北京大學(xué)工學(xué)院郭少軍團(tuán)隊(duì)在燃料電池高性能低鉑電催化劑研究方面取得重要進(jìn)展。該工作首先合成含有高指數(shù)面的Pt3Fe多級(jí)納米線,再通過(guò)煅燒得到含有兩個(gè)原子層厚的Pt-skin結(jié)構(gòu),并評(píng)估了該材料在酸性介質(zhì)中的氧還原和醇氧化催化性能,最后基于DFT理論計(jì)算結(jié)果證明含有高指數(shù)面的Pt-skin 表面對(duì)反應(yīng)中間體的吸附能優(yōu)化,有利于電催化反應(yīng)的進(jìn)行。該工作首次將Pt-skin 和高指數(shù)面結(jié)合,在催化劑活性和穩(wěn)定性方面有了很大提升,為高性能電催化材料的設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)指出了新方向。合作成果以“研究通訊”的形式發(fā)表在最新一期國(guó)際權(quán)威學(xué)術(shù)期刊《先進(jìn)材料》(Advanced Materials)上(doi: 10.1002/adma.201705515),全文鏈接:http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201705515。
圖1. Pt-skin Pt3Fe/C 鋸齒狀納米線精細(xì)結(jié)構(gòu)表征圖
圖2. 電催化性能評(píng)價(jià)及DFT計(jì)算的氧結(jié)合能
質(zhì)子交換膜燃料電池(Proton exchange membrane fuel cells, PEMFCs)有利于解決目前全球性的能源短缺,環(huán)境污染及氣候變化等問(wèn)題,被認(rèn)為是替代傳統(tǒng)內(nèi)燃機(jī)的理想動(dòng)力供應(yīng)設(shè)備。然而,PEMFCs的商業(yè)化應(yīng)用受限于其較高的Pt負(fù)載量用于催化電極反應(yīng)的進(jìn)行,尤其是陰極動(dòng)力學(xué)緩慢的氧還原反應(yīng)(Oxygen reduction reaction, ORR)。因此,設(shè)計(jì)及合成低Pt用量高催化活性的電催化劑至關(guān)重要。提高ORR活性的一個(gè)有效策略是將過(guò)渡金屬(M)與貴金屬Pt 合金,通過(guò)配體和應(yīng)力效應(yīng)來(lái)調(diào)控其近表面組份。研究表明,具有三明治結(jié)構(gòu)的Pt-skin對(duì)ORR的催化性能卓越;同時(shí),Pt的高指數(shù)晶面也較其它低指數(shù)晶面有更高的催化活性。若能結(jié)合以上兩種結(jié)構(gòu)特征,勢(shì)必會(huì)進(jìn)一步促進(jìn)電催化反應(yīng)的進(jìn)行。然而,如何實(shí)現(xiàn)該結(jié)構(gòu)的合成仍是一個(gè)巨大挑戰(zhàn)。為解決這一問(wèn)題,北京大學(xué)工學(xué)院郭少軍團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)了一種新型合成路線,得到了具有Pt-skin結(jié)構(gòu)和高指數(shù)晶面的一維納米線結(jié)構(gòu)。物理表征結(jié)果證實(shí),所得鋸齒狀一維Pt3Fe納米線表面形成了約兩個(gè)原子層厚的Pt-skin結(jié)構(gòu)。電化學(xué)實(shí)驗(yàn)表明,該催化劑的比質(zhì)量和面積活性分別達(dá)到了4.34 mA cm?2 和2.11 A mg?1,比商業(yè)Pt/C分別高出16.7 和13.2倍,且具有極為卓越的電化學(xué)穩(wěn)定性。進(jìn)一步計(jì)算研究發(fā)現(xiàn),這種獨(dú)特結(jié)構(gòu)所表現(xiàn)的配位和應(yīng)力效應(yīng)能夠優(yōu)化氧吸附能,從而大大提高催化活性。該工作將對(duì)電催化理論研究和新型高效燃料電池電催化劑的開(kāi)發(fā)具有指導(dǎo)意義,也為下一代高性能低成本電催化劑的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)提供了新思路。
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