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研究背景

開發(fā)在壓縮、拉伸和彎曲變形下同時具有強(qiáng)韌性和柔韌性的絕熱材料，對深海和航天飛行器的保溫和熱防護(hù)具有重要意義。陶瓷氣凝膠具有密度低、導(dǎo)熱系數(shù)低、熱穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn)，是一種極具吸引力的保溫材料。然而，傳統(tǒng)的由氧化物納米顆粒組成的陶瓷氣凝膠通常表現(xiàn)出較低的強(qiáng)度和脆性，這是由于陶瓷的弱晶間頸結(jié)和脆性。為了增強(qiáng)和增韌陶瓷氣凝膠，人們制造了聚合物交聯(lián)陶瓷氣凝膠和纖維增強(qiáng)陶瓷氣凝膠，以提高其強(qiáng)度和可變形性，然而，這些材料存在熱不穩(wěn)定性或嚴(yán)重的粉塵釋放問題，阻礙了它們的實(shí)際應(yīng)用。

成果簡介

陶瓷氣凝膠是一種高效、輕質(zhì)、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定的保溫材料，但其脆性和低強(qiáng)度的特點(diǎn)阻礙了其應(yīng)用。柔性納米結(jié)構(gòu)組裝可壓縮氣凝膠克服了材料的脆性，但其強(qiáng)度仍然較低，導(dǎo)致其承載能力不足。近日，西安交通大學(xué)王紅潔教授、賈書海教授等人設(shè)計并制造了一種層狀SiC-SiO_x納米線氣凝膠，它具有可逆的壓縮性、可恢復(fù)的屈曲變形、延展性的拉伸變形，同時強(qiáng)度比其他陶瓷氣凝膠高出一個數(shù)量級。氣凝膠在液氮中- 196℃至丁烷噴槍中1200℃以上的溫度范圍內(nèi)均表現(xiàn)出良好的熱穩(wěn)定性，熱導(dǎo)率為39.3±0.4 mW m^?1 K^?1，具有良好的保溫性能。

這些綜合性能使氣凝膠成為機(jī)械堅(jiān)固和高效的柔性保溫材料的有希望的候選者。這項(xiàng)工作以“Strong yet flexible ceramic aerogel”為題發(fā)表在國際頂級期刊《Nature Communications》上。祝賀！

圖文導(dǎo)讀

圖1.?SiC-SiO_x納米線氣凝膠的制備工藝、形成機(jī)理及宏觀形貌

圖2.?SiC-SiOx納米線氣凝膠的微觀結(jié)構(gòu)

在這里，作者報道了一種層壓SiC-SiOx納米線氣凝膠，它在壓縮、拉伸和彎曲變形下表現(xiàn)出機(jī)械穩(wěn)健性和柔韌性，具有良好的隔熱性能，并且在很寬的溫度范圍內(nèi)具有熱穩(wěn)定性。層合氣凝膠表現(xiàn)出可逆的壓縮性、韌性的拉伸變形、可恢復(fù)的彎曲性和可恢復(fù)的屈曲變形。其抗壓模量為222±32.7 kPa, 80%應(yīng)變時的抗壓應(yīng)力為1255±116.3 kPa，抗拉應(yīng)力為399±83.4 kPa，模量為4855±111.0 kPa，抗折強(qiáng)度為261±11.4 kPa，比其他彈性陶瓷氣凝膠提高了幾倍至幾十倍，在不同變形下的承載能力都有所提高。在1200°C的丁烷噴燈和- 196°C的液氮溫度下，靈活性也保持不變。層合氣凝膠的導(dǎo)熱系數(shù)為39.3±0.4 mW m^?1 K^?1，與蠶繭相當(dāng)，具有良好的保溫性能。這種很少報道的綜合性能使氣凝膠成為高效和機(jī)械堅(jiān)固的隔熱材料的有前途的候選者之一。

作者使用自制的密度約為5.7 mg cm^?3的具有高度可壓縮性和可拉伸性的SiC-SiOx納米線氣凝膠紙作為原料制備層壓SiC-SiOx納米線氣凝膠，且采用化學(xué)氣相沉積法制備原料SiC-SiOx納米線氣凝膠紙。為了實(shí)現(xiàn)層狀微觀結(jié)構(gòu)的構(gòu)建，作者提出了一種簡便的毛細(xì)管力誘導(dǎo)自組裝方法。圖1a示出了層壓陶瓷氣凝膠的制備過程。首先，將原始?xì)饽z紙切成小塊，然后逐層堆疊，形成大塊氣凝膠。將大塊氣凝膠浸泡在乙醇中。充分滲透后，將氣凝膠取出，然后自然干燥。在干燥過程中，乙醇蒸發(fā)過程中，納米線在毛細(xì)力的作用下發(fā)生自組裝，形成層狀SiC-SiOx納米線氣凝膠。圖1b為制備好的層狀氣凝膠站在葉片表面的宏觀形貌，從中可以明顯觀察到氣凝膠的層狀結(jié)構(gòu)。

圖3.?層合SiC納米線氣凝膠的力學(xué)性能

圖4.?層壓氣凝膠在壓縮和拉伸作用下的變形機(jī)理

圖5. 層壓氣凝膠的熱穩(wěn)定性和絕熱性

為了了解變形機(jī)理，作者在掃描電鏡下進(jìn)行了現(xiàn)場壓縮和拉伸試驗(yàn)。如圖4a所示，隨著壓縮應(yīng)變的增大，SiC納米線層被壓縮得越來越薄，波紋層變得越來越直。在此過程中，納米線層表現(xiàn)出輕微的彎曲變形行為，但卻表現(xiàn)出大位移協(xié)同運(yùn)動(圖4b)，這與隨機(jī)結(jié)構(gòu)的氣凝膠中納米線的大屈曲和彎曲變形明顯不同。這種差異歸因于層壓結(jié)構(gòu)中單個納米線周圍和相鄰層之間更嚴(yán)格的約束，這可能增加納米線的變形抗力，從而提高氣凝膠的模量和強(qiáng)度。盡管層壓氣凝膠的抗變形能力增加，但其高孔隙率(~98%)仍然可以為納米線提供足夠的移動空間。因此，壓縮應(yīng)變?nèi)匀豢梢院艽?。在卸載過程中，得益于納米線的柔韌性，納米線層幾乎可以恢復(fù)到初始狀態(tài)(圖4a)。

然后作者評估了層壓氣凝膠的熱穩(wěn)定性。如圖5a所示，氣凝膠在液氮中- 196℃時仍能保持其可逆彎曲性。在丁烷噴燈的火焰下(溫度高達(dá)1200°C)，可逆的可彎曲性也保持不變(圖5b)。這些結(jié)果表明，在較寬的溫度范圍內(nèi)，SiC-SiOx納米線氣凝膠具有良好的機(jī)械柔韌性和熱穩(wěn)定性，這可歸因于層壓SiC-SiOx納米線氣凝膠的陶瓷性質(zhì)。

本文采用丁烷噴燈作為高溫?zé)嵩?，對其保溫性能進(jìn)行了評價。利用熱成像儀記錄了厚度為10mm的層壓氣凝膠背面的溫度分布。雖然丁烷噴燈的最高溫度可高達(dá)1200℃以上，但其背面的穩(wěn)定溫度僅為~135℃(圖5c)，說明層壓氣凝膠是一種極具吸引力的隔熱材料。

總結(jié)展望

綜上所述，作者展示了SiC-SiOx納米線氣凝膠的層壓微觀結(jié)構(gòu)設(shè)計策略，以解決陶瓷氣凝膠的機(jī)械堅(jiān)固性，可變形性和隔熱性之間的沖突。這種合理的結(jié)構(gòu)設(shè)計既提高了納米線的變形和運(yùn)動阻力，又保持了納米線的柔韌性。它還產(chǎn)生了一種各向異性導(dǎo)熱行為，以減少沿垂直于層壓層方向的熱通量傳輸。這些綜合的機(jī)械和熱性能使氣凝膠成為一種堅(jiān)固而靈活的隔熱材料，適用于會發(fā)生壓縮、拉伸、彎曲和屈曲變形的條件，例如用于航空航天飛行器的動態(tài)熱密封材料以及用于月球探測器和深海潛水器的隔熱材料。

文獻(xiàn)信息

Strong yet flexible ceramic aerogel. (Nat. Commun. 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-42703-7)

https://www.nature.com/articles/s41467-023-42703-7

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