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Science：雙分子鈍化界面助力高效、穩(wěn)定的倒置鈣鈦礦太陽能電池

與n-i-p結(jié)構(gòu)相比，倒置（p-i-n）鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）有望提高運行穩(wěn)定性，但這些光伏電池往往表現(xiàn)出較低的功率轉(zhuǎn)換效率（PCEs），其非輻射復(fù)合損耗，特別是在鈣鈦礦/C₆₀界面上。

在此，美國西北大學(xué)Edward H. Sargent院士，Mercouri G. Kanatzidis教授和Bin Chen等人鈍化了表面缺陷，并使用兩種功能分子使少數(shù)載流子從界面反射到整體中。具體來說，作者利用硫修飾的甲基硫代分子通過強配位和氫鍵來鈍化表面缺陷，抑制復(fù)合，利用二銨分子來排斥少數(shù)載流子，減少通過場效應(yīng)鈍化實現(xiàn)的接觸誘導(dǎo)的界面復(fù)合。這種二銨-甲硫基雙重鈍化（DMDP）方法使載流子壽命延長了五倍，光致發(fā)光量子產(chǎn)率損失降低了三分之一，并使倒置PSC的認(rèn)證準(zhǔn)穩(wěn)態(tài) PCE 達(dá)到25.1%，在65℃下在環(huán)境空氣中穩(wěn)定運行>2000小時。此外，還制造了PCE為28.1%的單片全鈣鈦礦串聯(lián)太陽能電池。

相關(guān)文章以“Bimolecularly passivated interface enables efficient and stable inverted perovskite solar cells”為題發(fā)表在Science上。

研究背景

常規(guī)（n-i-p）結(jié)構(gòu)的鈣鈦礦太陽能電池（PSC）的認(rèn)證功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）（>25%）已廣泛報道。盡管倒置（p-i-n）PSC因其穩(wěn)定性、低溫處理以及與串聯(lián)太陽能電池的兼容性而具有潛在優(yōu)勢，但在嚴(yán)格的準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)（QSS）協(xié)議下，其報告的PCE很少超過24%。這種效率差距主要歸因于鈣鈦礦和電荷傳輸材料之間界面處較高的復(fù)合速率，埋藏鈣鈦礦/空穴輸運層界面損耗的不利影響已通過開發(fā)自組裝單分子層得到解決。然而，鈣鈦礦和電子傳輸層（ETL）之間的頂部界面通常由C₆₀及其衍生物會受到界面附近少數(shù)載流子的界面復(fù)合以及不完全鈍化陷阱態(tài)的影響。

表面鈍化可以抑制界面電荷復(fù)合，并且已經(jīng)用有機鹵化物、路易斯堿和偶極化合物完成。?注意到，對單一分子物種的依賴可能無法同時解決表面和界面復(fù)合過程（圖1A）。具體而言，近界面少數(shù)載流子（鈣鈦礦層中的空穴）的存在導(dǎo)致與多數(shù)載流子（ETL 中的電子）直接界面復(fù)合，這一過程即使在非缺陷位點也可能發(fā)生。此外，鈣鈦礦表面的缺陷通過捕獲載流子誘導(dǎo)表面復(fù)合。最常見的缺陷是鹵化物空位，其形成能較低。?

內(nèi)容詳解

作者試圖使用不同分子的組合來解決復(fù)雜的界面載體重組問題，每個分子都有不同的功能。本文摻入了第一類分子排斥的空穴載流子，以通過場效應(yīng)鈍化來減少界面復(fù)合（圖1B）。第二類分子與缺陷位點相互作用形成化學(xué)鍵，通過化學(xué)鈍化減少表面復(fù)合。二銨配體，其中-NH₃⁺將組錨定在鈣鈦礦表面，另一個錨點遠(yuǎn)離鈣鈦礦表面，可以誘導(dǎo)表面偶極子和n型摻雜，并為窄帶隙（NBG）（~1.2 eV）和寬帶隙（WBG）（~1.8 eV）PSCs提供有效的場效應(yīng)鈍化。作者研究了不同二銨配體對正常帶隙（~1.5 eV）PSC器件的鈍化作用。與對照器件（無鈍化）相比，器件性能從~22.8%提高到~23.9%，有效面積為0.05 cm²。因此，二銨配體在正常帶隙PSC中效果良好，PCE改善可以通過排斥少數(shù)載流子的場效應(yīng)鈍化來解釋。

圖1. 在鈣鈦礦/ETL界面上的鈍化

圖2. 鈣鈦礦表面甲基硫代基的鈍化過程

圖3.?DMDP策略工作原理

圖4. 設(shè)備性能和穩(wěn)定性

此外，為了研究DMDP策略在其他鈣鈦礦組合物上的適用性，作者用WBG和NBG鈣鈦礦材料制備了PSC。值得注意的是，當(dāng)DMDP策略用于NBG和WBG PSC時，平均PCE 分別提高了14%和13%（圖4F）。同時，作者將DMDP策略應(yīng)用于單片全鈣鈦礦串聯(lián)太陽能電池，其結(jié)構(gòu)為FTO/NiO_x/FTO/WBG鈣鈦礦/DMDP/WBG（3,4-乙烯二氧噻苯）聚苯乙烯磺酸鹽（PEDOT：/PSS）/NBG鈣鈦礦/C60/SnO_x/Ag（圖4G）。結(jié)果顯示，面積為0.05 cm²的串聯(lián)器件PCE為28.1%，Voc為2.14 V，JSC為15.6 mA cm^-2，F(xiàn)F為84.0%，在MPPT下穩(wěn)定的PCE為27.1%。

總的來看，通過聯(lián)合使用甲基硫代和二銨分子來實現(xiàn)化學(xué)和場效應(yīng)鈍化，緩解了鈣鈦礦/ETL界面上的復(fù)雜載流子復(fù)合問題。作者認(rèn)為，多分子鈍化方法以及不同的功能，是探索下一代鈍化策略的一個有前途的方向，以提高鈣鈦礦光電子學(xué)的性能和穩(wěn)定性。

Cheng Liu?, Yi Yang?, Hao Chen?, Jian Xu?, Ao Liu?, Abdulaziz S. R. Bati, Huihui Zhu, Luke Grater, Shreyash Sudhakar Hadke, Chuying Huang, Vinod K. Sangwan, Tong Cai, Donghoon Shin, Lin X. Chen, Mark C. Hersam, Chad A. Mirkin, Bin Chen*, Mercouri G. Kanatzidis*, Edward H. Sargent*, Bimolecularly passivated interface enables efficient and stable inverted perovskite solar cells, Science. (2023). https://www.science.org/doi/10.1126/science.adk1633

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