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研究背景

隨著人類社會(huì)的快速發(fā)展，地表水不斷受到工業(yè)排放的復(fù)雜成分的污染，其中包括廢油、揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)、重金屬離子和微生物等。與此同時(shí)，清潔水的短缺問(wèn)題越來(lái)越嚴(yán)重，目前有三分之一的人無(wú)法獲得安全的飲用水。傳統(tǒng)的熱蒸餾和基于膜的反滲透技術(shù)已經(jīng)發(fā)展了幾十年，用于將水與污染物分離，以滿足日益增長(zhǎng)的人類生活標(biāo)準(zhǔn)。然而，高能耗、復(fù)雜的處理工藝、沉重的經(jīng)濟(jì)負(fù)擔(dān)和操作驅(qū)動(dòng)的燃料燃燒或廢膜不可避免的二次污染限制了它們的實(shí)際應(yīng)用，特別是在發(fā)展中國(guó)家和地區(qū)。

太陽(yáng)能獲取淡水被認(rèn)為是一種綠色、可持續(xù)和分散的戰(zhàn)略，可以從海水或不可飲用的水中獲得清潔的水，可以滿足世界各地的迫切用水需求，因?yàn)樘?yáng)能是一種取之不盡、廣泛且環(huán)保的可再生能源。得益于最近發(fā)展的太陽(yáng)能界面材料，如石墨烯、聚吡咯和金屬納米顆粒，可觀的陽(yáng)光利用效率和快速的蒸汽生成動(dòng)力學(xué)已被證明。然而，當(dāng)?shù)乇硭写嬖趶?fù)雜的污染物時(shí)，最先進(jìn)的單一功能太陽(yáng)能系統(tǒng)與不含有害成分的合格設(shè)備相去甚遠(yuǎn)。

成果簡(jiǎn)介

清潔水的短缺在世界范圍內(nèi)持續(xù)增長(zhǎng)，最近的太陽(yáng)能界面系統(tǒng)已經(jīng)成為一種可持續(xù)、高效和碳中和的生產(chǎn)清潔水的方法。然而，地表水中復(fù)雜的污染物伴隨著環(huán)境污染，為通過(guò)以前的策略收集清潔水設(shè)置了巨大的障礙。近日，清華大學(xué)曲良體教授、助理研究員程虎虎以及瑞典斯德哥爾摩大學(xué)袁家寅教授等人開(kāi)發(fā)了一種太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)石墨烯/海藻酸鹽水凝膠(GAH)為基礎(chǔ)的清潔水萃取器，具有超強(qiáng)的抵抗復(fù)雜污染物的輸送和超強(qiáng)的防污能力。

該GAH對(duì)>99.5%的揮發(fā)性有機(jī)化合物、>99.3%的離子(Na⁺、Mg²⁺、K⁺和Ca²⁺)和100%的非揮發(fā)性有機(jī)化合物和細(xì)菌具有高選擇性；同時(shí)，GAH在水下形成大于140°的大接觸角，能夠抑制油的粘附，使表面細(xì)菌幾乎100%失活，防止鹽結(jié)晶。由于具有廣泛的環(huán)境適應(yīng)性，這種GAH可以直接將復(fù)雜組分的地表水轉(zhuǎn)化為安全的飲用水。這項(xiàng)工作以“Multifunctional solar water harvester with high transport selectivity and fouling rejection capacity”為題發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)期刊《Nature water》上。

圖文導(dǎo)讀

圖1.?GAH在凈水生產(chǎn)中的優(yōu)點(diǎn)示意圖說(shuō)明

圖2. GAH的制備與表征

本文將石墨烯/海藻酸鹽水凝膠(GAH)與高密度內(nèi)部結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和仿生表面工程相結(jié)合。它在太陽(yáng)能純水萃取方面表現(xiàn)出高選擇性，對(duì)含有復(fù)雜污染物的地表水具有多重有效的防污能力(圖1a)。對(duì)VOCs的高選擇性水運(yùn)輸源于缺乏大量水，以及水和污染物分子通過(guò)與GAH中的聚合物網(wǎng)絡(luò)形成足夠的氫鍵以結(jié)合狀態(tài)運(yùn)輸?shù)牟煌芰?圖1a,b)。通過(guò)在GAH和受污染的地表水之間建立高滲透壓差來(lái)實(shí)現(xiàn)離子的排斥(圖1c)。

在魚(yú)鱗型石墨烯微納米結(jié)構(gòu)表面上，入射光的結(jié)構(gòu)捕獲增強(qiáng)了太陽(yáng)能熱轉(zhuǎn)換能力(圖1d)，基于親水微納結(jié)構(gòu)誘導(dǎo)的Cassie接觸的超疏油功能實(shí)現(xiàn)了水下防油污功能(圖1e)，暴露的還原氧化石墨烯(rGO)納米片獲得了表面抗生素(圖1f)。最終，該GAH通過(guò)拒絕>99.5%的VOCs, 99.3%的離子(Na⁺， Mg²⁺， K⁺和Ca²⁺)和100%的非揮發(fā)性有機(jī)化合物NOCs和細(xì)菌，從受污染的地表水中收集清潔水。此外，GAH具有>140°的水下油接觸角，具有抗油附著力，對(duì)海水的表面抗菌效果接近100%，離子截留率為94.9%，在復(fù)雜條件下具有理想的防污能力，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)以往報(bào)道。本研究對(duì)于推廣太陽(yáng)能清潔集水技術(shù)，解決水文環(huán)境污染問(wèn)題具有重要價(jià)值。

為了制備GAH，作者將海藻酸鈉和氧化石墨烯分散體在40°C和50%相對(duì)濕度下混合并凝膠化，然后進(jìn)行化學(xué)還原和多次鋁離子誘導(dǎo)交聯(lián)循環(huán)，形成致密的氧化石墨烯/海藻酸鹽水凝膠。然后，使用直接激光書(shū)寫(xiě)在表面上打印魚(yú)鱗啟發(fā)的微納多尺度圖案(圖2a)。如圖2b所示，由于還原氧化石墨烯的強(qiáng)光吸收，獲得的GAH呈現(xiàn)光學(xué)暗。相比之下，不含氧化石墨烯的海藻酸鹽水凝膠是透明的。這種GAH具有良好的機(jī)械靈活性，可以在任何任意曲率下輕松彎曲而不會(huì)斷裂(圖2b)。橫斷面掃描電子顯微鏡(SEM)圖像顯示，GAH具有均勻交聯(lián)的致密層流結(jié)構(gòu)(圖2c,d)，沒(méi)有明顯的接縫，這將阻止毛細(xì)管散裝水在內(nèi)部運(yùn)輸雜質(zhì)(圖2d)，使其與大多數(shù)多孔太陽(yáng)能水收集器截然不同。GAH表面的SEM圖像顯示出均勻的條紋微結(jié)構(gòu)和暴露的氧化石墨烯納米片(圖2e)。

微米GAH表面條紋的平均寬度為45±10 μm，間隔為100±10 μm，與魚(yú)鱗相似，沿條紋排列有外膜(圖2e)。1).這種分層微納結(jié)構(gòu)使GAH具有優(yōu)越的親水性。如圖2f所示，水滴沿著表面的條紋迅速擴(kuò)散，最終的接觸角為0°，明顯低于沒(méi)有魚(yú)鱗狀圖案的還原氧化石墨烯/海藻酸鹽水凝膠膜的10°。同時(shí)，由于入射光在GAH內(nèi)多次反射以最大限度地轉(zhuǎn)化為熱量，GAH在全光譜范圍內(nèi)的吸光度達(dá)到95%，這在很大程度上超過(guò)了無(wú)圖案的rGO/海藻酸鹽水凝膠(圖2g)。因此，GAH的圖案表面和致密結(jié)構(gòu)為其在凈水生產(chǎn)中的高選擇性和防垢性能提供了物質(zhì)基礎(chǔ)。

圖3. GAH-3中的結(jié)合水狀態(tài)

圖4. GAH在凈水選擇性收集中的性能

圖5. GAH對(duì)受污染原水具有超強(qiáng)的防污性能

圖6. GAH的離子抑制機(jī)理及實(shí)用性能

為了明確實(shí)際防鹽結(jié)垢性能，作者對(duì)GAH進(jìn)行了5天的測(cè)試。GAH采用750 W m^?2的人工陽(yáng)光從海水中提取潔凈水(圖6c)，采用12 h的光照時(shí)間模擬1天(24 h)的白天。在第一天，由于高離子去除率REJ引起的光照12 h后，W_in的溶解度僅為0.25 wt.%，遠(yuǎn)低于NaCl的溶解度(26.4 wt.%，室溫)，不考慮鹽結(jié)垢的風(fēng)險(xiǎn)，而在12 h的黑暗時(shí)間后，由于滲透差驅(qū)動(dòng)離子從GAH向外遷移到周圍溶液，W_in降至0.18 wt.%(圖6d)。W_in表示GAH在平衡狀態(tài)下吸收的NaCl溶液中的NaCl濃度。

這種向外的離子遷移在光照前刷新了W_in，防止了GAH中跨天的離子積累。在5天的測(cè)試中，12h黑暗后的每日W_in穩(wěn)定在0.18 wt.%左右，這意味著白天在GAH中積累的離子在夜間完全遷移到周圍的溶液中，保證12h光照后的Win穩(wěn)定在0.25 wt.%左右。基于這種日常的更新，GAH在長(zhǎng)期工作中獲得穩(wěn)定的性能。離子截留能力保持在初始值的99.8%左右，第5天的水提取率和表面結(jié)構(gòu)基本保持不變(圖6e)。另外，在一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)日光下蒸發(fā)20 h后，GAH在17 wt.%的高濃度NaCl溶液中沒(méi)有出現(xiàn)鹽污染。這些結(jié)果表明GAH具有良好的防鹽結(jié)垢性能。

總結(jié)展望

綜上所述，作者成功開(kāi)發(fā)了一種具有高選擇性輸水和多功能超級(jí)防污效果的太陽(yáng)能水提取GAH系統(tǒng)，可以直接從含有復(fù)雜污染物的污水中收集清潔水。在魚(yú)鱗啟發(fā)的表面工程和高密度的內(nèi)部氧化石墨烯/海藻酸鹽網(wǎng)絡(luò)的幫助下，GAH具有以下幾個(gè)優(yōu)點(diǎn)：(1)結(jié)構(gòu)增強(qiáng)的高效光熱轉(zhuǎn)換，吸收>95%的陽(yáng)光，在一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)陽(yáng)光下將表面加熱到80°C；(2)基于內(nèi)結(jié)合水狀態(tài)和水分子-GAH與污染物分子- GAH形成氫鍵的不同能力的高選擇性水輸運(yùn)，對(duì)VOCs的去除率達(dá)99.5%以上；(3)通過(guò)在水下與親水微納米結(jié)構(gòu)表面建立穩(wěn)定的Cassie接觸，與有機(jī)溶劑形成>140°的接觸角來(lái)防止油黏；(4)基于暴露氧化石墨烯納米片的抗生素，可使表面細(xì)菌失活~100%；(5)通過(guò)在高密度rGO/SA網(wǎng)絡(luò)中電離產(chǎn)生帶電基團(tuán)，形成比污水更高的GAH滲透壓，阻止海水中94.9%的離子進(jìn)入，在5天的試驗(yàn)中保持超低的內(nèi)部鹽濃度，不發(fā)生污染。開(kāi)發(fā)GAH的理念對(duì)于低碳水凈化戰(zhàn)略的實(shí)際應(yīng)用和解決全球飲用水危機(jī)具有重要意義。

文獻(xiàn)信息

Multifunctional solar water harvester with high transport selectivity and fouling rejection capacity. (Nat. Water 2022, DOI: 10.1038/s44221-023-00152-y)

https://doi.org/10.1038/s44221-023-00152-y

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