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鋰金屬電池（LMB）因其高能量密度受到廣泛的關(guān)注。然而，盡管LMB的能量密度可以設(shè)計，但是其循環(huán)性能不可預(yù)測，各種原因可能導(dǎo)致了電池容量下降。然而，確切的原因尚未確定，更不用說采用策略來避免電池的過早死亡。雖然高庫侖效率（CE）經(jīng)常被認(rèn)為是LMB循環(huán)壽命的衡量標(biāo)準(zhǔn)，但當(dāng)陽極中存在額外的鋰時，CEs無法直接與預(yù)測LMBs的循環(huán)壽命聯(lián)系起來。

連發(fā)兩篇Nature Energy，350 Wh/kg軟包電池600次循環(huán)，容量保持76%

▲西北太平洋國家實驗室（PNNL）劉俊/Jie Xiao之前曾報道過鋰離子和電解質(zhì)的耗竭率，無論哪一個先出現(xiàn)，都可能決定LMB的壽命，特別是當(dāng)使用不穩(wěn)定的電解質(zhì)與鋰發(fā)生反應(yīng)并消耗時[Nature Energy 4, 551–559 (2019)]。通常認(rèn)為，電池中，較厚的鋰陽極通常比電解質(zhì)充足的薄陽極循環(huán)更長。然而，當(dāng)使用好的電解質(zhì)時，鋰的消耗率會大大降低。電解質(zhì)干涸和SEI的積累導(dǎo)致電池阻抗增加（特別是在長循環(huán)后），并最終決定電池電池壽命的結(jié)束。那么問題來了：

1. 如何確定來平衡陰極和與電解質(zhì)的界面反應(yīng)所需的鋰量？

2. 什么從根本上決定了平衡的界面反應(yīng)？

3. 我們是否可以設(shè)計一個平衡單元，以補償循環(huán)過程中持續(xù)的鋰損失，并盡量減少SEI層的積累？

為了解決這個問題，劉俊/Jie Xiao再次合作，又發(fā)表了一篇Nature Energy（兩篇文章第一作者都是Chaojiang Niu，厲害！）。

在這項工作中，作者研究了四種類型的350 Wh/kg的Li||LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2O2（Li||NMC622）軟包電池（2.0 Ah）的電化學(xué)性質(zhì)。所有軟包電池中使用的陰極和電解質(zhì)相同；N/P比通過將Li陽極厚度從100 μm降至50 μm、20 μm和0（裸銅）來控制，如圖1所示。

圖1. 四種不同類型的350 Wh/kg的軟包電池

結(jié)果表明，在厚Li的軟包電池(100 μm和50 μm Li, N/P比≥2.5)中，初始循環(huán)始終非常穩(wěn)定;然而，隨著循環(huán)的繼續(xù)，干SEI層的積累增加了電池的極化，這逐漸成為主導(dǎo)，特別是在電池失效時。因此，在同一電化學(xué)窗口內(nèi)，一旦極化變得足夠高，就會出現(xiàn)突然的容量下降，從而結(jié)束電化學(xué)反應(yīng)。由于陽極中多余的鋰可以彌補鋰源的損失，鋰電池中的CE被人為地提高到幾乎100%。

優(yōu)化的20 μm薄鋰(N/P比為1:1)產(chǎn)生了一個薄的、均勻的SEI層(含較少的干SEI)，并在現(xiàn)實約束條件下有效平衡了Li消耗率、電解液消耗速度和SEI積累率之間的競爭。從而最大限度地減少電池在循環(huán)過程中的極化，延長電池循環(huán)壽命。與傳統(tǒng)的認(rèn)為較厚的鋰通常產(chǎn)生較長的循環(huán)壽命的觀點相反，作者發(fā)現(xiàn)在實際高能LMB中使用薄鋰陽極可以獲得較長的循環(huán)壽命。

一個350 Wh kg^?1軟包電池(2 Ah)的原型實現(xiàn)了600次穩(wěn)定循環(huán)，容量保持在76%，這是可充電高能LMB的里程碑。

圖2. 在2.0 Ah水平下，研究了4種類型350 Wh/kg Li||NMC622軟包電池的電化學(xué)性能

圖3. NMC622電極在350 Wh/kg軟包電池中長時間循環(huán)后的表征

圖4. 鋰金屬陽極在四種類型的軟包電池中循環(huán)前后的拆解表征

圖5. 循環(huán)后軟包電池厚度平均膨脹厚度比較

圖6. 電池的降解機制和容量損失模型

文章結(jié)論

通過調(diào)整軟包電池中的鋰金屬厚度，作者發(fā)現(xiàn)電池降解機制取決于可用鋰的量、電解質(zhì)消耗速度和SEI積累速度之間的競爭。這種理解有助于解釋從厚鋰陽極到薄鋰陽極，無鋰陽極的不同循環(huán)行為。

這項研究表明，SEI結(jié)構(gòu)的演變不僅取決于電解質(zhì)。可容納SEI層的Li表面在平衡界面相互作用和減緩“干SEI”層的生成方面也發(fā)揮了重要作用。本工作揭示了鋰金屬厚度、SEI結(jié)構(gòu)和最終循環(huán)壽命之間的基本聯(lián)系。

作者介紹

劉俊教授是美國西北太平洋國家實驗室材料轉(zhuǎn)化科學(xué)實驗室主任，著名雜志Nano Energy副主編。主要研究領(lǐng)域包括納米功能材料的合成與表征，以及在能源儲存、化學(xué)轉(zhuǎn)換和能源、環(huán)境和人類健康方面的應(yīng)用等。劉俊教授獲獎100余次，并被評為2007年杰出電池發(fā)明家，2012年美國西北太平洋國家實驗室發(fā)明家。已發(fā)表學(xué)術(shù)論文350多篇，研究成果被Science、Nature、Scientific America等著名雜志亮點評述。

Jie Xiao博士目前是美國西北太平洋國家實驗室的首席科學(xué)家。她還在阿肯色大學(xué)化學(xué)與生物化學(xué)系擔(dān)任聯(lián)合職位。她于2008年獲得紐約州立大學(xué)賓厄姆頓分校材料化學(xué)博士學(xué)位。她在武漢大學(xué)獲得學(xué)士學(xué)位(2001)和碩士學(xué)位(2004)。她的研究興趣從材料合成、電化學(xué)催化/動力學(xué)到高級表征，旨在了解能量相關(guān)材料的合成-結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系及其潛在的反應(yīng)機制。特別感興趣的是識別用于能量儲存和轉(zhuǎn)換的新材料和新技術(shù)。她一直致力于能源相關(guān)材料和系統(tǒng)的實際應(yīng)用和基礎(chǔ)研究，從聲學(xué)魚標(biāo)簽的微型電池到先進(jìn)電池都有涉及。已發(fā)表期刊論文100余篇(谷歌H-index= 72，引用21,225)和2本書章節(jié)。自2017年以來，她連續(xù)被科睿唯安評為材料化學(xué)領(lǐng)域高被引研究前1%。

原文鏈接

Niu, C., Liu, D., Lochala, J.A. et al. Balancing interfacial reactions to achieve long cycle life in high-energy lithium metal batteries. Nat Energy (2021).

https://doi.org/10.1038/s41560-021-00852-3

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/11/30/e63719354c/

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