在能量轉(zhuǎn)換領(lǐng)域，設(shè)計(jì)和合成具有拓?fù)淙毕莸母咝阅軣o(wú)金屬碳納米材料對(duì)于氧還原反應(yīng)（ORR）至關(guān)重要。基于此，中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所李敬研究員（通訊作者）等人報(bào)道了一種模板輔助法制備的碳缺陷電催化劑，該催化劑具有豐富的空位耦合五邊形（VP）作為二維碳納米片（VP/CNs）中的活性位點(diǎn)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，VP/CNs電催化劑中存在豐富的VP活性中心，其ORR活性與VP活性中心的數(shù)量呈線性關(guān)系。

原位光譜結(jié)果表明，VP/CNs可以直接催化O-O鍵斷裂，繞過(guò)傳統(tǒng)*OOH中間體的形成，從而通過(guò)解離路徑實(shí)現(xiàn)ORR的快速動(dòng)力學(xué)。所制備的VP/CNs對(duì)堿性O(shè)RR表現(xiàn)出優(yōu)異的本征活性（半波電位為0.86 V_RHE），四電子選擇性效率接近99%，優(yōu)于使用Pt/C基準(zhǔn)的效率。

密度泛函理論（DFT）計(jì)算進(jìn)一步表明，與相鄰五邊形（AP）或單個(gè)五邊形（SP）相比，碳空位與相鄰五邊形（VP）之間的協(xié)同效應(yīng)顯著增加了電荷轉(zhuǎn)移，并優(yōu)化了O₂的吸附，獲得了較低的ORR反應(yīng)能壘。本文通過(guò)設(shè)計(jì)良好的碳缺陷為合理設(shè)計(jì)高效無(wú)金屬電催化劑開(kāi)辟了新的途徑。

Boosting Oxygen Reduction Reaction Kinetics by Designing Rich Vacancy Coupling Pentagons in the Defective Carbon. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c08556.

https://doi.org/10.1021/jacs.3c08556.