電流密度為4 A g^-1時，AMO正極的初始放電容量高達(dá)186.4 mAh g^-1。經(jīng)過10000次循環(huán)后，AMO的容量仍然保持在128.7 mAh g^-1，保留率高達(dá)69%。在0.5 A g^-1的低電流密度下，AMO正極的初始放電比容量為419 mAh g^-1。

當(dāng)電流密度增加到8 A g^-1時，AMO的平均比容量仍然保持在56 mAh g^-1。同時，當(dāng)電流密度恢復(fù)到0.5 A g^-1時，AMO的比容量可恢復(fù)到385 mAh g^-1。KMO在0.5、1.0、2.0、4.0和8.0 A g^-1電流密度下的比容量分別為252.2、196.5、138.9、84.6和44.5 mAh g^-1。此外，在質(zhì)量載荷大幅增加的情況下，AMO在2400次循環(huán)中仍能保持良好的循環(huán)穩(wěn)定性，優(yōu)于相同載荷下的KMO。結(jié)果表明，銨離子可以作為AMO中間層的支柱，比KMO正極以及許多報道的Mn基AZIBs正極具有更好的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性。

圖4. AMO和KMO的電化學(xué)性能

圖5. AMO和KMO的性能

圖6. AZIBs的性能

文獻(xiàn)信息

Pre-intercalation of Ammonium Ions in Layered δ-MnO₂ Nanosheets for High-Performance Aqueous Zinc-Ion Batteries. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, https://doi.org/10.1002/anie.202315257

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