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付更濤/孫康Angew：通過Pd-O-Gd橋引入反鍵軌道占據(jù)促進電催化ORR

開發(fā)新型合成技術對于擴大雙功能電催化劑用于節(jié)能制氫至關重要。基于此，南京師范大學付更濤教授，中國林業(yè)科學研究院孫康研究員（共同通訊作者）等人利用稀土金屬有機框架構(gòu)建了一系列碳基稀土（RE）氧化物（Gd₂O₃、Sm₂O₃、Eu₂O₃和CeO₂），通過Pd-RE_xO_y界面相互作用來調(diào)節(jié)Pd位點的ORR性能。

以Pd-Gd₂O₃/C為代表，發(fā)現(xiàn)Pd和Gd₂O₃之間的強耦合誘導了Pd-O-Gd橋的形成，從而觸發(fā)Pd和Gd₂O₃的電荷重新分配。篩選出的Pd-Gd₂O₃/C具有較高的起始電位（0.986 V_RHE）、半波電位（0.877 V_RHE）和良好的穩(wěn)定性，具有優(yōu)異的ORR性能。Pd-Sm₂O₃/C、Pd-Eu₂O₃/C和Pd-CeO₂/C催化劑也有類似的ORR結(jié)果。

理論分析表明，Pd和Gd₂O₃之間的耦合通過Pd-O-Gd橋促進電子轉(zhuǎn)移，從而誘導Pd-*OH的反鍵軌道占據(jù)，從而優(yōu)化ORR速率決定步驟中*OH的吸附。pH依賴性微動力學模型表明，Pd-Gd₂O₃接近ORR的理論最佳活性，在相同條件下優(yōu)于Pt。由于其在ORR方面的優(yōu)勢，Pd-Gd₂O₃/C作為空氣正極材料在鋅空氣電池中表現(xiàn)出了優(yōu)異的性能，這表明它具有良好的實用性。

Importing Antibonding-Orbital Occupancy through Pd-O-Gd Bridge Promotes Electrocatalytic Oxygen Reduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202314565.

https://doi.org/10.1002/anie.202314565.

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